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  隨著世界經(jīng)濟發(fā)展與工業(yè)進步，廢氣排放和水污染問題日益突出，世界上仍有許多國家、地區(qū)無法獲得清潔、安全的水和空氣，影響人類健康的大多數(shù)疾病都與水、空氣污染有關(guān)。推進環(huán)境水、空氣污染物的綠色控制及可持續(xù)低碳自然資源的高效利用，是發(fā)展節(jié)能減碳與減污降排事業(yè)的有效途徑之一。高級氧化技術(shù)（Advanced Oxidation Process，AOPs）因能產(chǎn)生高氧活性的羥基自由基（OH?）（氧化還原電位～2.8 V），能快速分解幾乎所有的絕大多數(shù)有機污染物或滅活病毒及細菌，受到世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注。電芬頓（Electro-Fenton，EF）作為一種新興的綠色氧化技術(shù)，可電化學合成清潔的H₂O₂及活化生成強氧化性的OH?。然而，當前電芬頓技術(shù)仍存在低H₂O₂生產(chǎn)效率、復分解、低氧氣傳質(zhì)效率以及采用液態(tài)電解質(zhì)或昂貴的離子交換膜等技術(shù)瓶頸，嚴重制約了其進一步規(guī)模化生產(chǎn)與廣泛應(yīng)用。本項工作提出一種全新的固態(tài)EF反應(yīng)策略，并以多孔性天然木材為載體，在腔壁表面構(gòu)筑具有雙網(wǎng)絡(luò)聚合物-離子、水分子高效輸運結(jié)構(gòu)的木材準固態(tài)離子導體，與陽極、陰極流室構(gòu)建固態(tài)電芬頓系統(tǒng)。通過引入空氣、水，即可在陰極流室連續(xù)生成高濃度的H₂O₂，并能在室溫條件下活化大量的OH? 持續(xù)高效礦化降解水體、氣態(tài)有機污染物。

  劉德桃課題組受樹木自然生長過程中水分子、離子運輸機制啟發(fā)，開發(fā)了一種木材腔壁微納米表面操縱技術(shù)，由天然木材直接加工成了一種新穎的具有離子、水分子輸運結(jié)構(gòu)的木材準固態(tài)離子導體，同時還保存了天然木材獨特的從上到下能夠定向運輸離子、水分子的微通道，并在腔壁表面形成了一種2D-雙網(wǎng)絡(luò)聚合物-離子功能結(jié)構(gòu)，可高效輸運O₂、H₂O及離子電荷，實現(xiàn)可持續(xù)的固態(tài)電芬頓反應(yīng)機制，使其無論在空氣、水流動過程中均可高效率生成H₂O₂及OH?。

  充分利用多孔性天然木材的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，通過光聚合及冷凍鹽析技術(shù)在木材腔壁表面構(gòu)筑雙網(wǎng)絡(luò)聚合物-離子輸運結(jié)構(gòu)，制備木材準固態(tài)離子導體使其替代傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)和離子交換膜，利用其優(yōu)異的離子電荷輸運機制及連續(xù)貫穿的胞腔結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，以及陰極流室內(nèi)部形成的高效穩(wěn)定氣-液-固三相界面，可持續(xù)穩(wěn)定地電化學合成高濃度的H₂O₂及活化生成巨量的OH?。

 

  充分利用固態(tài)電芬頓策略可極大促進了H⁺、O₂的傳質(zhì)以及電子轉(zhuǎn)移效率，相比傳統(tǒng)電芬頓技術(shù)相同條件下H₂O₂產(chǎn)量增加了近6倍，且陽極氧化H₂O產(chǎn)生的O₂和H⁺亦可通過WSIC持續(xù)為陰極流室H₂O₂的2e電化學合成提供原料協(xié)同保障。在水流速為66.4 mL h^-1和空氣通量為0.8 L min^-1時，可連續(xù)合成高濃度的H₂O₂（60min，高達499.0 mg L^-1濃度），且僅通入空氣時可累積極高濃度的H₂O₂（120 min，4940 mg L^-1濃度）。

  通過FeOCl在寬pH區(qū)間內(nèi)Fe³⁺/Fe²⁺優(yōu)異的氧化還原循環(huán)效率，苯甲酸檢測OH? 的激發(fā)峰強度提升近4倍，對高流速（341.0 mL h^-1）的酸性RhB溶液（10 mg L^-1）長周期實時去除率高達99.9%，中性環(huán)境下亦可達到96.8%，不僅如此，其還對其他難降解水體有機物如鹽酸四環(huán)素(TH)和對硝基苯酚(PNP)等具有高效的分解能力；此外，室溫條件下可持續(xù)礦化極為穩(wěn)定的氣相甲苯，對不同濃度甲苯均可礦化分解，生成H₂O和CO₂。

圖4 高效分解水體、氣態(tài)有機污染物能力分析

  課題組成員還通過后續(xù)VOCs凈化驗證，發(fā)現(xiàn)該器件也具備類似于空氣凈化器的功效，可高效凈化氣態(tài)有機污染物，不同的是該技術(shù)是采用氣相電化學方法，而非當前主流的物理吸附、光催化等技術(shù)，且分解過程中僅僅是通過持續(xù)引入自然界中無處不在的水分子和空氣來實現(xiàn)的，而不是昂貴的化工原料等產(chǎn)品。

  本論文提出的天然木材腔壁離子輸運結(jié)構(gòu)及其固態(tài)電芬頓策略具有低成本、高效率、可持續(xù)和綠色低碳的優(yōu)勢，為高效降解水體、氣態(tài)有機污染物的高級氧化技術(shù)與方法提供了一個新的思路，兼具理論價值與應(yīng)用潛力。在后續(xù)進一步分析認為：該新技術(shù)還具有在殺滅氣溶膠病毒、病菌等有關(guān)呼吸健康、氣態(tài)傳染病防治領(lǐng)域具有非常重要的應(yīng)用前景。

  2022年4月12日，該科研成果以Natural wood-derived solid ionic conductor for solid electro-Fenton strategy為題名獲得Cell新晉高影響力期刊《Cell Reports Physical Science》在線發(fā)表。我院劉德桃老師為論文的通訊作者，碩士生崔結(jié)東為論文第一作者；澳門大學Hui Pan教授課題組為合作單位。其他參研人員李楊、劉超城、錢志云、Hui Pan均為本項工作做出了重要貢獻，目前已申請多項發(fā)明專利。該項研究得到了廣東省科技廳粵澳聯(lián)合資助領(lǐng)域項目等資助，該項工作的部分工作內(nèi)容目前已與深圳知名企業(yè)開展產(chǎn)學研合作研究。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S266638642200131X

課題組簡介：

  劉德桃課題組的研究致力于發(fā)現(xiàn)和探索自然界樹木、草本植物等生長過程中獨特的物質(zhì)運輸機制，從中獲得靈感和啟發(fā)，創(chuàng)新運用材料表面微尺度操縱技術(shù)，發(fā)展功能木材、紙、膜及其仿生納米結(jié)構(gòu)的宏量制備科學及工程技術(shù)，探索其對自然界可再生資源（如水分子、二氧化碳等）的高效捕獲與轉(zhuǎn)化機制，研究在低碳健康材料、水/空氣凈化、光學與噪聲控制、固態(tài)電化學及濕-熱電池系統(tǒng)等領(lǐng)域關(guān)鍵應(yīng)用。

  歡迎廣大優(yōu)秀考生報考攻讀該課題組研究生！

  招生信息：該課題組計劃聯(lián)合培養(yǎng)招生1-3名博士生、博士后，具體情況面議。