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  近年來，纖維素基摩擦電納米發(fā)電機(jī)(TENG)器件因其輸出性能高、重量輕、柔韌性好、可再生可降解等優(yōu)點(diǎn)而不斷受到研究人員的關(guān)注。為了提高纖維素基TENG器件的性能，化學(xué)修飾是非常有效的增強(qiáng)策略。研究人員在纖維素分子鏈上接入氨基、甲氧基、酰胺等供電子性能更強(qiáng)的基團(tuán)，可以永久性有效提高纖維素基材料的摩擦電正電性。但現(xiàn)有的接枝改性的方法多以纖維素上的羥基作為反應(yīng)活性位點(diǎn)（如含氨基硅烷偶聯(lián)劑與纖維素的反應(yīng)），存在接枝量低、工藝復(fù)雜、成本高、難以大規(guī)模制備等缺點(diǎn)，極大的限制了其大規(guī)模制備與應(yīng)用。同時(shí)，其改性產(chǎn)物多以致密膜為主，孔隙率低，對摩擦電的性能提升較低。

  對于常用的表面氧化納米纖維素材料(TOCN)，經(jīng)2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基(TEMPO)氧化后，TOCN表面活性較高的C6位羥基（超過70%）轉(zhuǎn)變?yōu)轸然�，這使得TOCN不適用基于羥基為活性位點(diǎn)進(jìn)行胺接枝反應(yīng)而獲得高胺接枝量的產(chǎn)物。此外，常見的纖維素胺化接枝體系通常在有機(jī)溶劑體系中進(jìn)行，這些有機(jī)溶劑的使用將對環(huán)境產(chǎn)生不良影響。如何方便、快速的對具有良好水分散性的TOCN進(jìn)行大接枝量胺化改性仍是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

  基于以上問題，本工作以EDC/NHS催化體系的酰胺化反應(yīng)、環(huán)氧基團(tuán)堿性開環(huán)加成反應(yīng)和環(huán)氧基-氨基反應(yīng)為基礎(chǔ)，研究了TOCN與常見四種廉價(jià)小分子胺（乙二胺EDA、二乙三胺DETA、三乙四胺TETA、四乙五胺TEPA）和超支化多胺（G.0, G.1代聚酰胺-胺，Polyamidoamine, PAMAM）在水環(huán)境下與TOCN表面的羧基進(jìn)行酰胺化交聯(lián)反應(yīng)，系統(tǒng)探究了胺改性過程對TOCN及摩擦電材料性能的提升影響，制備了一系列多級胺改性的TOCN基摩擦電材料。

  不同分子量和接枝度的小分子改性TOCN致密膜的測試結(jié)果顯示氨基的接入量增加可以顯著提升性能，而TOCN表面固定的羧基數(shù)量會限制接入氨基的總數(shù)量。在固定數(shù)量的接枝位點(diǎn)下，不斷增大胺的分子量（小分子到超支化胺分子）能夠進(jìn)一步提升性能（圖1-圖2），TOCN/T-TEPA TENG和TOCN/T-G1-120 TENG輸出的性能相比于未改性的純TOCN TENG器件分別提升了1.21倍和2.01倍（圖3-圖4）。

圖7：基于交聯(lián)氨基改性TOCN摩擦電材料的柔性微接觸分離TENG裝置和傳感應(yīng)用(A)柔性M-TENG裝置原理圖(A)；(B-D)柔性M-TENG裝置在手指按壓(B)、聲帶振動(dòng)(C)和手臂彎曲(D)下的能量收集過程；(E-G)柔性M-TENG手指彎曲傳感裝置:照片(E)和不同手勢下的信號輸出(F, G, H)

  原文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2024.101939