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  MXene是一種新型的二維（2D）過渡金屬碳化物或碳氮化物材料，2011年被美國德雷塞爾大學(xué)的Gogotsi教授通過選擇性刻蝕 MAX 相中的金屬A元素而制備，其化學(xué)通式是M_n+1X_nT_x（n=1, 2, 3），其中M為早期過渡金屬元素，X為碳或氮元素, T表示表面的-OH、-O-等活性官能團(tuán)；MXene具有獨(dú)特的二維層狀結(jié)構(gòu)、較大的比表面積、優(yōu)異的力學(xué)性能、電學(xué)性能、易表面功能化等優(yōu)勢，在儲能材料、電磁屏蔽、復(fù)合材料、阻燃材料、氣體分離與捕集等多個領(lǐng)域均展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力。還存在以下問題亟待解決：一是MXene納米片表面能高，易發(fā)生團(tuán)聚堆疊，從而失去了原有納米片優(yōu)異的物化性能；二是表面容易被氧化，尤其在水與氧氣共存的條件下，一周之內(nèi)便被氧化，從納米片邊緣逐漸向中間生成銳鈦礦，因而失去了MXene納米片的固有優(yōu)勢，極大限制了MXene納米片性能的發(fā)揮及其進(jìn)一步較大規(guī)模應(yīng)用。

  為了解決上述難題，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)開展了一系列研究工作：通過頸狀層-冠狀層共價接枝策略構(gòu)筑MXene無溶劑納米流體（Chem. Eng. J.,2021, 419, 128082），采用原位耦合方法合成多孔碳流體（Small, 2021, 17, 2006687），通過離子鍵接枝策略制備MOF多孔液體用于氣體捕集（Chem. Eng. J., 2021, 416, 127625）；采用共價修飾方法構(gòu)筑UiO-66多孔液體用于CO₂捕集（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 2600），通過雙陽離子策略構(gòu)筑低粘度ZIF-8多孔液體用于氣體吸附與VOCs吸附（Chem. Eng. J.,2021, 417, 129239）。在前期工作的基礎(chǔ)上，近期鄭亞萍教授和姚東東副教授提出了一種普適性的靜電作用方法構(gòu)筑MXene基納米離子液體材料（Nanoscale Ionic Materials, NIMs）,首先使用帶負(fù)電的有機(jī)硅烷(organosilane, OS)與Ti₃C₂T_x MXene表面的羥基進(jìn)行縮合反應(yīng)，然后進(jìn)一步巧妙地選擇帶正電的堿性低聚物（alkalineoligomer, AO）通過靜電作用與有機(jī)硅烷OS以離子鍵結(jié)合（Scheme 1），得到MXene NIMs。

Scheme 1 Schematic illustration on the synthesis of Ti₃C₂T_x MXene NIMs. H atoms are omitted for clarity.

  接枝的低聚物OS-AO賦予了Ti₃C₂T_x MXene優(yōu)異的室溫流動性，這種流動性的顯著優(yōu)勢極大程度上解決了二維MXene材料在某些聚合物基質(zhì)中作為納米填料時分散性差的難題，同時流動性也增加了MXene的可處理能力，有利于實(shí)現(xiàn)較大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用；此外，所接枝的OS-AO將Ti₃C₂T_x MXene表面的易氧化活性位點(diǎn)-OH保護(hù)起來，結(jié)果顯示在空氣中靜置570天后，Ti₃C₂T_x MXene仍然保留了原有結(jié)構(gòu)，未出現(xiàn)氧化現(xiàn)象；而且，通過合理設(shè)計選擇低聚物可引入功能基團(tuán)，從而賦予了Ti₃C₂T_x MXene特定的功能。本文使用的聚醚胺低聚物含有大量的聚醚單元（EO）對于某些氣體分子具有較強(qiáng)的物理親和性（Fig. 1）。為了進(jìn)一步證明這種方法的通用性，本文使用具有不同分子量、不同分子結(jié)構(gòu)的聚醚胺低聚物驗(yàn)證了所提出的靜電作用的通用性，如使用帶有雙胺的聚醚胺D2000，則得到粘度更大的NIMs，使用帶有三胺支鏈結(jié)構(gòu)的聚醚胺T5000，則由于互相交聯(lián)產(chǎn)生了凝膠狀物質(zhì)，通過分析不同結(jié)構(gòu)的聚醚胺低聚物對于NIMs的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的影響，揭示了不同的聚醚胺低聚物在形成NIMs的作用機(jī)理，為選擇合適的低聚物構(gòu)筑具有低粘度、特定功能的NIMs奠定了基礎(chǔ)。

Fig. 1 Various characterizations of MX-I-M2070. (a) Digital photos of freshly prepared MX-I-M2070. (b) The MX-I-M2070 sample after setting it at room temperature for 570 days.. (c) The illustration of molecular structure for MX-I-M2070, where the magnified area shows detailed molecular structure. (The vdW interactions are expressed as heavy gradient dotted lines). (d) The TEM image of MX-I-M2070. (e) EDS mapping of MX-I-M2070. (f) The AFM image and height profiles of MX-I-M2070 deposited on a silicon wafer . (g) FTIR spectra of alkaline oligomer M2070 and MX-I-M2070. (h) The high-resolution spectrum of C1s peak of MX-I-M2070. (i) The TGA curve of MX-I-M2070. (j) The DSC trace of MX-I-M2070.(k) The temperature-dependent modulus plots and (l) The viscosity versus temperature trace of MX-I-M2070.

  作為一種概念性的應(yīng)用，針對CO₂大量排放導(dǎo)致的溫室效應(yīng)問題，我國也提出了“力爭2030年前實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰，努力爭取2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和”目標(biāo)，作者將Ti₃C₂T_x MXeneNIMs作為一種混合基質(zhì)膜（MMMs）的納米填料用于CO₂的選擇性捕集分離研究，并且通過蒙特卡洛（GCMC）理論模擬分析了MXeneNIMs的引入所帶來的CO₂氣體分子與MMMs的相互作用能、自由體積及吸附熱等參數(shù)變化，進(jìn)一步證實(shí)了所選擇的聚醚胺低聚物可增強(qiáng)CO₂的選擇性捕集作用，從而也確定了選擇性捕集位點(diǎn)（Fig. 2）。研究結(jié)果表明：PLs優(yōu)異的流動性解決了MMMs中納米填料分散性差的難題；Ti₃C₂T_x MXene納米填料促進(jìn)了氣體的滲透；且聚醚胺低聚物中EO單元通過路易斯酸堿作用增強(qiáng)了CO₂的物理親和性，從而極大的提高了CO₂/N₂的分離系數(shù)，因此，在優(yōu)化的填料含量下，相對于純的Pebax-1657聚合物膜，CO₂的滲透量與CO₂/N₂的分離系數(shù)分別提高了249.03% 和87.97%。

  更重要的是，本文提出通過靜電作用構(gòu)筑MXeneNIMs的普適性策略可擴(kuò)展到其它二維材料（MoS₂, LDH等）NIMs的制備，此外本文選擇的聚醚胺低聚物賦予MXene室溫流動性和特定功能性的特征為構(gòu)筑基于先進(jìn)多孔材料(Advanced porous materials, APMs)的多孔液體（Porous Liquids, PLs）結(jié)構(gòu)優(yōu)化及其應(yīng)用提供了有力理論指導(dǎo)，有利于推動二維NIMs材料與APMs基多孔液體在氣體捕集和分離、催化、光熱轉(zhuǎn)換、聚合物基復(fù)合材料領(lǐng)域的應(yīng)用發(fā)展。

Fig.2 (a) CO₂ and N₂ adsorption-desorption behaviors of MX-I-M2070. Testing conditions of pressure is from 0 to 10000 mbar, 25°C. (b) Breakthrough test for CO₂/N₂ (15/85 Vol) of MX-I-M2070 and pure oligomer species. (c) CO₂ permeability and CO₂/N₂ selectivity of Pebax/ MX-I-M2070 MMMs with different filler contents (25°C, pure gas, dry feed gas state). (d) The snapshot of showing CO₂ adsorption in simulated MX-I-M2070 box using Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) simulation. (e) The snapshot of a simulation box with atom volumes field shown as blue parts of simulated MX-I-M2070 by analyzing the Connolly surface. (f) The illustration of CO₂ selective adsorption interaction sites in MX-I-M2070 (left). The illustration of mutual interaction between CO₂ and MX-I-M2070 (right).

  本工作近期以“Transforming Ti₃C₂T_x MXene into nanoscale ionic materials via an electrical interaction strategy”為題在線發(fā)表于英國皇家學(xué)會（RSC）旗下權(quán)威期刊《Journal of Materials Chemistry A》（2020即時IF=12.328），西北工業(yè)大學(xué)為本文的第一完成單位，第一作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生王德超，現(xiàn)為新加坡國立大學(xué)訪學(xué)博士生（國家建設(shè)高水平大學(xué)公派博士生項(xiàng)目資助），通訊作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授和姚東東副教授，西安科技大學(xué)的楊志遠(yuǎn)教授在理論模擬方面提供了幫助。本研究得到了國家自然科學(xué)基金、國家留學(xué)基金委（CSC）公派博士生項(xiàng)目、西北工大博士論文創(chuàng)新基金、陜西省自然科學(xué)基金、國土資源部煤炭資源勘查與綜合利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室重大專項(xiàng)等基金的資助和西北工業(yè)大學(xué)分析測試中心的支持。同時，本工作已申請國家發(fā)明專利（申請?zhí)枺?020109252639）。

  在本文研究基礎(chǔ)上，目前該研究團(tuán)隊(duì)正在開展含金屬有機(jī)框架材料（MOFs）、共價有機(jī)框架材料（COFs）、金屬有機(jī)籠（MOP）等先進(jìn)多孔材料的新型多孔液體的制備與應(yīng)用研究。

  論文信息及鏈接：D.C. Wang, H.L. Ning, Y.Y. Xin, Y.D. Wang, X.Q. Li, D.D. Yao*, Y.P. Zheng*, Y.T. Pan, H.M. Zhang, Z.J. He, C. Liu, M.L. Qin, Z.H. Wang, R.L. Yang, P.P. Li, Z.Y. Yang*,Transforming Ti3C2Tx MXene into nanoscale ionic materials via an electrical interaction strategy, J. Mater. Chem. A, 2021, DOI: 10.1039/D1TA01744F

  https://doi.org/10.1039/D1TA01744F

科研團(tuán)隊(duì)簡介：

  近年來，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)（下文簡稱團(tuán)隊(duì)）長期從事多孔液體、無溶劑納米流體的設(shè)計與開發(fā)，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復(fù)合材料等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。團(tuán)隊(duì)現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。團(tuán)隊(duì)近幾年在多孔液體領(lǐng)域取得了一系列進(jìn)展，成功構(gòu)筑了基于中空碳球、中空SiO₂、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67、金屬有機(jī)籠等一系列多孔液體，并將其應(yīng)用在碳捕集方面，為我國實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰、碳中和的目標(biāo)進(jìn)程中碳捕集與封存技術(shù)（CCS）所需的氣體捕集材料設(shè)計提供了有力的理論基礎(chǔ)。長期以來，團(tuán)隊(duì)堅持面向世界科技前沿，面向國家重大需求，依托學(xué)校三航、材料、兵器等優(yōu)勢工科，積極與國內(nèi)外多個科研院所（中國航天研究院、美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室、新加坡國立大學(xué)等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應(yīng)用研究。截止目前，已主持完成國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金和航天科學(xué)基金等國家級、省部級縱向和橫項(xiàng)課題20余項(xiàng)，發(fā)表論文170余篇；授權(quán)和受理國家發(fā)明專利10余項(xiàng)；參編高等學(xué)校教材4部。

近年來團(tuán)隊(duì)發(fā)表的無溶劑納米流體或多孔液體代表性論文：

J. Mater. Chem. A 2021, DOI: 10.1039/D1TA01744F；

Small 2021, 17, 2006687；

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082；

Chem. Eng. J. 2021,417, 129239；

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600；

Chem. Eng. J. 2020, 416, 127625；

Chem. Commun. 2019, 55, 13179；

Nanoscale 2019, 11, 1515；

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711；

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154；