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  東華大學(xué)朱美芳院士和游正偉教授等人針對(duì)目前聚合物的力學(xué)性能和自愈合性能難以兼顧的問(wèn)題，提出了一種“多交聯(lián)點(diǎn)合一”的聚合物網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的新思路, 研制了具有優(yōu)異的韌性（139.8 MJ m-3）和室溫自愈合性（愈合效率~100%）的聚氨酯，為高性能自愈合聚合物的設(shè)計(jì)提供了新思路。相關(guān)成果近期以“Supertough spontaneously self-healing polymer based on septuple dynamic bonds integrated in one chemical group”發(fā)表于中國(guó)科學(xué)院和國(guó)家自然科學(xué)基金委共同主辦的學(xué)術(shù)期刊Science China Chemistry。 

  自然界中生物體的自愈合性能激發(fā)了研究人員開(kāi)發(fā)自愈合材料。材料的自愈合性能可以有效延長(zhǎng)材料的使用壽命，增加使用安全性，降低維護(hù)成本，在汽車涂層、可穿戴電子、軟體機(jī)器人、生物醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域備受關(guān)注。然而，大多數(shù)材料的自愈合過(guò)程需要熱、光和額外的試劑等，同時(shí)力學(xué)性能和自愈合性能難以兼顧，研制理想的高性能室溫自愈合材料仍然是該領(lǐng)域的挑戰(zhàn)。

  最近，東華大學(xué)纖維材料改性重點(diǎn)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室朱美芳院士和游正偉教授等提出了一種“多交聯(lián)點(diǎn)合一”的自愈合聚合物網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的新思路，即：將多重動(dòng)態(tài)相互作用集合在同一化學(xué)基團(tuán)中，最大限度地減少由等數(shù)量交聯(lián)作用形成的交聯(lián)點(diǎn)數(shù)量。聚合物網(wǎng)絡(luò)中的交聯(lián)點(diǎn)少有利于聚合物鏈的運(yùn)動(dòng)性，從而有利于材料的自愈合性能；同時(shí)，網(wǎng)絡(luò)中保留的大量交聯(lián)作用保證了拉伸過(guò)程中的高能量耗散，從而有利于材料的韌性。該研究團(tuán)隊(duì)基于鐵離子-2,6-二乙酰吡啶二肟氨酯基團(tuán)合成了一種聚氨酯（Fe-PPOU）。Fe-PPOU中包含集成在同一個(gè)化學(xué)基團(tuán)中的七重動(dòng)態(tài)鍵（圖1）。其中，2,6-二乙酰吡啶二肟氨酯基團(tuán)中包含了四個(gè)動(dòng)態(tài)鍵，即兩個(gè)肟氨酯鍵和兩個(gè)氫鍵。2,6-二乙酰吡啶二肟單元作為配體與鐵離子配位形成另外三個(gè)金屬配位鍵，即一個(gè)鐵離子-吡啶基氮配位鍵和兩個(gè)鐵離子-肟基氮配位鍵。

圖1 Fe-PPOU的設(shè)計(jì)和合成示意圖

  Fe-PPOU中多重動(dòng)態(tài)鍵在拉伸過(guò)程中的可逆重組有效提升了材料的韌性（圖2）。Fe-PPOU的拉伸韌性可達(dá)139.8 ± 18.2 MJ m^-3，超過(guò)了已報(bào)道的室溫自發(fā)自愈合聚合物的拉伸韌性。

圖2 （a）Fe-PPOU在拉伸過(guò)程的示意圖。（b）PPOU和Fe-PPOU的拉伸曲線。

  多重動(dòng)態(tài)鍵構(gòu)成的交聯(lián)點(diǎn)數(shù)量最小化的獨(dú)特的拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，賦予了Fe-PPOU優(yōu)異的自愈合性能（圖3）。切斷的Fe-PPOU樣條，在室溫下自愈合后的韌性可達(dá)134.3 ± 20.6 MJ m^-3，愈合效率接近100%。

圖3 （a）Fe-PPOU自愈合照片及示意圖。（b-c）Fe-PPOU的自愈合后的拉伸曲線和愈合率。

  該工作的分子設(shè)計(jì)具有一定的通用性，利用鑭系金屬離子和生物活性相關(guān)金屬離子代替中心金屬離子，有望將光電磁及生物特性賦予聚合物；而將有機(jī)配體基團(tuán)進(jìn)行改變，可進(jìn)一步調(diào)控其性能。本工作為高性能功能聚合物材料的設(shè)計(jì)提供了一種新策略。

  本研究工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金委、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目資助。

  文章鏈接：https://www.sciengine.com/publisher/scp/journal/SCC/doi/10.1007/s11426-021-1157-9?slug=fulltext

作者簡(jiǎn)介：

游正偉，教授、博導(dǎo)，現(xiàn)任東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院復(fù)合材料系主任、中國(guó)紡織工程學(xué)會(huì)柔性電子生物醫(yī)用紡織材料科研基地主任。本科和博士分別就讀于上海交通大學(xué)和中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所，后于佐治亞理工學(xué)院從事博士后研究；曾任匹茲堡大學(xué)訪問(wèn)研究助理教授、拜耳材料科技創(chuàng)新經(jīng)理等職。2013年加入東華大學(xué)纖維材料改性國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。長(zhǎng)期從事生物醫(yī)用彈性體研究。近五年在Nat. Med.、Nat. Commun., Adv. Mater.，Natl. Sci. Rev.,等國(guó)際期刊發(fā)表通訊作者論文40多篇（IF>10的20篇）。授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利27項(xiàng)。成果被國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、國(guó)家新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展戰(zhàn)略咨詢委員會(huì)、《中國(guó)科學(xué)報(bào)》頭版等專題報(bào)道。在歐洲材料研究學(xué)會(huì)年會(huì)等重要學(xué)術(shù)會(huì)議上做主旨和邀請(qǐng)報(bào)告40余次。擔(dān)任國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Smart Materials in Medicine》副主編、《Bioactive Materials》編委、《Advanced Fiber Materials》和《中國(guó)材料進(jìn)展》青年編委。

朱美芳，博士、教授，中國(guó)科學(xué)院院士、發(fā)展中國(guó)家科學(xué)院院士，現(xiàn)任東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院院長(zhǎng)、纖維材料改性國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任，兼任中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)副理事長(zhǎng)、中國(guó)紡織工程學(xué)會(huì)副理事長(zhǎng)、中國(guó)女科技工作者協(xié)會(huì)副會(huì)長(zhǎng)、《Advanced Fiber Materials》主編等職。1989年碩士畢業(yè)后留校工作至今，1998年破格晉升教授。在纖維材料復(fù)合化、功能化與智能化研究領(lǐng)域取得了系統(tǒng)性和創(chuàng)造性成果，發(fā)表論文500余篇，出版著作10部（章），獲授權(quán)發(fā)明專利300余件。獲國(guó)家技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)、國(guó)家科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)、首屆全國(guó)創(chuàng)新?tīng)?zhēng)先獎(jiǎng)狀、國(guó)家教學(xué)成果二等獎(jiǎng)、上海市教學(xué)成果一等獎(jiǎng)、上海市自然科學(xué)一等獎(jiǎng)等20余項(xiàng)獎(jiǎng)勵(lì)。2009年獲國(guó)家杰出青年科學(xué)基金，2012年入選教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)發(fā)展計(jì)劃（2016年獲滾動(dòng)支持），2013年入選教育部長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授，2017年入選全國(guó)高校首批黃大年式教師團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人及“萬(wàn)人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。