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西工大劉劍剛教授團(tuán)隊 AFM：揭示準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)全聚合物光伏電池形貌演變機(jī)制
2025-03-20  來源：高分子科技

  準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)(PPHJ)結(jié)構(gòu)的有機(jī)光伏（OPV）電池是通過將給體和受體材料使用相同溶劑或者不同溶劑分別溶解并逐層沉積成膜。基于PPHJ的活性層結(jié)構(gòu)可有效減少共混相的含量，增加分子有序度，并平衡給受體的結(jié)晶，從而形成有利于電荷傳輸和收集的垂直結(jié)構(gòu)。因此，通過順序沉積法構(gòu)建PPHJ結(jié)構(gòu)的活性層已成為提升OPV電池性能的重要策略。然而，在PPHJ成膜過程中，結(jié)晶及相分離動力學(xué)行為與形貌密切相關(guān)，但二者之間的關(guān)聯(lián)尚不明確，當(dāng)前主要依賴試錯法進(jìn)行形貌優(yōu)化，效率低下。因此，深入研究PPHJ結(jié)構(gòu)的成膜動力學(xué)，能夠為后續(xù)進(jìn)一步優(yōu)化形貌提供理論指導(dǎo)，為構(gòu)建有機(jī)光伏電池的結(jié)構(gòu)-形貌-性能間的構(gòu)效關(guān)系奠定基礎(chǔ)。


  針對上述問題，西北工業(yè)大學(xué)劉劍剛教授團(tuán)隊以PM6和PY-DT體系為模型，將理論計算、原位光譜與形貌表征相結(jié)合，通過與體相異質(zhì)結(jié)（BHJ）成膜過程對比，揭示了PPHJ的成膜特點，并建立了PPHJ成膜過程與活性層形貌間的關(guān)聯(lián)，如示意圖1所示。結(jié)果表明，在熱力學(xué)方面，PPHJ成膜過程中可有效抑制給體與受體的范德瓦爾斯作用力，增加PM6分子結(jié)晶度，并促進(jìn)給受體結(jié)晶度匹配。在動力學(xué)方面，PPHJ成膜過程中給受體分子結(jié)晶速率更快、持續(xù)時間更長，利于形成高結(jié)晶度且結(jié)晶平衡的納米互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。此外，BHJ成膜為相分離誘導(dǎo)結(jié)晶，導(dǎo)致共混相含量高、相區(qū)尺寸；而PPHJ成膜為結(jié)晶誘導(dǎo)相分離，共混相含量低、相區(qū)尺寸大。同時，PPHJ形成過程中PM6層僅部分溶脹，抑制了PY-DT向PM6薄膜底部擴(kuò)散，利于垂直相分離結(jié)構(gòu)形成。最終，通過優(yōu)化PPHJ成膜過程，獲得了利于光電轉(zhuǎn)換的活性層形貌，實現(xiàn)了18.08%的PCE。這是迄今為止報道的基于PPHJ結(jié)構(gòu)的二元全聚合物OPV的最高PCE。


示意圖1.BHJ和PPHJ結(jié)構(gòu)的成膜動力學(xué)過程。


圖1.（A、D）AFM高度圖；（B，E）相區(qū)尺寸分布直方圖；（C，F）PM6:PY-DT和PM6/PY-DT薄膜的TEM圖像；具有不同結(jié)構(gòu)的（G，J）N 1s和（H，K）F 1s的DXPS圖案，（I、L）PM6和PY-DT的含量分布圖。


圖2.（A-D）純膜和共混膜的二維GIWAXS圖像；（E）PM6:PY-DT和（F）PM6/PY-DT薄膜的實驗和計算紫外-可見吸收光譜；（G）不同結(jié)構(gòu)的結(jié)晶度；（H）PM6:PY-DT和PM6/PY-DT薄膜的Eu值；BHJ薄膜中（I）PM6和（J）PY-DT的拉曼光譜圖；PPHJ薄膜中（L）PM6和（M）PY-DT的拉曼光譜圖，（K和N）分布圖像基于給體相、受體相和共混相（藍(lán)色表示給體相，紅色表示受體相，黃色表示共混相）；（O）532nm激光激發(fā)下純膜和共混膜的拉曼光譜。


圖3.（A）在最低能量穩(wěn)態(tài)下通過DFT模擬優(yōu)化的分子間堆積圖；（B）PM6:PM6、PM6:PY-DT和PY-DT:PY-DT的相互作用的俯視圖和側(cè)視圖；（C）PM6:PM6、PM6:PY-DT和PY-DT:PY-DT的RDG函數(shù)；（D）FN:PM6 和 FN:PY-DT 的相互作用的俯視圖和側(cè)視圖。


圖4.（A、C）不同結(jié)構(gòu)的原位吸收光譜的等值線圖；（B、D）PM6和PY-DT的峰值強(qiáng)度演變；（E、F）PM6:PY-DT和PM6/PY-DT薄膜中的PM6和（G，H）PY-DT Avrami擬合結(jié)果；（I、K）激發(fā)波長為465nm的原位PL光譜的等值線圖。（J、L）PL積分強(qiáng)度的演變曲線。


圖5.（A）器件結(jié)構(gòu)；（B）J-V曲線；（C）EQE曲線；（D）基于PPHJ結(jié)構(gòu)的全聚合物二元OPV的PCE統(tǒng)計圖；（E）BHJ和PPHJ器件的效率正態(tài)分布圖；（F）BHJ和PPHJ器件μh和μe值，（G）Jph-Veff特性和（H）VOC-Plight和（I）JSC-Plight曲線。


圖6.（A-C）750 nm激發(fā)下PY-DT和共混薄膜的TA光譜；（D-F）共混薄膜在特定波長下的動力學(xué)曲線。


  該工作以“In-Depth Investigation of Morphology Evolution in Highly Efficient Pseudo-Planar Heterojunction All-polymer Organic Photovoltaics”為題發(fā)表在國際期刊《Advanced Functional Materials》上。西北工業(yè)大學(xué)為論文第一完成單位，電子信息學(xué)院博士研究生劉幸鵬為論文第一作者，西北工業(yè)大學(xué)劉劍剛教授、梁秋菊副教授和苗宗成教授為論文的共同通訊作者。本研究得到陜西省杰出青年、國家自然科學(xué)基金等項目的支持。


  論文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202500975

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