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國科大王彩旗課題組《Carbohyd. Polym.》：結(jié)晶微納米粒子通過殼聚糖和γ-環(huán)糊精的受限組裝增強(qiáng)交聯(lián)水凝膠
2022-10-10  來源：高分子科技

  水凝膠是由水和親水性三維聚合物網(wǎng)絡(luò)組成的軟材料，其行為類似于固體和流體 。動物中有許多生物水凝膠，如肌腱，韌帶和軟骨。由于水凝膠由天然分子組成的獨特結(jié)構(gòu)，水凝膠可具有非常堅韌、堅固、彈性、粘性和乏力的機(jī)械性能。這些機(jī)械性能幫助這些水凝膠在各個領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。例如，生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，如藥物遞送、組織工程、醫(yī)用植入物和傷口敷料; 以及新興領(lǐng)域，如水凝膠傳感器、軟致動器/機(jī)器人，柔性電子器件、水下粘合劑和功能涂層。然而，常規(guī)水凝膠的機(jī)械性能通常會受到網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)缺陷的相當(dāng)大的影響，并且缺乏能量耗散機(jī)制，因此導(dǎo)致機(jī)械性能明顯低于許多動物組織 (例如肌腱、韌帶和軟骨) 。因此，如何合理設(shè)計具有極端力學(xué)性能的水凝膠成為軟材料領(lǐng)域的關(guān)鍵問題。


  近日，中國科學(xué)院大學(xué)王彩旗課題組據(jù)CS-PEG和 γ-CD之間的主客相互作用，通過限制在定義的聚合狀態(tài)下組裝了常規(guī)的3D大塊CMNPs。CMNPs表現(xiàn)出Cit3-響應(yīng)的聚集行為。然后將CMNPs引入常規(guī)的PAM水凝膠中，該水凝膠不僅保持了高拉伸性能 (?1000%)，而且將模量，應(yīng)力和韌性分別提高了67.6，25.3和41.7倍。改善的機(jī)械性能基于Cit3-和CS之間的離子相互作用，以調(diào)節(jié)CMNPs之間的聚集行為。這不僅促進(jìn)了水凝膠網(wǎng)絡(luò)鏈的糾纏，而且使CMNPs能夠在J Journal中充當(dāng)能量耗散聚合物網(wǎng)絡(luò)的預(yù)證明。此外，可以通過控制由CS-PEG和 γ-CD組成的CMNPs來調(diào)節(jié)水凝膠的機(jī)械性能。模量的最大可調(diào)范圍為85.40-618.44 kPa; 應(yīng)力的可調(diào)范圍為218.65-1054.59 kPa。韌性的可調(diào)范圍是1.11-6.23 MJ m-3。這種策略有助于分子自組裝的理解和控制。它可以為實現(xiàn)更高水平的動態(tài)超分子聚合物的程序化組裝提供見解和基礎(chǔ)。此外，水凝膠網(wǎng)絡(luò)的離子電導(dǎo)率歸因于自由移動的Na+和Cit3-的存在。該系統(tǒng)是一種用于監(jiān)測人體運動的應(yīng)變傳感器，在電子皮膚，柔性電子設(shè)備和生物醫(yī)學(xué)監(jiān)測中具有廣泛的應(yīng)用潛力。該工作以“Crystalline micro-nanoparticles enhance cross-linked hydrogels via a confined assembly of chitosan and γ-cyclodextrin”為題發(fā)表在《Carbohydrate Polymers》上（j.carbpol.2022.120145）。文章第一作者是中國科學(xué)院大學(xué)碩士研究生孟何，王彩旗副教授為本文通訊作者。


  CMNPs是由殼聚糖接枝聚乙二醇衍生物 (CS-PEG) 和 γ-CD在一定的聚集條件下的密閉組裝形成的。在聚合過程中將CMNPs均勻摻入聚丙烯酰胺 (PAM) 共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中，以構(gòu)建水凝膠。將CS-PEG和γ-CD組裝的CMNPs并入PAM水凝膠基質(zhì)中。通過CMNP中Cit3-和CS之間的離子相互作用，水凝膠的機(jī)械性能得到增強(qiáng)。如圖1所示。


 

圖1.晶體微納米顆粒 (CMNPs) 通過受限的超分子組裝增強(qiáng)共價交聯(lián)的水凝膠。 


圖2.限制CMNPs的裝配行為。(a) 在不同濃度下組裝了CS-PEGx和 α-CD的TEM圖像。(b) 在不同濃度下組裝CS-PEGx和 γ-CD的TEM圖像。在a11、a21和a31中，CS-PEGx的濃度為1.25 mg mL-1，α-CD的濃度為4.38 mg mL-1。在a12、a22和a32中，CS-PEGx的濃度為12.5 mg mL-1，α-CD的濃度為43.75 mg mL-1。在b11、b21和b31中，CS-PEGx的濃度為1.25 mg mL-1，α-CD的濃度為6.25 mg mL-1。在b12、b22和b32中，CS-PEGx的濃度為12.5 mg mL-1，α-CD的濃度為62.5 mg mL-1 


圖3.離子相互作用對基于CS-PEG10%組裝的CMNP形態(tài)的影響。（a） 和（b）用CS-PEG10%芯組裝的CMNP的分散穩(wěn)定性實驗。（c） CMNP動態(tài)光散射的相關(guān)函數(shù)。（d） CMNP的XRD數(shù)據(jù)。（e） CS-PEG10%/γ-CD-3 CMNP、CS-PEG10%/Cit3-和CS-PEG10/γ-CD/Cit3--3 CMNP的SEM圖像。其中，ⅰ-ⅷ 分別為CS-PEG10%、CS-PEG10%/γ-CD-1 CMNP、CS-PEG10%/伽馬-CD-2 CMNP，CS-PEG10/γ-CD-3 CMNP和CS-PEG100%/Cit3-、CS-PEEG10%/γ-CD/Cit3--1 CMNP以及CS-PEG10-/γ-CD/Cit3--2 CMNP。ⅰ-ⅳ: 在4 mL H2O中，CS-PEG10%的濃度為12.5 mg mL-1，γ-CD的濃度分別為0、12.5、37.5和62.5 mg mL-1。分配比例ⅴ-ⅷ: 在4 mL H2O中，CS-PEG10%的濃度為12.5 mg mL-1，飽和Na3Cit溶液（50μL），γ-CD的濃度分別為0、12.5、37.5和62.5 mg mL-1。 


圖4.離子相互作用調(diào)節(jié)的CMNP對CS PEGx/PAM/γ-CD/Cit3-復(fù)合水凝膠力學(xué)性能的影響。通過測試復(fù)合水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線，獲得模量（a）、應(yīng)力（b）、韌性（c）和應(yīng)變（d）。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)差（n=3）。CS PEGx/PAM/γ-CD和CS PEGx-PAM/γ-CD/Cit3-復(fù)合水凝膠分別與第2.4節(jié)中的CS PEGx/PAM/β-CD2.5g復(fù)合水凝膠和第2.5節(jié)中的CS-PEGx/PAM/γ-CD2.5g/Cit3-復(fù)合水凝膠相同。 


圖5.離子相互作用和CMNP對復(fù)合水凝膠微觀形態(tài)的影響。CS PEGx/PAM（a-c）、CS PEGx-PAM/γ-CD（d-f）和CS PEGx.PAM/Cit3-（g-i）復(fù)合水凝膠的橫截面SEM圖像。面板（d-f）顯示了CS PEGx/PAM/γ-CD復(fù)合水凝膠框架的微觀形態(tài)。插圖為水凝膠的期刊預(yù)校對期刊預(yù)校樣照片。CS PEGx/PAM/γ-CD復(fù)合水凝膠與第2.4節(jié)中的CS PEGx-PAM/γ-CD2.5g復(fù)合水凝膠相同。 


圖6.復(fù)合水凝膠作為應(yīng)變傳感器在監(jiān)測人體關(guān)節(jié)運動信號中的應(yīng)用。（a）CS-PEG30%/PAM/γ-CD2.5g/Cit3-復(fù)合水凝膠在不同菌株下的抗性值。（b）通過Ecoflex封裝應(yīng)變傳感器和裸水凝膠，CS-PEG30%/γ-CD2.5g/Cit3/PAM復(fù)合水凝膠的時間依賴性重量曲線。當(dāng)應(yīng)變傳感器連接到手指（c，d）、手腕（e）和肘部（f）時，關(guān)節(jié)運動期間的阻力變化曲線。


  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0144861722010505

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（責(zé)任編輯：xu）
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