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  氮配位金屬單原子催化劑（M-N-C SACs），尤其是具有M-N₄配位構(gòu)型并負(fù)載于碳基底中的催化劑，已成為提升氧還原反應(yīng)（ORR）動力學(xué)性能的研究前沿。然而，由于M-N₄的高度平面D_4h對稱構(gòu)型，其對氧中間體的吸附能力受限，導(dǎo)致ORR過程能壘過高。同時，碳基底的結(jié)構(gòu)設(shè)計也面臨重大挑戰(zhàn)，具體而言，由于金屬單原子具有較高的表面能和遷移率，以及金屬離子與碳基材之間較弱的結(jié)合力，容易導(dǎo)致金屬原子遷移和聚集。此外，跨多相界面的傳質(zhì)問題也不容忽視。一方面，為了盡量減少催化劑/電極界面上的電子轉(zhuǎn)移阻力，需要在碳基質(zhì)內(nèi)建立高速的電子傳導(dǎo)通道；另一方面，導(dǎo)電碳襯底通常具有密集堆疊結(jié)構(gòu)，對反應(yīng)物的傳輸造成嚴(yán)重阻礙，甚至堵塞活性位點。因此，設(shè)計具有足夠錨定位點、分層多孔和相互連通導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的碳質(zhì)載體至關(guān)重要。

  針對以上問題，陜西科技大學(xué)“生物質(zhì)化學(xué)與材料”院士創(chuàng)新團(tuán)隊沈夢霞副教授課題組在SMALL期刊發(fā)表題為“Biological Neural Network-Inspired Micro/Nano-Fibrous Carbon Aerogel for Coupling Fe Atomic Clusters With Fe-N₄ Single Atoms to Enhance Oxygen Reduction Reaction”的研究論文，團(tuán)隊成員孫姣姣為論文第一作者，陜西科技大學(xué)沈夢霞副教授、加拿大新布倫瑞克大學(xué)倪永浩教授和香港科技大學(xué)王蓬勃為論文共同通訊作者。

圖1 （a）人類生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BNN）系統(tǒng)和基本功能單元;（b）BNN啟發(fā)的微/納米纖維碳?xì)饽z，用于偶聯(lián) Fe 原子簇和Fe-N₄單原子以提高ORR。

  生物體內(nèi)的神經(jīng)信號網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)，由眾多神經(jīng)元通過突觸互連構(gòu)成錯綜復(fù)雜的神經(jīng)通路，能夠在大腦內(nèi)無數(shù)神經(jīng)元之間實現(xiàn)高效的信息交換和處理。神經(jīng)元主要包含胞體（中心成分，0D）、樹突和軸突（用于接收和發(fā)送信號的纖維成分，1D），從而確保在低維水平上進(jìn)行快速的信號處理。此外，隨著無數(shù)神經(jīng)元在層狀（2D）和空間（3D）維度內(nèi)形成復(fù)雜的網(wǎng)絡(luò)，生物體得以實現(xiàn)智能和高速運轉(zhuǎn)。 

圖6.(a) CMNCA-Fe_SA+AC作為空氣陰極的水系鋅空氣電池（AZAB）示意圖�；�Pt/C-RuO₂和CMNCA-Fe_SA+AC為陰極的鋅-空氣電池的 (b) 開路電壓（OCV）曲線， (c) 放電極化和功率密度曲線，(d) 不同電流密度下的放電曲線，(e) 10 mA cm^-2下的比容量測試曲線，以及（f）放電和充電循環(huán)測試�；�CMNCA-Fe_SA+AC空氣陰極的 (g) 固態(tài)鋅-空氣電池（SZAB）和 (h) 紐扣型鋅-空氣電池（ZACC）示意圖�；�Pt/C-RuO₂和CMNCA-Fe_SA+AC為陰極的鋅-空氣電池的 (i，j) 放電極化和功率密度曲線及 (k，l) 放電和充電循環(huán)測試。

  總之，受生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)啟發(fā)，本研究設(shè)計出原子級分散Fe-N₄單原子（Fe SAs）與Fe原子簇（Fe ACs）協(xié)同負(fù)載的殼聚糖微/納米纖維碳?xì)饽z（CMNCA-Fe_SA+AC）。該體系包含類神經(jīng)元特性的Fe-N₄/Fe AC耦合活性位點，以及殼聚糖微/納米纖維交織形成的二維層狀和三維蜂窩狀形態(tài)。DFT計算揭示了Fe-N₄單原子與Fe ACs協(xié)同調(diào)節(jié)ORR中間體的吸附和解吸方面的作用。因此，CMNCA-Fe_SA+AC不僅表現(xiàn)出卓越的ORR活性和穩(wěn)定性，而且可以組裝成水系和固態(tài)的ZAB以發(fā)揮高功率密度和穩(wěn)定的充放電循環(huán)。這項研究為通過仿生工程設(shè)計先進(jìn)能源存儲和轉(zhuǎn)換技術(shù)的催化劑提供了新的視角。

  文章鏈接

  Biological Neural Network-Inspired Micro/Nano-Fibrous Carbon Aerogel for Coupling Fe Atomic Clusters With Fe-N₄ Single Atoms to Enhance Oxygen Reduction Reaction 

  https://doi.org/10.1002/smll.202500419

作者簡介：

沈夢霞，副教授，碩士生導(dǎo)師，陜西省高層次人才引進(jìn)計劃入選者、陜西科技大學(xué)青年拔尖人才、“生物質(zhì)化學(xué)與材料”院士創(chuàng)新團(tuán)隊骨干成員。主要研究方向為生物質(zhì)基功能材料及其在新能源器件、電磁屏蔽/電磁波吸收等領(lǐng)域的應(yīng)用。以第一或通訊作者在Energy Storage Mater., Small, Chem. Eng. J., Nano Energy, J. Colloid Interface Sci.等期刊發(fā)表論文30余篇，其中5篇入選ESI高被引論文，申請國家發(fā)明專利10余項。主持國家自然科學(xué)基金項目、教育部留學(xué)基金資助國際高層次人才培養(yǎng)項目、陜西省重點研發(fā)計劃、陜西省自然科學(xué)基金及企業(yè)技術(shù)服務(wù)項目等各類科技項目10余項。 

團(tuán)隊近期研究工作匯總：

1.Biological neural network-inspired micro/nano-fibrous carbon aerogel for coupling Fe atomic clusters with Fe-N₄ single atoms to enhance oxygen reduction reaction,Small 2025, 2500419. https://doi.org/10.1002/smll.202500419.

2.Cascade protection strategy for anchoring atomic FeN₃ sites within defect-rich wood carbon aerogel for high-performance Zn-air batteries and versatile application,Chemical Engineering Journal 2025, 503, 158551.

3.Promoting electromagnetic wave absorption performance by integrating MoS₂@Gd₂O₃/MXene multiple hetero-interfaces in wood-derived carbon aerogels, Small 2024, 20(12), 2306915.

4.Breaking the N-limitation with N-enriched porous submicron carbon spheres anchored Fe single-atom catalyst for superior oxygen reduction reaction and Zn-air batteries, Energy Storage Materials, 2023, 59, 102790.

5.Chemical vapor deposition strategy for inserting atomic FeN₄ sites into 3D porous honeycomb carbon aerogels as oxygen reduction reaction catalysts in high-performance Zn-air batteries, Chemical Engineering Journal 2023, 464, 142719.

6.Vapor deposition strategy for implanting isolated Fe sites into papermaking nanofibers-derived N-doped carbon aerogels for liquid Electrolyte-/All-Solid-State Zn-Air batteries,Journal of Colloid and Interface Science 2024, 673, 453.

7.Cellulose nanofibers carbon aerogel based single-cobalt-atom catalyst for high-efficiency oxygen reduction and zinc-air battery. Journal of Colloid and Interface Science 2023,629, 778-785.

8.PMDI cross-linked rare earth/liquid metal reinforced ANF/MXene membranes for multifunctional electromagnetic interference shielding,Composites: Part A: Applied Science and Manufacturing 2024, 182, 108178.