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劍橋大學(xué)彭博研究員純計算獨作 JACS 后獨作 Nano Lett.：單層富勒烯的穩(wěn)定性和強度
2023-01-18  來源：高分子科技

  碳納米材料得益于多種結(jié)構(gòu)單元和不同的物理化學(xué)性質(zhì)，在光催化和光伏等未來能源領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。近期，二維富勒烯的成功制備為相關(guān)領(lǐng)域的研究提供了新的機遇 [Hou et al. Nature 606, 507 (2022); Meirzadeh et al. Nature 613, 71 (2023)]，因為單層富勒烯可以和其他二維材料形成各種異質(zhì)結(jié)，從而進一步提高光催化或光伏中的能量轉(zhuǎn)換效率。2022年10月，劍橋大學(xué)卡文迪許實驗室青年研究員彭博在《美國化學(xué)學(xué)會會志》(Journal of the American Chemical Society, JACS) 發(fā)表獨立作者論文，理論預(yù)測了單層富勒烯能夠作為催化劑在光照下分解水產(chǎn)生氫能，而氫氣燃燒后的唯一產(chǎn)物是水，可以作為清潔能源減少全球碳排放。然而，迄今為止還沒有工作研究單層富勒烯可以在哪些外界環(huán)境下保持穩(wěn)定，而穩(wěn)定性是化學(xué)催化和綠色能源等潛在應(yīng)用的重要前提。



  近期，劍橋大學(xué)卡文迪許實驗室青年研究員彭博再次通過第一性原理計算，研究了單層富勒烯結(jié)構(gòu)的力學(xué)穩(wěn)定性、動力學(xué)穩(wěn)定性和熱力學(xué)穩(wěn)定性。不同于以往研究的預(yù)測，該研究發(fā)現(xiàn)準(zhǔn)四邊形 (qTP) 單層富勒烯很難同時保證每一種穩(wěn)定性，很可能在熱漲落、晶格振動、熱膨脹、外界形變和壓力下演化成一維C60鏈甚至零維的孤立C60分子，而準(zhǔn)六邊形 (qHP) 單層富勒烯因為擁有更密的共價鍵連接相鄰的C60單元，在力學(xué)和動力學(xué)上更穩(wěn)定，從而首先在實驗上被制備并觀察到。相關(guān)工作于2023年1月11日發(fā)表在《納米快報》（Nano Letters）上。



圖1. 單層富勒烯的晶格結(jié)構(gòu)和電子局域函數(shù)分布。其中，準(zhǔn)四邊形的一維結(jié)構(gòu)qTP1 C60在垂直于一維C60鏈方向缺少共價鍵連接相鄰的C60結(jié)構(gòu)單元，因此其力學(xué)穩(wěn)定性可能低于準(zhǔn)四邊形的二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)qTP2 C60和準(zhǔn)六邊形結(jié)構(gòu)qHP C60；而qHP C60結(jié)構(gòu)單元之間的共價鍵更密，因此力學(xué)上可能更穩(wěn)定。力學(xué)穩(wěn)定性的計算支持了以上推論。


圖2. 單層富勒烯的聲子譜。動力學(xué)穩(wěn)定性主要涉及低頻聲學(xué)支聲子是否有虛頻。其中qTP1 C60無法在鏈間振動中保持動力學(xué)穩(wěn)定，因為一維C60鏈會在晶格振動中分離，運動到能量更低的位置，從而讓整體結(jié)構(gòu)變成一維。準(zhǔn)四邊形二維結(jié)構(gòu)qTP2 C60和準(zhǔn)六邊形qHP C60沒有聲子虛頻，其動力學(xué)穩(wěn)定性高于qTP1 C60。


圖3. 二維富勒烯、一維富勒烯和零維富勒烯的吉布斯自由能和熱力學(xué)穩(wěn)定性。在低溫下 (< 150 K)，qTP2 C60在熱力學(xué)上更穩(wěn)定；在高溫下 (> 380 K)，qTP1 C60在熱力學(xué)上更穩(wěn)定；在兩個溫度區(qū)間之間，孤立的C60分子吉布斯自由能最低，在熱力學(xué)上最穩(wěn)定。根據(jù)以上分析，在低溫下最穩(wěn)定的qTP2 C60有可能在高溫下發(fā)生結(jié)構(gòu)相變變成qTP1 C60，而后者又不具有力學(xué)和動力學(xué)穩(wěn)定性。因此，實驗上目前只制備出單層的準(zhǔn)六邊形qHP C60。


  該工作是團隊近期關(guān)于單層富勒烯相關(guān)性質(zhì)的最新進展之一。除此外，團隊在量子材料及其相關(guān)性質(zhì)領(lǐng)域進行了一系列研究工作：(1) 通過第一性原理計算，研究了鈣鈦礦鹵化物光致晶格伸縮的微觀機理，特別是光照下軌道占據(jù)的改變?nèi)绾斡绊懟瘜W(xué)鍵和晶格伸縮，解決了《科學(xué)》雜志上上爭吵了近兩年的爭議 [Science 368, eaay8691 (2020) & Science 368, eaba6295 (2020)]，相關(guān)工作作為Letter以“Tunable photostriction of halide perovskites through energy dependent photoexcitation”為題發(fā)表在Physical Review Materials，并被選為Editors’ suggestion [Peng,et al. Phys. Rev. Materials 6, L082401 (2022)]。(2) 預(yù)言了鈣鈦礦氧化物的聲子在光照下會發(fā)生拓?fù)湎嘧?/span> [Peng et al. Sci. Adv. 6, eabd1618 (2020)]。(3) 提出聲子可以在倒空間實現(xiàn)非阿貝爾編織，從而有可能用于實現(xiàn)量子計算 [Peng et al. Nat. Commun. 13, 423 (2022); Peng et al. Phys. Rev. B 105, 085115 (2022)]。


  論文鏈接：

  Bo Peng. Stability and Strength of Monolayer Polymeric C60. Nano Letters ASAP (2023).

  doi：10.1021/acs.nanolett.2c04497

  https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c04497

  Bo Peng. Monolayer Fullerene Networks as Photocatalysts for Overall Water Splitting. Journal of the American   Chemical Society. 144, 19921 (2022).

  doi：10.1021/jacs.2c08054

  https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.2c08054

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