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吉林大學(xué)張皓教授團(tuán)隊 Chem. Mater.：以非晶低聚物為A位的“液態(tài)”鉛鹵鈣鈦礦
2022-10-06  來源：高分子科技

  鉛鹵鈣鈦礦因其優(yōu)異的光電性能而成為了一種“明星”半導(dǎo)體材料。目前，鉛鹵鈣鈦礦已經(jīng)由經(jīng)典的ABX3結(jié)構(gòu)發(fā)展為以鉛鹵八面體為構(gòu)筑基元的龐大材料家族。目前，無論是體相單晶、微晶還是納米晶，鉛鹵鈣鈦礦幾乎總以晶態(tài)固體存在，其晶體以外的形式仍鮮有報道。


  近日，吉林大學(xué)張皓團(tuán)隊利用常見的低聚物Jeffamine®二銨作為A位間隔物種（spacer），合成了一種液態(tài)的鉛鹵鈣鈦礦。與雜化鈣鈦礦中常見的有機(jī)物種不同，此類低聚物自身無法結(jié)晶，其在室溫下呈液態(tài)，在低溫下轉(zhuǎn)變?yōu)椴ＡB(tài)。因此在被引入鈣鈦礦后，位于鉛鹵架構(gòu)間的低聚物分子無法像傳統(tǒng)有機(jī)物種那樣以晶態(tài)排列，而呈現(xiàn)類似于液態(tài)的非晶排列形式（圖1）。鈣鈦礦材料也由此整體表現(xiàn)出類似液態(tài)聚合物的性質(zhì)，包括剪切稀化的流變學(xué)行為，在低溫下發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變等。產(chǎn)物在微米級別表現(xiàn)為均勻的液體形貌，在納米級則表現(xiàn)為具有柔性的超薄疊層狀（lamellar）形貌（圖2a, b）。作者將這種形貌歸因于低聚物二銨作為間隔物種的插層作用（圖2c）。 


圖1：具有液態(tài)聚合物特點的非晶態(tài)雜化鉛鹵鈣鈦礦


  由于低聚物二銨對鉛鹵八面體架構(gòu)的間隔作用，產(chǎn)物呈現(xiàn)出低維鉛鹵鈣鈦礦的光學(xué)性質(zhì)，并具有低維鈣鈦礦中常見的自陷激子(self-trapped exciton)發(fā)射特征。此外，產(chǎn)物還具有鹵素依賴的吸收和發(fā)射，以及與Mn(II)摻雜相關(guān)的毫秒級特征發(fā)射，這些都屬于鉛鹵鈣鈦礦的典型光學(xué)性質(zhì)。有趣的是，當(dāng)此類非晶低聚物被引入經(jīng)典鈣鈦礦體系時，產(chǎn)物同樣可以獲得液態(tài)聚合物性質(zhì)。類似于準(zhǔn)二維（quasi-2D）鈣鈦礦的設(shè)計，將Jeffamine®二銨引入經(jīng)典CsPbBr3鈣鈦礦后，所得產(chǎn)物在保持CsPbBr3典型光學(xué)性質(zhì)的同時轉(zhuǎn)變?yōu)榱祟愃埔簯B(tài)聚合物的狀態(tài)（圖2d）。該工作所報道的發(fā)現(xiàn)將為設(shè)計新穎的液態(tài)基鈣鈦礦軟電子器件，開發(fā)新的鈣鈦礦材料加工方法，以及研究鈣鈦礦材料在非晶狀態(tài)下的新奇性質(zhì)提供物質(zhì)基礎(chǔ)。 


圖2：A位低聚物的非晶態(tài)分子堆積帶來了液體性質(zhì)


  該工作以“Noncrystalline Hybrid Lead Halides with Liquid-Polymer Characteristics”為題發(fā)表在Chemistry of Materials上。文章第一作者是吉林大學(xué)博士研究生高杭，通訊作者為張皓教授、姚棟副教授。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.2c02187

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