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大連理工大學(xué)張偉、吳承偉團(tuán)隊(duì)《Compos. Part B-Eng.》：胃液誘導(dǎo)的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠用于長期胃滯留
2022-03-21  來源：高分子科技

  溶脹型胃滯留水凝膠在接觸胃液后可迅速溶脹以防止通過幽門，實(shí)現(xiàn)胃滯留，在肥胖干預(yù)、藥物運(yùn)輸以及體內(nèi)智能健康監(jiān)測等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，溶脹常導(dǎo)致高分子鏈的拉伸甚至斷裂，破壞水凝膠的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。水凝膠力學(xué)強(qiáng)度下降，難以抵抗頻繁的胃收縮和胃酸的侵蝕，導(dǎo)致胃滯留失敗。


  針對這一問題，大連理工大學(xué)張偉、吳承偉團(tuán)隊(duì)研發(fā)了一種胃酸環(huán)境中力學(xué)性能長期穩(wěn)定的溶脹型胃滯留水凝膠，動(dòng)物活體實(shí)驗(yàn)表明該水凝膠在胃內(nèi)可實(shí)現(xiàn)長達(dá)16天的穩(wěn)定滯留。相關(guān)工作以“Gastric fluid-induced double network hydrogel with high swelling ratio and long-term mechanical stability”為題發(fā)表于《Composites Part B: Engineering》。大連理工大學(xué)運(yùn)載工程與力學(xué)學(xué)部博士生金鑫為該論文第一作者，張偉教授為通訊作者。該研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目的資助支持。

 

  該水凝膠由聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)(第一網(wǎng)絡(luò))和殼聚糖/海藻酸鈉網(wǎng)絡(luò)(第二網(wǎng)絡(luò))組成（圖1）。聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)通過聚合反應(yīng)形成水凝膠第一網(wǎng)絡(luò)，殼聚糖和海藻酸鈉被預(yù)分散在凝膠骨架中。接觸胃液后，由于聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)部分分子鏈發(fā)生電離和水解，水凝膠迅速溶脹，使水凝膠體積增大以防止通過幽門，實(shí)現(xiàn)水凝膠的胃滯留。由于殼聚糖難溶于水，易溶于酸性溶液，隨著水凝膠的溶脹，殼聚糖在胃酸作用下被質(zhì)子化，并與海藻酸鈉通過離子交聯(lián)形成第二網(wǎng)絡(luò)。第二網(wǎng)絡(luò)的形成增加了水凝膠分子鏈的交聯(lián)密度，提高了水凝膠的力學(xué)強(qiáng)度，避免其在胃內(nèi)發(fā)生破壞，從而實(shí)現(xiàn)長期穩(wěn)定的胃滯留。

 

圖1 雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠設(shè)計(jì)。AM：丙烯酰胺；CS：殼聚糖；SA：海藻酸鈉。


本文要點(diǎn)：


  1）水凝膠具有高溶脹率。脫水后，水凝膠直徑小于10 mm，與商用000號膠囊尺寸相近，可口服。再浸水后，在胃排空周期內(nèi)（2~3 h），水凝膠尺寸可溶脹至大于幽門直徑，避免被胃排出。隨后，水凝膠繼續(xù)溶脹，溶脹率可達(dá)1000%，短時(shí)間的高溶脹率賦予水凝膠胃滯留的潛力。

 

 

圖2 水凝膠脫水和溶脹性能表征。(a) 水凝膠脫水和溶脹后的照片。(b) 浸入模擬胃液后，水凝膠直徑隨時(shí)間變化的曲線。(c) 水凝膠的體積變化和 (d) 溶脹率。(e) 展開型胃滯留水凝膠。該水凝膠可被制備成多邊形結(jié)構(gòu)，并在折疊后被封裝進(jìn)000號的水溶性膠囊，在37℃的模擬胃液中浸泡，隨著膠囊的溶解，水凝膠逐漸展開恢復(fù)其原始形狀。比例尺: 2 cm。 


  2）溶脹后的水凝膠力學(xué)性能穩(wěn)定。制備的水凝膠經(jīng)90%應(yīng)變壓縮后可恢復(fù)至原始形狀。浸入模擬胃液后，溶脹的水凝膠的壓縮性能與制備時(shí)持平或略有提高。胃液中含有大量氫離子，水凝膠溶脹時(shí)，氫離子擴(kuò)散到水凝膠中，將水凝膠骨架中的殼聚糖顆粒溶解并質(zhì)子化。帶正電荷的殼聚糖與帶負(fù)電荷的海藻酸鈉通過離子交聯(lián)形成第二網(wǎng)絡(luò)，增加了水凝膠中分子鏈的交聯(lián)密度，有助于維持水凝膠力學(xué)性能的穩(wěn)定。


圖3 水凝膠在溶脹前后的壓縮性能變化。(a)水凝膠經(jīng)90%應(yīng)變的壓縮后可恢復(fù)至原始形狀。比例尺: 1 cm。(b)水凝膠浸入模擬胃液后的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(c)不同應(yīng)變下，水凝膠壓應(yīng)力隨時(shí)間變化曲線。


  3）水凝膠可在胃中自然降解或被觸發(fā)降解。水凝膠在胃內(nèi)的降解性能至關(guān)重要，可降低腸梗阻的風(fēng)險(xiǎn)，并避免胃滯留后取出水凝膠的外科手術(shù)。一方面，水凝膠具有在胃環(huán)境中自然降解的潛力，因?yàn)，聚丙烯酰?/span>網(wǎng)絡(luò)的二硫鍵可被胃液中肽中的巰基等還原，而多糖網(wǎng)絡(luò)可以被胃蛋白酶水解。另一方面，水凝膠可以被生物相容性的還原型谷胱甘肽和溶菌酶等觸發(fā)劑降解。水凝膠的觸發(fā)降解機(jī)制與在胃環(huán)境中的降解機(jī)制相似，還原型谷胱甘肽被用于斷裂聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)中的二硫鍵，溶菌酶可水解殼聚糖網(wǎng)絡(luò)。
此外，長期藥物遞送是胃滯留水凝膠的主要應(yīng)用之一。格列吡嗪是治療二型糖尿病的常用藥物，其半衰期較短，僅為2-4小時(shí)，每天需要多次給藥。因此，減少格列吡嗪給藥頻率，延長其作用時(shí)間，對提高患者依從性和治療效果至關(guān)重要。將格列吡嗪載入水凝膠中，其體外藥物釋放結(jié)果顯示，該水凝膠具備長期緩釋格列吡嗪的能力。


 

圖4 水凝膠的降解及藥物釋放。(a)水凝膠提取液與HaCaT細(xì)胞共培養(yǎng)24 h、48 h和72 h后的細(xì)胞活性。(b)在模擬胃液中，水凝膠溫度隨時(shí)間的變化。(c)水凝膠在還原性谷胱甘肽和溶菌酶混合溶液中的降解。(d)濃度為1~30 wt.%的格列吡嗪的累積釋放曲線。

 

  4）水凝膠可長期胃滯留。水凝膠可在兔胃內(nèi)滯留16天，隨后被自然降解成碎片并排出體外。


 

圖5 水凝膠在兔胃內(nèi)的滯留。比例尺: 5 cm。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2022.109816


作者團(tuán)隊(duì)簡介：


通訊作者：

  張偉，大連理工大學(xué)，教授，博士生導(dǎo)師，英國Leeds大學(xué)博士，英國Surrey大學(xué)博士后。主要從事生物醫(yī)用水凝膠、自控溫磁感應(yīng)熱療技術(shù)等方面研究。以第一作者/通訊作者發(fā)表SCI論文60余篇（封面論文4篇）；授權(quán)國家發(fā)明專利20余項(xiàng)，軟件著作權(quán)3項(xiàng)。負(fù)責(zé)國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目課題等省部級以上縱向項(xiàng)目10余項(xiàng)，負(fù)責(zé)科研經(jīng)費(fèi)近1000萬。E-mail: wei.zhang@dlut.edu.cn


團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人：

  吳承偉，大連理工大學(xué)，教授，博士生導(dǎo)師，清華大學(xué)工學(xué)博士。近年來主要從事生物醫(yī)用材料與生物力學(xué)研究。累計(jì)發(fā)表SCI術(shù)論文150余篇，授權(quán)國家發(fā)明專利30余項(xiàng)。負(fù)責(zé)國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目課題、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)基金等項(xiàng)目30余項(xiàng)，科研經(jīng)費(fèi)超過2200萬。E-mail: cwwu@dlut.edu.cn


團(tuán)隊(duì)簡介：

  大連理工大學(xué)工程力學(xué)系生物與納米力學(xué)實(shí)驗(yàn)室目前有教授3人，副教授3人，高級工程師1人。團(tuán)隊(duì)主要研究方向包括：

  1）生物材料與納米力學(xué)；

  2）水凝膠在生物醫(yī)療中應(yīng)用；

  3）磁性納米材料與腫瘤磁熱療技術(shù)。

  歡迎力學(xué)、材料、生物醫(yī)學(xué)、化學(xué)等交叉學(xué)科知識背景的同學(xué)加入，大家一起做一些有意義的研究工作！

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（責(zé)任編輯：xu）
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