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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一種具有永久性孔隙結構且呈現(xiàn)宏觀液體狀態(tài)的新型多孔材料。2007 年英國貝爾法斯特女王大學James教授團隊首次提出“多孔液體”的概念（Figure 1），時隔八年后第一例由多孔有機籠（Porous Organic Cage, POC）和冠醚結合的多孔液體才被合成出來。毫無疑問，多孔液體綜合了多孔固體材料的有序孔道結構和液體的連續(xù)性、穩(wěn)定的傳質性等優(yōu)點，在氣體捕集、均相催化等領域展現(xiàn)出巨大的應用潛力。因此，多孔液體的概念一經提出便引起了學者們的廣泛關注。

Figure 1. Schematic illustration of conventional liquid and PLs. Reproduced with permission. (Adv. Mater., 2021, 2005745) Copyright 2021, Wiley-VCH

  多孔液體的合成一直處于不斷的探索中，尤其在 2015 年之后，基于不同多孔客體和位阻溶劑的新型多孔液體相繼被合成出來（Figure 2）：例如，2015年英國利物浦大學的Cooper課題組報道了基于多孔有機籠（Porous Organic Cage, POC）的多孔液體；同年，美國橡樹嶺國家實驗室Dai Sheng教授課題組報道了第一例基于中空二氧化硅（Hollow Silica, HS）的多孔液體；2017年，西北工業(yè)大學鄭亞萍教授與Dai Sheng教授課題組合作，報道了第一例基于中空碳球（Hollow Carbon Shpere, HCS）的多孔液體；2019年，上�？萍即髮W李濤教授團隊報道了第一例基于中孔金屬有機骨架材料MOF MIL-101(Cr)的多孔液體；同年，西工大鄭亞萍教授團隊與Dai Sheng教授合作，報道了第一例基于氫化沸石（H-Zeolites）的多孔液體；2020年，浙江大學彭新生教授報道了第一例基于金屬有機籠（Metal Organic polyhedra, MOP）的多孔液體；同年，科羅拉多礦業(yè)大學Braunecker團隊合成了第一例基于共價有機骨架材料（Covalent Organic Frameworks, COFs）的多孔液體。

Figure 2. Chronology of advances in the discovery of novel porous liquids

  而且，近幾年多孔液體應用也從最初報道的單一應用—氣體捕集領域逐漸擴展到多個領域，尤其在近三年出現(xiàn)了膜分離、催化轉化、手性分離、燃料脫硫等諸多新應用；此外，基于分子動力學（Molecular Dynamics, MD）或者蒙特卡洛（Monte Carlo, MC）等純多孔液體理論模擬的研究也逐漸增多，推動了從微觀層面理解多孔液體結構，多孔液體結構與性能之間的關系等。綜上，多孔液體研究從最初的概念提出階段、合成方法的大量探索、應用方面擴展、理論模擬的分析等方面均取得了較大的進展。盡管在論文數(shù)量上來看處于起步階段（Figure 3），但是這種新型的“具有宏觀流動性的多孔材料”正作為一顆冉冉升起的材料新星被越來越多的研究者關注。

Figure 3. The number of publications on"porous liquids" with varying years. The data was collected according to the keyword "porous liquids" since 2007. (Source: Web of Science, Search day: 08/28/2021)

  近年來，西北工業(yè)大學化學與化工學院鄭亞萍教授團隊在多孔液體與無溶劑納米流體領域開展了一系列研究工作：采用原位耦合方法合成多孔碳流體（Small, 2021, 17, 2006687.），通過離子鍵接枝策略制備MOF多孔液體用于氣體捕集（Chem. Eng. J., 2021, 416, 127625.），采用靜電輔助策略構筑了Ti₃C₂T_x MXene納米離子液體材料，將其用于聚合物基復合材料的納米填料增強力學性能等（J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 15441.），通過頸狀層-冠狀層共價接枝策略構筑MXene無溶劑納米流體（Chem. Eng. J., 2021, 409, 128082.），通過雙陽離子策略構筑超低粘度ZIF-8多孔液體用于氣體吸附與VOCs吸附（Chem. Eng. J., 2021, 417, 129239.），通過多氨基ZIFs與支化聚乙烯亞胺高分子鏈相互作用構筑超低低粘度MOF多孔液體（Chem. Eng. J., 2021, 429, 132296.），采用共價修飾方法構筑UiO-66多孔液體用于CO₂捕集（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 2600.），基于靜電排斥作用構筑ZIFs基多孔液體（Sep. Purif. Technol., 2021, 276, 119305.），基于靜電改性的聚離子液體構筑中空碳多孔液體（Sep. Purif. Technol., 2021, 277, 119410.），通過氫鍵穩(wěn)定作用構筑氫化沸石多孔液體（Nanoscale, 2019, 11, 1515.），采用靜電輔助液化中空碳構筑了多孔碳流體（Angew. Chem.2017, 129,15154.）等

  有鑒于此，在前期大量的研究基礎上，結合已有多孔液體的研究工作，近期西工大鄭亞萍教授和姚東東副教授團隊在Advanced Functional Materials期刊上發(fā)表長篇綜述論文（Figure 4）：

  （1）概述了多孔液體的分類、組成成分的特點和發(fā)展歷程；

  （2）詳細概述了三種多孔液體的合成策略（Figure 5,6），從全新角度總結了以往報道的多孔液體合成方法的異同點，從多孔客體與位阻溶劑之間的作用力出發(fā)，詳細討論了如何通過非共價作用力構筑多孔液體；

  （3）對多孔液體純理論模擬研究進行了總結分析，通過分子動力學或蒙特卡洛模擬手段分析多孔液體的穩(wěn)定性、分散性方面給出了詳細討論；

  （4）指出了多孔液體在測試表征方面存在的難題及解決方法，尤其對永久性孔隙和流動性方面表征進行了詳細概述，并給出了如何利用常規(guī)手段進行孔隙的表征；

  （5）綜述了近些年發(fā)現(xiàn)的多孔液體新應用（Figure 7），如膜分離、催化轉化、手性分離、燃料脫硫等，并對多孔液體在光熱轉換、作為新型電解質和聚合物基復合材料的填料等領域的可能潛在應用進行了展望；

  （6）從9個方面分析并總結了多孔液體存在的挑戰(zhàn)與發(fā)展方向。（a）從多孔客體的設計、調控角度出發(fā)，討論了如何提高多孔液體中多孔客體的含量，如何實現(xiàn)將多孔固體材料的可控調控轉移至多孔液體的精確調控，討論了如何將無溶劑納米流體的制備思路應用到新型多孔液體的合成方面；（b）從位阻溶劑的設計角度出發(fā)，如何調控多孔液體的粘度，給出了與實際生產中流動介質的需求相適應的多孔液體設計方向；（c）從測試表征角度出發(fā)，給出了多孔液體測試表征的建議；（d）分析了多孔液體設計需要重點考慮的粘度、分散穩(wěn)定性、熔融溫度等重要物理參數(shù)的設計要求及建議；（e）給出了多孔液體在純理論模擬方面的建議，如利用粗�；Ｐ蛯Χ嗫滓后w進行模型構建，分析多孔客體與位阻溶劑的相互作用，從已有的界面作用模擬研究擴展到更加接近實際的組分之間作用力分析；（f）給出了在合成方面通過優(yōu)化合成工藝實現(xiàn)經濟、高效的合成；（g）給出了多孔液體微觀機理探究建議，如對于氣體捕集與分離應用來說，如何通過優(yōu)化傳熱、傳質增強氣體的吸附量及選擇性分離，給出了多孔液體的表征應從以往的簡單的氣體吸附量的測試向氣體穿透測試等方面擴展的建議；（h）考慮循環(huán)穩(wěn)定性與再生性的問題，如針對氣體捕集應用，給出了如何通過變溫、變壓等物理作用進行多孔液體的有效再生；（i）給出了進一步擴展多孔液體應用的建議，將多孔液體的應用從氣體捕集與分離向光熱轉換，新型電解質等其它潛在應用領域擴展。

Figure 4. Overview covered in this review. From inside to outside:(1) the combination of solid and liquid, (2) components of PLs, (3) various classes of pore generators, and sterically hindered solvents, (4) synthesis strategies of PLs, (5) various emerging applications and potential applications. The abbreviation of PSM refers to post-synthetic modification

Figure 5.The synthesis strategies summarized from the previously reported porous liquids

Figure 6.The summary of non-covalent molecular interaction

Figure 7. The summary of emerging and potential applications of porous liquids

  本工作近期以“Shining light on porous liquids: from fundamentals to syntheses, applications and future challenges”為題在線發(fā)表于Wiley旗下材料領域權威期刊《Advanced Functional Materials》（2020 IF=18.808），西北工業(yè)大學為本文的第一完成單位，第一作者為西北工業(yè)大學化學與化工學院博士生王德超，現(xiàn)為新加坡國立大學訪學博士生（國家建設高水平大學公派博士生項目資助），通訊作者為西北工業(yè)大學化學與化工學院鄭亞萍教授，共同通訊作者為西北工業(yè)大學化學與化工學院姚東東副教授，此外，西安科技大學楊志遠教授在本文的理論模擬部分及展望部分給予了討論。本研究得到了國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、國家留學基金委（CSC）公派博士生項目、西北工大博士論文創(chuàng)新基金等基金的資助。

  在本文研究基礎上，目前該研究團隊正在開展基于金屬有機骨架材料（MOFs）、共價有機骨架材料（COFs）、金屬有機籠（MOP）等先進多孔材料的新型多孔液體的設計與制備，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復合材料、均相催化、光熱轉換等領域的應用研究。

  論文信息及鏈接：D. C. Wang, Y. Y. Xin,  D. D. Yao*,  X. Q. Li, H. L. Ning, Y. D. Wang, X. Q. Ju, Z. J. He, Z. Y.Yang, W. D. Fan, P. P. Li, Y. P. Zheng*, Shining light on porous liquids: from fundamentals to syntheses, applications and future challenges, Advanced Functional Materials, 2021, 2104162. 

  https://doi.org/10.1002/adfm.202104162

科研團隊簡介：

  近年來，西北工業(yè)大學鄭亞萍教授團隊（下文簡稱團隊）長期從事多孔液體、無溶劑納米流體的設計與開發(fā)，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復合材料等領域的應用研究。團隊現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。團隊近幾年在多孔液體領域取得了一系列進展，成功構筑了基于中空碳球、中空SiO2、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67、金屬有機籠等一系列多孔液體，并將其應用于碳捕集、聚合物基復合材料納米填料、膜分離、催化轉化、光熱轉換等領域。

  長期以來，團隊依托學校優(yōu)勢工科，積極與國內外多個科研院所（中國航天研究院、中科院核物理研究所、美國橡樹嶺國家實驗室、新加坡國立大學等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應用研究。截止目前，已主持完成國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、航空科學基金等國家級、省部級縱向課題和橫向課題20余項。在AFM、ACS Nano、Angew. Chem.、Small、JMCA、CEJ、Nano-Micro Lett等權威期刊發(fā)表論文180余篇；授權國家發(fā)明專利12件；參編高等學校教材4部。