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  核廢料中的放射性碘（如¹²⁹I、¹³¹I）是威脅環(huán)境與人類健康的重要污染物，其高效捕獲一直是全球核污染治理的難點(diǎn)。近日，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院楊英威教授團(tuán)隊(duì)發(fā)表了相關(guān)的最新研究成果，該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種鹵素鍵驅(qū)動(dòng)的柱芳烴基超分子聚合物，用于快速碘捕獲。

圖1. 10BPTP和2BPTP合成路線以及碘吸附示意圖

  該研究團(tuán)隊(duì)選用柱[5]芳烴衍生物（10BrP5）作為鹵素鍵供體，以三(4-(吡啶-4-基)苯基)胺（TPPA）作為強(qiáng)鹵素鍵受體，通過鹵素鍵相互作用成功構(gòu)建了柱芳烴基超分子聚合物10BrP5-TPPA（簡稱10BPTP，圖1）。研究團(tuán)隊(duì)采用傅里葉變換紅外光譜、X射線光電子能譜以及密度泛函理論計(jì)算等多種表征手段，系統(tǒng)驗(yàn)證了10BPTP中Br···N鹵素鍵的形成及電荷轉(zhuǎn)移相互作用的存在。實(shí)驗(yàn)表明，10BPTP展現(xiàn)出卓越的碘捕獲能力。對(duì)溶液中碘的捕獲動(dòng)力學(xué)速率為2.7×10^-2 g mg^-1 min^-1（圖2），而對(duì)揮發(fā)性碘的去除速率達(dá)到1.57 g g^-1 h^-1，同時(shí)，表現(xiàn)出較高的吸附容量（圖3）。與對(duì)照材料2BPTP相比，10BPTP的高效吸附性能主要?dú)w因于其獨(dú)特的海綿狀微觀結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)顯著促進(jìn)了碘分子的快速擴(kuò)散。此外，10BPTP還展現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，確保了在碘吸附過程中材料結(jié)構(gòu)的完整性。進(jìn)一步研究表明，該材料具有良好的溶劑和酸堿穩(wěn)定性，在多種有機(jī)溶劑及不同pH值的溶液環(huán)境中仍能維持初始結(jié)構(gòu)，顯示出良好的實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖2. 不同合成條件下得到的10BPTP對(duì)水溶液中碘的吸附

圖3. 10BPTP對(duì)碘（蒸汽和環(huán)己烷溶液）的捕獲性能及與其他材料的吸附速率對(duì)比

  該研究開發(fā)了一種新型的高效碘吸附劑，證明了鹵素鍵驅(qū)動(dòng)組裝在構(gòu)建高穩(wěn)定性功能材料中的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，為開發(fā)應(yīng)用于核廢料處理、工業(yè)廢氣凈化等領(lǐng)域的功能材料提供了新的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)思路。近期，該工作發(fā)表在《ACS Materials Letters》上，得到國家自然科學(xué)基金（52173200）及吉林省自然科學(xué)基金（20230101052JC）的支持。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.5c00539