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陜科大沈夢(mèng)霞課題組 CEJ：定向冷凍澆筑和化學(xué)氣相沉積方法構(gòu)建納米纖維素碳?xì)饽z錨定的單原子催化劑
2023-04-06  來(lái)源：高分子科技

  水系鋅空氣電池具有高理論能量密度、高安全性和低成本等優(yōu)勢(shì)，在柔性和可穿戴電子設(shè)備等領(lǐng)域具有潛在商用價(jià)值。鋅空氣電池正極氧還原反應(yīng)（ORR）遲滯的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致電池放電過(guò)程產(chǎn)生較大的過(guò)電位，嚴(yán)重影響了電池的實(shí)際能量密度。Fe-NxC單原子催化劑（SAC）既可以最大程度上提高Fe-Nx活性位點(diǎn)的比例，又可以提高對(duì)特定反應(yīng)途徑（如四電子ORR）的選擇性。但金屬原子在高溫下燒結(jié)極易發(fā)生遷移和團(tuán)聚，形成金屬團(tuán)簇或金屬納米顆粒。此外，碳載體有限或單一的孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)一步限制了三相界面?zhèn)髻|(zhì)擴(kuò)散速率和Fe-Nx活性位點(diǎn)的充分利用。納米纖維素氣凝膠是一種結(jié)合了傳統(tǒng)氣凝膠及纖維素本身優(yōu)良性能的新型材料，具有綠色環(huán)？沙掷m(xù)、高孔隙率、大比表面積、低密度等優(yōu)良特性，可以作為Fe-NxC SAC的優(yōu)良載體。然而，如何精確引入金屬原子并優(yōu)化其在氣凝膠的空間分布和配位環(huán)境仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。


  針對(duì)上述問(wèn)題，陜西科技大學(xué)“生物質(zhì)化學(xué)與材料”院士創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)沈夢(mèng)霞副教授課題組以一維的纖維素納米纖維（CNF）和高N含量的芳綸納米纖維（ANF），二維的氧化石墨烯（GO）通過(guò)定向冷凍澆鑄和冷凍干燥方法，制備出多孔納米片層相互連接的3D蜂窩狀氣凝膠。通過(guò)CNF和GO表面的大量負(fù)電基團(tuán)吸附低沸點(diǎn)金屬Cd，在熱解過(guò)程中引入二茂鐵，通過(guò)氣相揮發(fā)Cd和化學(xué)氣相沉積Fe的策略制備了具有單原子Fe的分級(jí)多孔N摻雜碳?xì)饽z（Fe-SA@PNC）。由于Fe-SA@PNC高度穩(wěn)定的蜂窩狀形態(tài)和多級(jí)孔結(jié)構(gòu)，以及碳載體中富含的Fe-N4位點(diǎn)，Fe-SA@PNC表現(xiàn)出顯著的氧還原反應(yīng)（ORR）活性與穩(wěn)定性。同時(shí)由Fe-SA@PNC組裝的鋅-空氣電池也表現(xiàn)出149 mW cm-2的峰值功率密度和936 W h kg-1的能量密度。


圖1. Fe-SA@PNC催化劑的制備過(guò)程示意圖。


圖2. CAGO氣凝膠的形貌表征。

圖3. Fe-SA@PNC的微觀形貌表征。


圖4. Fe-SA@PNC的物理化學(xué)表征。


圖5. Fe-SA@PNC的Fe-K邊同步輻射X射線吸收譜圖和擬合表征。


圖6. Fe-SA@PNC的ORR性能表征。


圖7. Fe-SA@PNC組裝的鋅-空氣電池性能表征。


  相關(guān)研究成果以“Chemical vapor deposition strategy for inserting atomic FeN4 sites into 3D porous honeycomb carbon aerogels as oxygen reduction reaction catalysts in high-performance Zn-air batteries”為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。陜西科技大學(xué)沈夢(mèng)霞副教授、段超副教授和University of New Brunswick/University of Maine倪永浩教授為通訊作者，共同第一作者為陜西科技大學(xué)碩士研究生齊佳樂(lè)和高昆。感謝國(guó)家自然科學(xué)基金（No.22108164、No.22178206），陜西省自然科學(xué)基金（2021JQ-542），陜西省高層次人才項(xiàng)目等對(duì)本工作的大力支持！


  文章鏈接：Chemical vapor deposition strategy for inserting atomic FeN4 sites into 3D porous honeycomb carbon aerogels as oxygen reduction reaction catalysts in high-performance Zn-air batteries.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142719

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（責(zé)任編輯：xu）
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