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西安交大丁書(shū)江教授團(tuán)隊(duì) Nat. Commun.：聚合物基固態(tài)電池的有效載流子擴(kuò)展
2022-06-11  來(lái)源：高分子科技

  聚合物基固態(tài)電解質(zhì)（solid polymer electrolytes, SPEs）是克服液態(tài)金屬離子電池安全問(wèn)題并提升能量密度的潛在方案。然而，非反應(yīng)性陰離子遷移導(dǎo)致SPE的電流負(fù)載能力受到嚴(yán)重限制，使電池循環(huán)壽命急劇下降。對(duì)于離子遷移受限的無(wú)溶劑固態(tài)電解質(zhì)體系，增強(qiáng)離子運(yùn)動(dòng)與能量轉(zhuǎn)化過(guò)程相關(guān)性的策略具有關(guān)鍵作用。


1 使用不同離子受體作為正極的全固態(tài)電池電解質(zhì)中的離子遷移（左：陰離子受體正極（本工作）；右：陽(yáng)離子（Li+）受體正極）。


  受陰離子參與液體/凝膠系統(tǒng)電極反應(yīng)的啟發(fā)，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院丁書(shū)江教授團(tuán)隊(duì)提出一種構(gòu)建先進(jìn)全固態(tài)電池的新型集成策略。通過(guò)采用陰離子受體材料聚乙烯二茂鐵 (polyvinyl ferrocene, PVF) 作為正極，聚合物鏈上的二茂鐵單元與促使Li+與陰離子共同作為有效的電荷載體（圖1）。由于具有高效的離子利用率，與常見(jiàn)的固態(tài)電解質(zhì)（PEO-LiTFSI) 匹配的Li||PVF電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。在100 μA cm-2 時(shí)具有107 mAh g-1的放電比容量，并在1000 μA cm-2下具有62.9%的容量保持；陰離子參與電極反應(yīng)削弱了濃差極化對(duì)陽(yáng)極的劣化的影響，構(gòu)建的固態(tài)電池在300 μA cm-2下能夠穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)4000次（圖2）；此外，結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果評(píng)估了陰離子種類(lèi)對(duì)電池性能的影響（圖3）。

 


2 陰離子受體正極聚乙烯基二茂鐵（PVF）的制備及Li||PVF電池的循環(huán)和倍率性能


 3 陰離子種類(lèi)對(duì)電池充放電性能和電極電位的影響


  以上工作以“Expanding the active charge carriers of polymer electrolytes in lithium-based batteries using an anion-hosting cathode”為題發(fā)表于Nat. Commun. (10.1038/s41467-022-30788-5). 西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生孫宗杰與郗凱教授為文章的共同第一作者。該研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金，陜西省杰出青年基金項(xiàng)目的支持。


  全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30788-5


  西安交通大學(xué)丁書(shū)江教授主頁(yè)：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/dingsj

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