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南京大學(xué)李承輝團隊 Angew：由動態(tài)配位鍵構(gòu)造的具有多刺激響應(yīng)性的新型機械自適應(yīng)材料
2024-03-12  來源：高分子科技

  設(shè)計合成能夠根據(jù)外界刺激調(diào)整其機械性能的材料是防止其失效和延長其使用壽命的關(guān)鍵。然而，現(xiàn)有的機械自適應(yīng)聚合物仍受到諸如承載能力不足、難以實現(xiàn)可逆變化、成本高和缺乏多重響應(yīng)性等問題的限制。針對上述問題，南京大學(xué)李承輝教授團隊利用動態(tài)配位鍵設(shè)計了一種具有雙重刺激響應(yīng)性的新型機械適應(yīng)性材料，表現(xiàn)為溫度敏感的強度可控調(diào)節(jié)和速率誘導(dǎo)的沖擊硬化行為。制備的聚合物表現(xiàn)出令人印象深刻的能量耗散、阻尼能力(1.0 Hz時的損耗因子分別為1.15和2.09)、自修復(fù)和3D打印能力，具有耐用和可定制的抗沖擊和保護性能。這項研究工作不僅提出了在機械自適應(yīng)材料中引入配位平衡的新型策略，而且為智能防護領(lǐng)域開發(fā)了具有綜合性能的新一代抗沖擊材料。相關(guān)工作以“Mechanically Adaptive Polymers Constructed from Dynamic Coordination Equilibria”發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》。論文的第一作者為南京大學(xué)趙梓含博士，通訊作者為南京大學(xué)李承輝教授。


圖1. 基于動態(tài)配位鍵的機械自適應(yīng)材料的三維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)示意圖及合成路線。


  由于配位作用通常在其締合態(tài)和解離態(tài)之間處于平衡狀態(tài)，該研究工作首先測試證明BPA-Fe及BPA-Co兩種配合物在外界刺激下容易發(fā)生動態(tài)解離作用，因此，本工作制備得到的刺激響應(yīng)性材料的機械適應(yīng)性主要歸因于：配位動態(tài)交聯(lián)點在外界刺激下的可逆斷裂-重組會誘導(dǎo)纏結(jié)聚合物鏈段的動態(tài)斷裂或滑移行為，從而使聚合物網(wǎng)絡(luò)發(fā)生拓撲重排。當沖擊速度低于配位鍵的解離速率時，配位鍵可視為“活性”鍵，當沖擊速度超過解離速率時，配位鍵可視為“非活性”鍵，從而影響聚合物的機械性能。在流變學(xué)測試中，所制備的配位交聯(lián)聚合物模量在循環(huán)溫度斜坡過程中的變化跨越了六個數(shù)量級，表明其機械強度具有顯著的溫度響應(yīng)性。此外，通過拉伸和壓縮應(yīng)力-應(yīng)變測試，聚合物的楊氏模量和拉伸韌性也表現(xiàn)出明顯的速率依賴行為。 


圖2.配位交聯(lián)聚合物的溫度與速率相關(guān)的機械適應(yīng)性。


  此外，該動態(tài)配位交聯(lián)聚合物展現(xiàn)了出色的能量耗散和阻尼性能，對不同應(yīng)變的循環(huán)壓縮和拉伸表現(xiàn)出明顯的耗散和彈性恢復(fù)。聚合物的耗能比都保持在40%以上，最大值達到78.67%。在循環(huán)拉伸試驗中也觀察到類似的趨勢，能量耗散比超過80%。此外，流變學(xué)研究表明聚合物在廣泛的頻率和溫度范圍內(nèi)可保持其阻尼能力。 


圖3. 配位交聯(lián)聚合物的能量耗散和阻尼性能。


  基于優(yōu)異的能量耗散及阻尼性能，聚合物材料表現(xiàn)出抗沖擊性能，鋼球下落沖擊實驗表明所得聚合物PBMBD-Fe和PBMBD-Co可明顯衰減鋼球在基材上的沖擊力。具備能量耗散能力的聚合物同時可作為增韌劑對硬脆型環(huán)氧樹脂進行力學(xué)增韌改性。此外，配位交聯(lián)聚合物表現(xiàn)出的溫度響應(yīng)性和機械適應(yīng)性使其成為3D打印的理想選擇。通過利用阻尼聚合物的3D打印特性，可以獲得多種按需定制的抗沖擊材料，可在不同領(lǐng)域提供潛在的應(yīng)用，如個人防護裝備的制造以及航空航天和汽車行業(yè)。 


圖4. 配位交聯(lián)聚合物的抗沖擊測試，增韌能力和3D打印應(yīng)用。


  總結(jié)：作者采用配位化學(xué)動態(tài)平衡策略合成了一種新型的雙重響應(yīng)機械自適應(yīng)材料。由于配位交聯(lián)點的刺激-響應(yīng)可逆解離特征，聚合物表現(xiàn)出速率和溫度依賴的機械適應(yīng)性。同時，該粘彈性聚合物在很寬的頻率和溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出顯著的能量耗散和阻尼能力，使其在抗沖擊應(yīng)用中顯示出巨大的潛力。此外，所得聚合物兼具室溫自修復(fù)、3D打印等性質(zhì)，使其更具可持續(xù)性、耐用性和可定制性，從而在多個領(lǐng)域展現(xiàn)出潛在應(yīng)用價值。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202400758

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