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  開發(fā)高性能、可回收利用的多孔纖維素基摩擦電材料是能量收集領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一，提高比表面積是纖維素基摩擦電材料提升輸出性能的一個(gè)重要策略。然而，纖維素基多孔材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)調(diào)控與摩擦電性能之間的詳細(xì)關(guān)系尚未有系統(tǒng)研究。并且，傳統(tǒng)的制備過程中水凍干會(huì)導(dǎo)致體積膨脹擠壓作用破壞原有結(jié)構(gòu)，溶劑置換需要消耗大量溶劑。因此，尋求快速高效、節(jié)省溶劑、簡單易行的高比表面積纖維素氣凝膠膜基摩擦電材料制備方法，是生物質(zhì)基高性能摩擦電材料領(lǐng)域中一項(xiàng)重要挑戰(zhàn)。

  近期，武漢理工大學(xué)熊傳溪-楊全嶺教授團(tuán)隊(duì)利用TEMPO氧化法制備的纖維素納米纖維(TOCN)水/叔丁醇混合分散液，直接冷凍干燥制備出具有超大比表面積的氣凝膠和氣凝膠膜基摩擦電正極材料。該方法無需傳統(tǒng)的凝膠化及有機(jī)溶劑置換過程，主要通過控制冷凍速率和混合溶劑中叔丁醇含量調(diào)節(jié)所制備的氣凝膠膜結(jié)構(gòu)參數(shù)，能大幅減少有機(jī)溶劑消耗并提升制備效率（圖1，圖2）。不同于凝膠冷凍過程，分散液中的TOCN具有更好的可運(yùn)動(dòng)性，更易受到水結(jié)冰時(shí)膨脹擠壓及張力誘導(dǎo)聚集等不利影響而減少多孔材料的比表面積（圖3）。通過在水分散液中加入叔丁醇可以減少這種不利因素，最佳工藝被確定為40%叔丁醇濃度和液冷冷凍工藝（圖4）。SEM圖像中可以清楚的觀察到隨著叔丁醇含量增加，制備的多孔材料由水膨脹擠壓的蜂窩海綿狀結(jié)構(gòu)到超多介孔的氣凝膠結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。同時(shí)，冷凍速率的提升與表面張力的下降均有益于纖維素納米纖維在凝固過程中減少聚集以獲得更高比表面積和孔隙率。該工藝制備的纖維素納米纖維氣凝膠和氣凝膠膜的比表面積分別達(dá)245.3 m²/g和134.1 m²/g。將此純纖維素氣凝膠膜與該課題組先前報(bào)道的取向PVDF材料組成3×3 cm² 摩擦電納米發(fā)電機(jī)(TENG)器件，能夠輸出開路電壓104 V, 短路電流8.3 μA和瞬間功率密度156 mW/m²，性能超過了大部分已報(bào)道的純纖維素基摩擦電器件，且表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，可有效用于人體運(yùn)動(dòng)能量收集等領(lǐng)域（圖5）。同時(shí)，這些使用后的納米纖維素氣凝膠膜能夠直接在水中通過攪拌均質(zhì)處理再次成為納米分散狀態(tài)，可進(jìn)一步加工成氣凝膠膜反復(fù)使用。并且，其制備的納米發(fā)電機(jī)輸出性能未出現(xiàn)明顯下降，顯示出優(yōu)異的可再加工性（圖6）。本工作報(bào)道的這種快速高效、節(jié)能低耗、可循環(huán)利用的高性能纖維素氣凝膠膜基摩擦電材料將在摩擦電材料與器件領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。

  該工作以“Ultra-porous cellulose nanofibril aerogel films as excellent triboelectric positive materials via direct freeze-drying of dispersion”發(fā)表于Nano Energy, 2022, 103, 107832中，文章第一作者為武漢理工大學(xué)博士生宋毅恒和碩士生包江鍇，通訊作者為楊全嶺教授和石竹群副教授。

圖6 TOCN氣凝膠膜再處理和再利用工藝示意圖(a);基于初始TOCN氣凝膠膜(b, e)、一次回收TOCN氣凝膠膜(c, f)和兩次回收TOCN氣凝膠(d, g)的TENG器件的BET分析和輸出電壓。

  原文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107832