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研究亮點(diǎn)：

  近期，西工大鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了具有刺激響應(yīng)功能的多孔液體（Porous liquids, PLs），并提出了智能多孔液體（Smart Porous liquids, SPLs）的概念。據(jù)悉，這是首次報(bào)道的具有刺激響應(yīng)性的PLs，通過剪切-熱的外部刺激實(shí)現(xiàn)了PLs的可逆“固-液”轉(zhuǎn)變響應(yīng)行為，并深入探究了其刺激響應(yīng)性在CO₂和C₂H₂捕集的應(yīng)用。更重要的是，這為后續(xù)構(gòu)筑具有其它刺激響應(yīng)性（如熱、機(jī)械、pH、光、電和磁等）的PLs提供了思路。本文于近日發(fā)表于RSC旗下國際知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》。

為了解決上述問題，構(gòu)筑具有外部刺激響應(yīng)性的多孔液體PLs，即實(shí)現(xiàn)材料的可制造特性和液體材料適應(yīng)性的結(jié)合被認(rèn)為是上述問題的有效解決方案之一。本文首次提出了具有刺激響應(yīng)性的多孔液體的概念，即通過引入具有外部刺激響應(yīng)（熱、機(jī)械、pH、光、電和磁等）的可逆相變位阻溶劑，將固態(tài)和液態(tài)的兩種明顯悖論的屬性賦予給PLs，以實(shí)現(xiàn)根據(jù)材料的應(yīng)用場合與需求“任意”切換材料的“固-液”屬性。通過離子液晶1-丁基-（3-丙基三甲基銨）咪唑雙（三氟甲基磺�；０罚�[C₄ImC₃N₁₁₁][NTf₂]₂）與MOFs的自組裝制備新型刺激響應(yīng)性SRPILs。采用SAXS、WAXS、SEM與POM等表征手段評價(jià)其溫度、剪切刺激“固-液”可逆相變行為，并揭示MOFs/ILCs的質(zhì)量比對SRPILs中間相液晶織構(gòu)、相變溫度和CO₂、C₂H₄吸附與分離性能的可控調(diào)節(jié)機(jī)理，如圖Scheme 1所示。 

Scheme 1. (a) Schematic illustration of the reversible order–disorder phase transitions of the SRPILs by shearing and heating stimuli. (b) Self-assembled nanostructures of PILCs with increasing mass ratio of MOFs/ILCs. (c) Tyndall effect of the SRPILs left standing for 360 days. (d) Photographs of the reversible liquid-solid phase transition of the SRPILs triggered by shearing and heating. (e) Interactions between ILCs and ZIF8.

圖1（e）展示了在剪切和加熱的刺激下，ZIF-8-PILs-10的可逆固-液轉(zhuǎn)變響應(yīng)行為。圖2為在剪切刺激下，ZIF-67-PILCs-10與UiO-66-PILCs-10由液相轉(zhuǎn)變?yōu)楣滔嗟恼掌ㄟ^研磨后又可以轉(zhuǎn)變成粉末狀態(tài)。SRPILs的“固-液”相變特性為解決PILs的難操作如運(yùn)輸與泄露等難題提供了有效的解決方案。 

圖3. SRPILs的氣體吸附、分離和穩(wěn)定性特性，（a）[C₄ImC₃N₁₁₁][NTf₂]₂的分子構(gòu)象圖，77 K下，ZIF-8、ZIF-67、ZIF-8@ZIF-67和UIO-66-NH₂的N₂吸附-脫附等溫線（b）及其基于DTF模型計(jì)算的相應(yīng)孔徑分布（c），在25 ℃下，[C₄ImC₃N₁₁₁][NTf₂]₂和ZIF-8-PILC-5、ZIF-8-PILC-10的CO₂（d）和（e）C₂H₄吸附等溫線，（f）在25 ℃和1 bar下，混合氣CO₂/C₂H₄（50:50，v/v）的ZIF-8-PILs-5和ZIF-8-PILCs-5的實(shí)驗(yàn)突破曲線，ZIF-PILs-5（g）和ZIF-8-PILCs-5（h）在25 ℃干燥條件下的三個(gè)循環(huán)實(shí)驗(yàn)突破曲線，（i）4次可逆相變循環(huán)后ZIF-PILs-10的PXRD曲線

小結(jié)：

  本文首次報(bào)道的具有刺激響應(yīng)性的PLs，通過剪切-熱的外部刺激實(shí)現(xiàn)了PLs的可逆“固-液”轉(zhuǎn)變響應(yīng)行為，并提出了智能多孔液體（Smart Porous liquids, SPLs）的概念。采用SAXS、WAXS、SEM與POM等相結(jié)合評價(jià)了其溫度、剪切刺激“固-液”可逆相變行為，SRPILs在剪切-熱刺激響應(yīng)下，實(shí)現(xiàn)了固相PILCs與流動(dòng)相PILs間的快速可逆相變。通過氣體吸附量測試、氣體突破實(shí)驗(yàn)和理論模擬，證實(shí)了其CO₂/C₂H₄混合物的有效分離特性；此外，其在CO₂/C₂H₄分離中也表現(xiàn)出優(yōu)異的再生、循環(huán)利用和長期穩(wěn)定性。更重要地是，這為后續(xù)構(gòu)筑具有其它刺激響應(yīng)性（如熱、機(jī)械、pH、光、電和磁等）的PLs提供了思路。

  在本文研究基礎(chǔ)上，目前該研究團(tuán)隊(duì)正在開展含金屬有機(jī)框架材料（MOFs）、共價(jià)有機(jī)框架材料（COFs）、金屬有機(jī)籠（MOP）等先進(jìn)多孔材料的新型多孔液體的制備與應(yīng)用研究。

  論文信息及鏈接：

  X. Li, D. Wang, Z. He, F. Su, J. Zhang, Y. Wang, Y. Xin, H. Wang, D. Yao*, M. Li*, Y. Zheng*. Dual stimuli-responsive porous ionic liquids with the reversible phase transition behaviors based on ionic liquid crystals for CO₂ and C₂H₄ adsorption, Journal of Materials Chemistry A, 2022, 10, 13333-13344. DOI: 10.1039/d2ta01341j

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ta/d2ta01341j

科研團(tuán)隊(duì)簡介：

  近年來，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)（下文簡稱團(tuán)隊(duì)）長期從事多孔液體、無溶劑納米流體的設(shè)計(jì)與開發(fā)，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復(fù)合材料等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。團(tuán)隊(duì)現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。近幾年，團(tuán)隊(duì)尤其在多孔液體領(lǐng)域取得了一系列進(jìn)展，成功構(gòu)筑了基于中空碳球、中空SiO₂、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67等一系列多孔液體，并將其應(yīng)用在氣體捕集方面，為我國實(shí)現(xiàn)碳中和的目標(biāo)進(jìn)程中碳捕集與封存技術(shù)（CCS）所需的氣體捕集材料設(shè)計(jì)提供有力的理論基礎(chǔ)。長期以來，團(tuán)隊(duì)依托學(xué)校三航、材料、兵器等優(yōu)勢工科，積極與國內(nèi)外多個(gè)科研院所（中國航天研究院、新加坡國立大學(xué)、美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應(yīng)用研究。截止目前，已主持完成國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金和航天科學(xué)基金等國家級、省部級縱向和橫項(xiàng)課題20余項(xiàng)，發(fā)表論文170余篇；授權(quán)和受理國家發(fā)明專利10余項(xiàng)；參編高等學(xué)校教材4部。

近年來團(tuán)隊(duì)發(fā)表的多孔液體相關(guān)的部分代表性論文：

J. Mater. Chem. A 2022, 10, 13333.

Adv. Funct. Mater. 2021, 32: 2104162.

Small 2021, 17, 2006687.

J. Mater. Chem. A 2021, 9, 15441

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082.

Chem. Eng. J. 2021, 417, 129239.

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600.

Chem. Eng. J. 2020, 416, 127625. (Highly Cited Papers)

化學(xué)進(jìn)展, 2021, 33(10): 1874-1886. DOI:10.7536/PC20002 (Review, SCI)

化學(xué)學(xué)報(bào), 2022, 80(06): 848-860. DOI: 10.6023/A22010053 (Review, SCI)

Chem. Commun. 2019, 55, 13179.

Nanoscale 2019, 11, 1515.

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711.

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154.