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北京化工大學徐福建教授團隊Angew：可控雙硫交換聚合合成硫醇介導內(nèi)吞的聚胍化合物及其生物學應用
2022-03-23  來源：高分子科技

  近年來，通過雙硫交換聚合得到了系列富含精氨酸的可降解聚胍化合物，降低了傳統(tǒng)的不可降解細胞穿透肽潛在細胞毒性，在生物大分子遞送方面表現(xiàn)出巨大潛力。但，探索可控的雙硫交換聚合反應條件對合成系列具有不同聚合度的可降解聚胍化合物有著非常重要的意義。同時，聚胍化合物聚合度與生物相容性之間的關系及其生物機制仍待進一步探索。


  近日，北京化工大學的徐福建教授、俞丙然教授通過調(diào)節(jié)雙硫交換聚合溶劑（緩沖溶液/DMF）的極性控制活化親核試劑PEG-S-的濃度，實現(xiàn)了速率常數(shù)的調(diào)控，到了一系列聚合度可控的可降解聚胍化合物mPEG225-b-PSSns (n = 13, 26, 39, 75, 105)，通過對聚合度與生物相容性的探索篩選出最優(yōu)聚合度的聚胍化合物mPEG225-b-PSS26，并進一步研究了mPEG225-b-PSS26的攝取機制和生物應用。該工作以“Controllable Disulfide Exchange Polymerization of Polyguanidine for Effective Biomedical Applications by Thiol-Mediated Uptake”為題發(fā)表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上。文章第一作者是北京化工大學博士生朱藝文、林夢雨，通訊作者是北京化工大學徐福建教授、俞丙然教授。該研究得到國家自然科學基金的支持。


 

  通過核磁、凝膠電泳、AFM等實驗表明，mPEG225-b-PSS26可以在還原性物質(zhì)的作用下實現(xiàn)有效的降解，避免了體內(nèi)堆積可能造成的潛在生物安全性問題。抑制劑5,5''-二硫代雙（2-硝基苯甲酸，DTNB）的加入顯著減少了細胞對mPEG225-b-PSS26/pDNA的攝取，證明了mPEG225-b-PSS26/pDNA細胞內(nèi)化主要是通過硫醇介導的攝取機制完成的。


 

  進一步的細胞實驗表明，mPEG225-b-PSS26對不同質(zhì)粒DNA（pKR-p53和pEGF）具有優(yōu)異的遞送性能。并進一步動物實驗驗證了遞送系統(tǒng)的有效性，通過pKR-p53的遞送實現(xiàn)了雙功能質(zhì)粒實現(xiàn)光動力和基因聯(lián)合抗腫瘤治療；通過pEGF的遞送聯(lián)合聚胍本身的正電荷，實現(xiàn)了針對表皮全稱缺損的抗菌促愈合。


 

  在該研究中，本文作者優(yōu)化了雙硫交換聚合的聚合條件，實現(xiàn)了可控的雙硫交換聚合，這為構(gòu)建新的可降解的、硫醇介導的生物大分子遞送系統(tǒng)提供了一種有巨大潛力的聚合策略。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202200535
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（責任編輯：xu）
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