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吉林大學(xué)關(guān)紹巍教授團(tuán)隊(duì)《ACS AMI》：通過鋅粉誘導(dǎo)偶聯(lián)生成的六氮雜萘基偶氮聚合物做鋰離子電池正極材料
2022-08-16  來源：高分子科技

  近年來，有機(jī)電極材料的研究取得了顯著進(jìn)展。其中，六氮雜萘(HATN)基化合物具有剛性、平面、共軛芳香族結(jié)構(gòu)，以及豐富的氧化還原活性C=N基團(tuán)，成為一種很有前途的有機(jī)電極材料。然而，目前在實(shí)現(xiàn)HATN基聚合物電極材料的高容量和良好的倍率性能等方面仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。


  近期，吉林大學(xué)關(guān)紹巍教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新型的具有多活性位點(diǎn)的(C=N基團(tuán)和N=N基團(tuán))延伸π-共軛結(jié)構(gòu)的聚合物PAH(圖1)。PAH中吸電子的HATN結(jié)構(gòu)和引入的N=N連接基團(tuán)可以有效調(diào)節(jié)分子軌道的能級和能帶間隙，進(jìn)一步調(diào)節(jié)電荷傳輸行為和氧化還原電位。與文獻(xiàn)中報(bào)道的電化學(xué)聚合生成偶氮聚合物的方法相比，通過鋅粉誘導(dǎo)偶聯(lián)得到的偶氮聚合物作為電極材料具有更優(yōu)異的電化學(xué)性能。PAH正極具有更高的比容量和更好的循環(huán)穩(wěn)定性（在500 mA g-1的電流密度下循環(huán)1500次后仍可提供97 mAh g-1的可逆容量，是HATNTN正極的28 倍）和更優(yōu)異的倍率性能（即使在2000 mA g-1的電流密度下仍能保持118 mAh g-1的容量，是HATNTN正極的90倍）。 


圖1. (a) PAH的合成示意圖。 (b) 基于DFT 計(jì)算的PAH-DM的分子軌道和能級。（c-e）HATNTN和PAH的紅外以及固體核磁表征。 


圖2. PAH電極和HATNTN電極的電化學(xué)性質(zhì)。


 圖3. (a-f) 充放電過程中不同電壓下PAH電極的非原位XPS圖譜。（g）基于DFT計(jì)算的分子靜電勢。（h）PAH的電化學(xué)氧化還原過程。


  本研究為從硝基化合物構(gòu)建具有多個(gè)氧化還原中心的延伸π共軛偶氮聚合物開辟了新的途徑，為開發(fā)新型鋰離子電池電極材料提供了新的思路。該工作以“π-Conjugated Hexaazatrinaphthylene-Based Azo Polymer Cathode Material Synthesized by a Reductive Homocoupling Reaction for Organic Lithium-Ion Batteries”為題發(fā)表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院孫忠暉博士為文章的第一作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委和吉林省科技廳的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c09618

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