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四川大學鄧怡/楊為中/白丁團隊 Small：“醚”人的雙引擎抗菌植入體 - 生物異質(zhì)結(jié)工程化的聚醚醚酮用于感染性糖尿病骨整合
2022-09-12  來源：高分子科技

  糖尿病感染微環(huán)境（diabetic infectious micromilieu，DIM）存在兩大特點：由糖尿病導致的局部高葡萄糖水平、由感染導致的局部微酸性。這兩大特性都會導致骨代謝受影響、骨整合受到抑制，從而增加糖尿病患者植入體失敗的幾率、術(shù)后并發(fā)癥的風險。針對DIM這兩個特點，有必要設(shè)計一種植入體表面改性的方式，將弊端轉(zhuǎn)換為抗菌、成骨的引擎動力，加強糖尿病感染微環(huán)境下的植入體骨整合效率。


  近日，四川大學鄧怡、楊為中團隊在前期多功能“醚”人醫(yī)用特種植入體的基礎(chǔ)上（Adv. Sci., 2021, 8: 2101778; Chem. Eng. J., 2021, 422: 130094; Chem. Eng. J., 2022, 446: 137453），與華西口腔醫(yī)學院白丁團隊共同開發(fā)了“糖尿病感染微環(huán)境雙引擎”的植入體表面改性方法，將硫化銅（CuS）、氧化石墨烯（GO）生物異質(zhì)結(jié)（CuS/GO）和葡萄糖氧化酶（GOx）用于聚醚醚酮（polyetheretherketone，PEEK）植入體的表面改性（SP-Cu/G@GOx），用于 DIM 下的抗菌能力和促進植入體的骨整合。


  在局部高血糖的微環(huán)境下，GOx能將葡萄糖分解為過氧化氫（H2O2）；在感染的微酸性環(huán)境下，異質(zhì)結(jié)通過類芬頓反應將產(chǎn)生的過氧化氫轉(zhuǎn)化為強殺菌的羥基自由基（·OH），由此組成了針對DIM的動力雙引擎。此外，在光照條件下，異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的光熱（PTT）和光動力（PDT）效應進一步增強抗菌效果；而銅離子和GO自身的成骨相容性在殺菌后發(fā)揮促進骨整合的生物學效應，最終實現(xiàn)了糖尿病感染微環(huán)境下成骨性能的提升（圖1）。


圖1


  作者通過水熱反應成功制備了CuS/GO生物異質(zhì)結(jié)，并通過掃描電鏡、透射電鏡、XRD、拉曼光譜等手段證實其成功制備。與單純的硫化銅相比，生物異質(zhì)結(jié)的形貌更加豐富，而異質(zhì)結(jié)的形成加強了GO與CuS之間的電荷轉(zhuǎn)移，有效提高了光電子的生成（圖2）。



圖2


  穩(wěn)定的光熱和光動力效應是抗菌的環(huán)節(jié)之一，葡萄糖氧化酶和異質(zhì)結(jié)介導的雙引擎更是抗菌的重中之重。通過一系列的光熱和光動力檢測，作者發(fā)現(xiàn)SP-Cu/G@GOx具有穩(wěn)定的光熱性能，并且能夠持續(xù)、有效地產(chǎn)生單線態(tài)氧、羥基自由基等具有強抗菌作用的ROS（圖3）。


圖3


  接著，作者通過一系列的抗菌實驗證實SP-Cu/G@GOx的抗菌作用。這些結(jié)果表明，在生物異質(zhì)結(jié)的存在使得PEEK植入體的抗菌性能得到大幅度提升，而在加入GOx后，對細菌的殺傷能力進一步增強。在非光照的條件下，SP-Cu/G@GOx植入體的抗菌能力是最強的；在施加光照后，由于光熱和光動力的效應，抗菌性能進一步提升（圖4）。


圖4


  在初步驗證材料的細胞相容性后，作者利用大鼠構(gòu)建了糖尿病感染的骨缺損模型，探究工程化的植入體在體內(nèi)的骨整合能力。在完成模型建立、植入手術(shù)及治療后，進行了長達8周的觀察，在期間記錄傷口感染情況和骨整合情況。通過micro-CT等一系列的觀察手段，作者觀察到SP-Cu/G@GOx在體內(nèi)優(yōu)異的抗菌作用和成骨效應，工程化植入體周圍形成大量、致密的新生骨（圖5）。這種糖尿病感染微環(huán)境響應的雙引擎策略將有助于在未來臨床中對糖尿病患者、感染患者乃至糖尿病骨感染患者的治療提供幫助和思路。


圖5


  相關(guān)工作以“Bioheterojunction-Engineered Polyetheretherketone Implants With Diabetic Infectious Micromilieu Twin-Engine Powered Disinfection for Boosted Osteogenicity”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Small》上。鄧怡、楊為中為共同通訊作者，四川大學華西口腔醫(yī)學院李彬碩士研究生、舒睿副教授為文章的共同第一作者。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202203619

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