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  在化學(xué)工業(yè)中，催化劑是提升反應(yīng)效率的關(guān)鍵。相較于多相催化體系，均相催化體系通常展現(xiàn)出更高的催化活性及選擇性?xún)?yōu)勢(shì)。然而，其與反應(yīng)介質(zhì)形成的均相混合特性導(dǎo)致催化劑回收困難、成本高昂。而多相催化體系雖容易分離，卻常因活性位點(diǎn)暴露不足導(dǎo)致催化性能下降。如何讓催化劑兼具“均相的高效”和“多相的易回收”？研究者將目光投向了智能響應(yīng)材料——它們能像“開(kāi)關(guān)”一樣，隨環(huán)境變化在溶解（均相）與聚集（多相）狀態(tài)間自由切換，實(shí)現(xiàn)催化與回收的完美平衡。

  近期，浙江理工大學(xué)王新平教授、周嫻婧副教授團(tuán)隊(duì)與瑞典斯德哥爾摩大學(xué)Jiayin Yuan教授合作開(kāi)發(fā)了一種基于1,2,4-三氮唑鎓的熱響應(yīng)性聚離子液體（PILs），成功用于甲醇中多孔有機(jī)籠的可控合成。當(dāng)溫度高于臨界相轉(zhuǎn)變溫度時(shí)，PILs完全溶解，呈現(xiàn)均相狀態(tài)，催化活性位點(diǎn)充分暴露，反應(yīng)速率顯著提升（開(kāi)關(guān)“開(kāi)啟”）；當(dāng)溫度低于臨界相轉(zhuǎn)變溫度時(shí)，PILs鏈段塌陷并沉淀，轉(zhuǎn)化為非均相狀態(tài)，催化活性被抑制（開(kāi)關(guān)“關(guān)閉”），同時(shí)可通過(guò)簡(jiǎn)單離心或過(guò)濾實(shí)現(xiàn)催化劑的回收與再利用，如圖1所示。通過(guò)溫度循環(huán)切換，催化過(guò)程可實(shí)現(xiàn)“開(kāi)-關(guān)”控制，且催化劑在6次循環(huán)后仍保持高效活性。

圖1. 熱響應(yīng)性1,2,4-三氮唑PIL催化劑的工作原理示意圖。

  1,2,4-三氮唑PILs在甲醇中具有低溫溶解高溫不溶的上臨界溶液溫度（UCST）型溫度響應(yīng)性，且其濁點(diǎn)溫度與濃度相關(guān)（圖2a）。催化實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)反應(yīng)溫度高于濁點(diǎn)溫度時(shí)，反應(yīng)速率會(huì)發(fā)生突躍（圖2b-d）。升降溫循環(huán)實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步驗(yàn)證了催化活性的溫控“開(kāi)關(guān)”切換（圖2e）。

圖2. (a) 1,2,4-三唑鎓基PIL的相圖，(b-d)不同溫度下合成多孔有機(jī)籠的產(chǎn)率及升降溫循環(huán)催化實(shí)驗(yàn)。黃色：T > UCST，綠色：T < UCST。

  該研究不僅為多孔有機(jī)籠的高效合成提供了新方法，還為設(shè)計(jì)智能催化系統(tǒng)開(kāi)辟了思路。以上研究成果近期以“Reversible Switching and Recycling of Thermoresponsive 1,2,4-Triazolium-Based Poly(ionic liquid) Catalysts for Porous Organic Cage Synthesis in Organic Media”為題，發(fā)表于ACS Macro Letters（DOI：10.1021/acsmacrolett.5c00072）。浙江理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士生朱杰鋒為第一作者，王新平教授、周嫻婧副教授及斯德哥爾摩大學(xué)Jiayin Yuan教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.5c00072