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南開大學(xué)劉育教授課題組 Angew： 溴萘基吡啶鹽聚合激活的固態(tài)超分子可調(diào)諧超強(qiáng)白光發(fā)射
2022-09-15  來(lái)源：高分子科技

  光控純有機(jī)室溫磷光超分子發(fā)光材料具有大的斯托克斯位移和較長(zhǎng)的壽命，因而在生物成像、防偽油墨和光電子器件等研究領(lǐng)域一直受到廣泛關(guān)注。然而，構(gòu)筑具有超高發(fā)射量子產(chǎn)率和長(zhǎng)壽命的響應(yīng)性的純有機(jī)室溫磷光材料由于受到純碳?xì)浠衔锶醯淖孕壍礼詈闲省⒎肿诱駝?dòng)和氧微環(huán)境介導(dǎo)的非輻射衰減等因素的影響，一直充滿了挑戰(zhàn)。


  近年來(lái)，南開大學(xué)劉育教授團(tuán)隊(duì)基于大環(huán)限域誘導(dǎo)或促進(jìn)純有機(jī)室溫磷光行為展開了一系列研究，例如葫蘆脲限域4-(4-溴苯基)吡啶鹽衍生物客體誘導(dǎo)的高量子產(chǎn)率和長(zhǎng)壽命室溫磷光（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 6028–6032; Chem. Sci. 2019, 10, 7773–7778）、協(xié)同增強(qiáng)室溫磷光（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 18748–18754; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e2021152）、分子折疊擴(kuò)展室溫磷光（Adv. Mater. 2021, 33, 2007476; Adv. Sci. 2022, 9, 2201182）、水相磷光及其在靶向磷光成像（Nat. Commun. 2020, 11, 4655; Chem. Sci. 2020, 12, 1851–1857; ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 4417?4422; J. Med. Chem. 2022, 65, 7363?7370; Chin. Chem. Lett. 2022, 33, 851–854）和磷光能量傳遞（Adv. Mater. 2022, 2203534; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 27171–27177; Small 2022, 18, 2104514; Adv. Sci. 2022, 2201523; Chem. Sci. 2022, 13, 573–579）等方面的應(yīng)用。在近期的研究中，南開大學(xué)劉育教授團(tuán)隊(duì)將大環(huán)限域室溫磷光研究拓展到了非共價(jià)和共價(jià)超分子聚合物上，尤其是近日發(fā)現(xiàn)4-(6-溴萘基)吡啶鹽衍生物（BrNp）與丙烯酰胺共聚作為超分子構(gòu)筑新基元通過(guò)磺丁基-β-環(huán)糊精（SBE-β-CD）的多電荷相互作用構(gòu)筑了組裝限域的固態(tài)超分子可調(diào)超強(qiáng)白光發(fā)射體系（圖1）。首先設(shè)計(jì)合成了4-(6-溴萘基)吡啶鹽衍生物（BrNp），并將其與丙烯酰胺共聚形成不同比例的P-BrNp，該聚合物表現(xiàn)聚合誘導(dǎo)的發(fā)光特性，導(dǎo)致在425 nm的熒光和550 nm的磷光雙發(fā)射，并且在CIE圖中都顯示在白光區(qū)域，其中P-BrNp-0.1展現(xiàn)出超高的白光量子產(chǎn)率達(dá)到83.9%。（圖2） 


圖1. 溴萘基吡啶鹽聚合激活的固態(tài)超分子可調(diào)諧超強(qiáng)白光發(fā)射。 


圖2. 不同比例P-BrNp的（a）光致發(fā)光譜和（b）磷光光譜；（c）P-BrNp-0.1的歸一化光致發(fā)光譜和磷光發(fā)射光譜；（d）不同比例P-BrNp的CIE圖。


  在聚合誘導(dǎo)發(fā)光研究的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步研究了組裝誘導(dǎo)發(fā)光。通過(guò)SBE-β-CD 與P-BrNp-0.1的多價(jià)超分子組裝構(gòu)筑了超高量子產(chǎn)率的磷光材料。該體系表現(xiàn)425 nm處的熒光峰下降并藍(lán)移至420 nm處，同時(shí)550 nm處的磷光峰較原來(lái)相比提升1.7倍，并且550 nm處的磷光壽命從原來(lái)的10.19 ms提升至10.58 ms、磷光量子產(chǎn)率從原來(lái)的67.1%提升至71.3%。CIE圖也顯示P-BrNp加入SBE-β-CD后，從白光區(qū)移至黃光區(qū)（圖3）。 


圖3.（a）P-BrNp-0.1和P-BrNp-0.1@SBE-β-CD的光致發(fā)光譜；（b）P-BrNp-0.1和P-BrNp-0.1@SBE-β-CD的磷光光譜；（c）P-BrNp-0.1和P-BrNp-0.1@SBE-β-CD的壽命；（d）P-BrNp-0.1和P-BrNp-0.1@SBE-β-CD的CIE圖。


  同時(shí)，該團(tuán)隊(duì)將二芳基乙烯衍生物作為共聚單元連接到上述的二元超分子體系中，研究了光控純有機(jī)室溫磷光超分子發(fā)光材料。通過(guò)高效的磷光共振能量轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)了可逆的磷光發(fā)射，并且磷光淬滅效率達(dá)到了55.3%（圖4）。 


圖4.（a）紫外光和（b）可見(jiàn)光照照射下P-BrNp-0.1-DAE-1隨照射時(shí)間變化的磷光發(fā)射光譜；（d）紫外光和（e）可見(jiàn)光照照射下P-BrNp-0.1-DAE-1@SBE-β-CD隨照射時(shí)間變化的磷光發(fā)射光譜；（c）P-BrNp-0.1-DAE-1和（f）P-BrNp-0.1-DAE-1@SBE-β-CD的壽命隨時(shí)間的變化。


  最后，利用該體系優(yōu)異的光開關(guān)發(fā)光行為和多色可調(diào)特性，成功實(shí)現(xiàn)了該超分子體系在白光發(fā)光二極管、刺激響應(yīng)磷光墨水和信息加密等方面的應(yīng)用。（圖5） 


圖5. 發(fā)光二極管、防偽墨水和數(shù)字加密的設(shè)計(jì)


  文章的通訊作者為南開大學(xué)劉育教授，第一作者是南開大學(xué)碩士生胡宇陽(yáng)和博士生代現(xiàn)銀。


  論文信息：Generation of Tunable Ultrastrong White-Light Emission by Activation of a Solid Supramolecule through Bromonaphthylpyridinium PolymerizationAngew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202213097.

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202213097


通訊作者簡(jiǎn)介


  劉育，南開大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要從事合成化學(xué)的研究，研究方向?yàn)橛袡C(jī)超分子化學(xué)。1994年教育部跨世紀(jì)人才，1996年獲國(guó)家杰出青年科學(xué)基金資助，1997年被授予天津市授銜專家，2000年入選人事部“百千萬(wàn)人才工程”，2000年受聘為長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授，2010年和2015年兩屆中國(guó)僑界貢獻(xiàn)獎(jiǎng)，2012年全國(guó)優(yōu)秀科技工作者，2006年和2011年分別兩次任國(guó)家973重大研究計(jì)劃項(xiàng)目首席科學(xué)家。其研究成果已在國(guó)內(nèi)外核心刊物發(fā)表論文680多篇，IF>10論文100多篇，論文SCI他引17000多次，h-index 66。主編專著3部，參編專著8部。以第一完成人或獲國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)1項(xiàng)（環(huán)糊精的分子識(shí)別與組裝/2010年），省部級(jí)自然科學(xué)一等獎(jiǎng)3項(xiàng)、二等獎(jiǎng)3項(xiàng)，寶鋼優(yōu)秀教師特等獎(jiǎng)1項(xiàng)和國(guó)家“十一五”科技計(jì)劃執(zhí)行突出貢獻(xiàn)獎(jiǎng)。曾任第六屆和第七屆國(guó)務(wù)院學(xué)位委員會(huì)學(xué)科評(píng)議組成員，中國(guó)化學(xué)會(huì)常務(wù)理事，天津市化學(xué)會(huì)副理事長(zhǎng)，高等學(xué)；瘜W(xué)學(xué)報(bào)副主編，亞太環(huán)糊精協(xié)會(huì)主席，現(xiàn)任國(guó)際環(huán)糊精和葫蘆脲協(xié)會(huì)顧問(wèn)委員會(huì)委員，《中國(guó)化學(xué)快報(bào)》副主編，Asian J. Org. Chem., Aggregate等7種雜志編委。


第一作者簡(jiǎn)介


  胡宇陽(yáng)，碩士。2020年本科畢業(yè)于青島科技大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院，目前在南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院攻讀碩士學(xué)位（導(dǎo)師：劉育教授）；研究方向?yàn)橛袡C(jī)超分子磷光材料，已在 Angew. Chem. Int. Ed、Adv. Sci. 發(fā)表論文2篇。


  代現(xiàn)銀，博士。2016年本科畢業(yè)于蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，并保送至南開大學(xué)直接攻讀有機(jī)化學(xué)專業(yè)博士研究生學(xué)位（導(dǎo)師：劉育教授）；2022年博士畢業(yè)于南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院，作為人才引進(jìn)目前就職于山東第一醫(yī)科大學(xué)化學(xué)與制藥工程學(xué)院，研究方向主要集中在超分子體系的構(gòu)筑及生物醫(yī)用材料的研究，目前參編英文專著1部，發(fā)表SCI論文42篇，其中以第一作者（含共一）于Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed. (2), Adv. Sci. (2), Small, J. Med. Chem., Biomacromolecules (3)等國(guó)際知名雜志發(fā)表論文11篇。


  課題組網(wǎng)站：https://supram.nankai.edu.cn/index.htm

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（責(zé)任編輯：xu）
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