80电影天堂网,少妇高潮一区二区三区99,jαpαnesehd熟女熟妇伦,无码人妻精品一区二区蜜桃网站

  在分子電子學(xué)的發(fā)展過程中，有機分子的成分、結(jié)構(gòu)和構(gòu)象的多樣性與可調(diào)性為開發(fā)各種新型分子器件提供了無限的可能性。有機分子構(gòu)型的變化使其具有多重電導(dǎo)態(tài)，是實現(xiàn)具有更高功率密度和更大數(shù)據(jù)容量的分子多值邏輯電路（如三進制、四進制等）的重要基礎(chǔ)，與傳統(tǒng)的硅基二進制邏輯電路以及利用電壓閾值實現(xiàn)的多進制電路有顯著區(qū)別。其中，電輸運的量子干涉行為是分子尺度的邏輯電路特有的電導(dǎo)調(diào)控方式，但目前大部分研究僅討論單個量子干涉調(diào)控模式，如價鍵共軛量子干涉行為或空間共軛量子干涉行為，僅實現(xiàn)兩種電導(dǎo)狀態(tài)的切換。利用價鍵共軛和空間共軛協(xié)同作用有望實現(xiàn)多重量子干涉態(tài)，從而帶來多種電導(dǎo)狀態(tài)，能夠為多值邏輯電路提供新的設(shè)計策略，兩者如何相互作用共同調(diào)控電導(dǎo)的內(nèi)在機制也具有重要學(xué)術(shù)價值，但是相關(guān)研究存在很大空白。

  為了解析空間共軛和價鍵共軛通道對電輸運的影響，以及不同通道之間的量子干涉行為，近日，華南理工大學(xué)趙祖金教授團隊設(shè)計了一系列含雜環(huán)的折疊型空間共軛分子，通過對空間共軛通道和價鍵共軛通道分別進行調(diào)控，進而從分子軌道角度闡明多通道之間的協(xié)同作用，實現(xiàn)分子電路的多值輸出，為構(gòu)建分子多值邏輯電路提供了概念模型。

  首先，在空間共軛通道中，不同尺寸的中心五元雜環(huán)（呋喃或噻吩）的引入會改變折疊分子中苯環(huán)堆積的緊密程度，進而改變分子能級的裂分和排列，導(dǎo)致分子電輸運性質(zhì)的變化。研究結(jié)果表明，3,4位連接的呋喃和噻吩的價鍵共軛對電導(dǎo)幾乎沒有貢獻，但是當(dāng)中心雜環(huán)為尺寸更小的呋喃環(huán)時（與噻吩環(huán)相比），折疊分子的雙臂會堆積地更緊密，使得折疊分子具有更低的電導(dǎo)。導(dǎo)致這種現(xiàn)象的主要原因是LUMO和LUMO+1由于雙臂空間共軛作用的改變而發(fā)生了能級交叉，原本在f-3,4Th中表現(xiàn)為量子相增促進電導(dǎo)的空間共軛作用在f-3,4Fu中表現(xiàn)量子相消抑制電導(dǎo)的空間共軛作用。

  其次，將五員雜環(huán)從3,4位連接改變?yōu)?/span>2,3位連接，能夠在不改變空間共軛通道電輸運模式的前提下，有效增強分子內(nèi)的價鍵共軛通道。實驗結(jié)果表明，在折疊結(jié)構(gòu)中，價鍵共軛增強之后，分子的電導(dǎo)進一步下降，即價鍵共軛通道的引入進一步抑制的電子輸運。在對不同分子軌道之間的量子干涉模式進行分解分析后發(fā)現(xiàn)，價鍵共軛主導(dǎo)的分子軌道會與空間共軛主導(dǎo)的分子軌道發(fā)生相消量子干涉，為電子輸運提供反向通道，進一步抑制電導(dǎo)。

  在該體系中，通過分子設(shè)計分別實現(xiàn)了對空間共軛通道和價鍵共軛通道的調(diào)控，基于不同的量子干涉模式并利用空間共軛和價鍵共軛的協(xié)同作用實現(xiàn)了四重電導(dǎo)態(tài)，分別是空間共軛作用主導(dǎo)的相增量子傳輸，空間共軛作用主導(dǎo)的相消量子傳輸，價鍵共軛通道抵消的空間共軛相增量子傳輸，以及價鍵共軛進一步抑制的空間共軛相消量子傳輸。這四種電導(dǎo)態(tài)在電路數(shù)值運算中可以表現(xiàn)為“0”、“1”、“2”三種數(shù)值，為實現(xiàn)分子三進制邏輯電路提供了概念模型。這種利用折疊分子次級結(jié)構(gòu)的多通道協(xié)同作用調(diào)控多重量子干涉態(tài)為構(gòu)建分子尺度的多值邏輯電路提供了新思路。

  該研究成果以“Achieving Multiple Quantum-Interfered States via Through-Space and Through-Bond Synergistic Effect in Foldamer-Based Single-Molecule Junctions”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上并入選為Supplementary Journal Cover 文章，論文第一作者為華南理工大學(xué)博士生李錦詩，通訊作者為華南理工大學(xué)趙祖金教授。該工作受到國家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項目（21788102）和廣東省自然科學(xué)基金（2019B030301003）支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.2c00322