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四川大學鄧怡/楊為中/白丁團隊 Small：“醚”人的雙引擎抗菌植入體 - 生物異質結工程化的聚醚醚酮用于感染性糖尿病骨整合
2022-09-12  來源：高分子科技

  糖尿病感染微環(huán)境（diabetic infectious micromilieu，DIM）存在兩大特點：由糖尿病導致的局部高葡萄糖水平、由感染導致的局部微酸性。這兩大特性都會導致骨代謝受影響、骨整合受到抑制，從而增加糖尿病患者植入體失敗的幾率、術后并發(fā)癥的風險。針對DIM這兩個特點，有必要設計一種植入體表面改性的方式，將弊端轉換為抗菌、成骨的引擎動力，加強糖尿病感染微環(huán)境下的植入體骨整合效率。


  近日，四川大學鄧怡、楊為中團隊在前期多功能“醚”人醫(yī)用特種植入體的基礎上（Adv. Sci., 2021, 8: 2101778; Chem. Eng. J., 2021, 422: 130094; Chem. Eng. J., 2022, 446: 137453），與華西口腔醫(yī)學院白丁團隊共同開發(fā)了“糖尿病感染微環(huán)境雙引擎”的植入體表面改性方法，將硫化銅（CuS）、氧化石墨烯（GO）生物異質結（CuS/GO）和葡萄糖氧化酶（GOx）用于聚醚醚酮（polyetheretherketone，PEEK）植入體的表面改性（SP-Cu/G@GOx），用于 DIM 下的抗菌能力和促進植入體的骨整合。


  在局部高血糖的微環(huán)境下，GOx能將葡萄糖分解為過氧化氫（H2O2）；在感染的微酸性環(huán)境下，異質結通過類芬頓反應將產生的過氧化氫轉化為強殺菌的羥基自由基（·OH），由此組成了針對DIM的動力雙引擎。此外，在光照條件下，異質結產生的光熱（PTT）和光動力（PDT）效應進一步增強抗菌效果；而銅離子和GO自身的成骨相容性在殺菌后發(fā)揮促進骨整合的生物學效應，最終實現了糖尿病感染微環(huán)境下成骨性能的提升（圖1）。


圖1


  作者通過水熱反應成功制備了CuS/GO生物異質結，并通過掃描電鏡、透射電鏡、XRD、拉曼光譜等手段證實其成功制備。與單純的硫化銅相比，生物異質結的形貌更加豐富，而異質結的形成加強了GO與CuS之間的電荷轉移，有效提高了光電子的生成（圖2）。



圖2


  穩(wěn)定的光熱和光動力效應是抗菌的環(huán)節(jié)之一，葡萄糖氧化酶和異質結介導的雙引擎更是抗菌的重中之重。通過一系列的光熱和光動力檢測，作者發(fā)現SP-Cu/G@GOx具有穩(wěn)定的光熱性能，并且能夠持續(xù)、有效地產生單線態(tài)氧、羥基自由基等具有強抗菌作用的ROS（圖3）。


圖3


  接著，作者通過一系列的抗菌實驗證實SP-Cu/G@GOx的抗菌作用。這些結果表明，在生物異質結的存在使得PEEK植入體的抗菌性能得到大幅度提升，而在加入GOx后，對細菌的殺傷能力進一步增強。在非光照的條件下，SP-Cu/G@GOx植入體的抗菌能力是最強的；在施加光照后，由于光熱和光動力的效應，抗菌性能進一步提升（圖4）。


圖4


  在初步驗證材料的細胞相容性后，作者利用大鼠構建了糖尿病感染的骨缺損模型，探究工程化的植入體在體內的骨整合能力。在完成模型建立、植入手術及治療后，進行了長達8周的觀察，在期間記錄傷口感染情況和骨整合情況。通過micro-CT等一系列的觀察手段，作者觀察到SP-Cu/G@GOx在體內優(yōu)異的抗菌作用和成骨效應，工程化植入體周圍形成大量、致密的新生骨（圖5）。這種糖尿病感染微環(huán)境響應的雙引擎策略將有助于在未來臨床中對糖尿病患者、感染患者乃至糖尿病骨感染患者的治療提供幫助和思路。


圖5


  相關工作以“Bioheterojunction-Engineered Polyetheretherketone Implants With Diabetic Infectious Micromilieu Twin-Engine Powered Disinfection for Boosted Osteogenicity”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Small》上。鄧怡、楊為中為共同通訊作者，四川大學華西口腔醫(yī)學院李彬碩士研究生、舒睿副教授為文章的共同第一作者。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202203619

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（責任編輯：xu）
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