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  近日，江蘇科技大學(xué)施偉龍/郭峰副教授課題組在《Chemical Engineering Journal》期刊上發(fā)表了論文題為“Photothermal effect of carbon dots for boosted photothermal-assisted photocatalytic water/seawater splitting into hydrogen” （doi:10.1016/j.cej.2022.139834）。本文采用簡(jiǎn)單的水熱煅燒法合成了碳點(diǎn)修飾的空心管狀聚合物氮化碳（CDs/TCN）復(fù)合光催化劑，并實(shí)現(xiàn)在純水/海水中高效的光熱輔助光催化分解水產(chǎn)氫。在復(fù)合材料中，碳點(diǎn)（CDs）作為光誘導(dǎo)熱源促進(jìn)空心管狀氮化碳（TCN）中光生電子轉(zhuǎn)移，TCN的空心管壁作為熱阻減少熱損失。

  碳材料，特別是與半導(dǎo)體結(jié)合的碳點(diǎn)（CDs），由于其具有較強(qiáng)的光吸收能力、上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光特性、低毒性和高穩(wěn)定性，常被用于修飾半導(dǎo)體，在光催化領(lǐng)域得到了非常廣泛的研究。除此以外，CDs還具有優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換特性，近年來在醫(yī)學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛的研究。然而，很少有研究討論在光催化體系中碳點(diǎn)的光熱效應(yīng)在CDs和半導(dǎo)體界面間電荷傳輸過程中的影響。

  基于此，該課題組通過一種簡(jiǎn)單的水熱和煅燒兩步方法形成碳點(diǎn)修飾的空心管狀聚合物氮化碳（CDs/TCN）復(fù)合材料并探究其光熱輔助光催化分解純水/海水產(chǎn)氫機(jī)理。首先研究了在300 W氙燈輻照條件下TCN和CD/TCN復(fù)合材料在室溫下的析氫曲線。如圖1a所示，純相TCN具有光催化活性，隨著輻照時(shí)間的增加，產(chǎn)氫量逐漸增加。并且，所有負(fù)載了CDs的樣品相比于原始TCN都展示出更高的光催化產(chǎn)氫活性，其中CDs/TCN-3.5%表現(xiàn)出最佳。這是由于CD能夠增加TCN表面的活性位點(diǎn)，促進(jìn)載體分離和轉(zhuǎn)移。光催化分解水反應(yīng)樣品的產(chǎn)氫速率如圖1b所示，最高的為CDs/TCN-3.5%，達(dá)到12.94 mmol g^-1 h^-1，約為TCN的1.53倍。在海水中，光催化劑的光催化活性變化不大（圖1c,d）。TCN和CDs/TCN-3.5%在不同溫度條件下表現(xiàn)出不同的光催化活性，且隨著環(huán)境溫度的降低而降低，說明溫度參數(shù)在該體系中起著一定的作用（圖2a, b）。利用紅外熱成像攝像機(jī)記錄了光催化水裂解反應(yīng)過程中的液體溫度變化（圖2c）。CDs/TCN-3.5%光催化水裂解系統(tǒng)的液體溫度在照射2小時(shí)后從8.5增加到40.5 ℃，表明CDs/TCN-3.5%光催化劑較強(qiáng)的光熱效應(yīng)導(dǎo)致溶液溫度升高。并且，光催化劑在海水中展示與水中相似的溫度與活性變化趨勢(shì)（圖2d-f）。如圖3a所示，所有樣品的N₂吸附-解吸等溫線均為典型的IV型，具有H3滯后回線，說明樣品中存在孔隙。得益于多孔空心管狀結(jié)構(gòu)，TCN和CDs/TCN的比表面積均高于CN（32 m² g^-1）。此外，在CDs/TCN復(fù)合材料中引入CDs可以進(jìn)一步增加TCN的比表面積，為反應(yīng)提供更多的活性位點(diǎn)，促進(jìn)光催化活性。雖然CDs/TCN的比表面積比TCN大，但這并不是其光催化活性較高的全部原因。因此，探討了CDs的光熱效應(yīng)對(duì)TCN中光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移的影響（圖3b-d）。與純TCN相比，CDs/TCN-3.5 % RT的PL信號(hào)下降，說明CDs的負(fù)載有利于光激發(fā)載流子的分離。與CD/TCN-3.5% RT相比，CD/TCN-3.5% 50℃的PL信號(hào)下降幅度更大，說明溫度的升高可以進(jìn)一步提高電荷分離效率。不同溫度下的光電流響應(yīng)曲線和電化學(xué)阻抗譜（EIS）再次得到了同樣的結(jié)論。基于以上分析，圖4展示了利用CDs/TCN光催化劑進(jìn)行光熱輔助光催化制氫的可能機(jī)理。在陽(yáng)光照射下，TCN可以被激發(fā)產(chǎn)生光誘導(dǎo)電子和空穴，并分別位于CB和VB上。在CDs的光熱效應(yīng)的輔助下，CDs/TCN復(fù)合體系的溫度得到提高，有利于電子的分離和轉(zhuǎn)移。此外，TCN的空心管狀結(jié)構(gòu)的保溫效果可以有效地降低熱損失。同時(shí)，由于光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移特性，TCN中CB處的電子迅速轉(zhuǎn)移到CDs中，并最終被水中的H⁺捕獲生成H₂。TCN的VB上的空穴在溶液中被TEOA氧化，從而進(jìn)一步抑制了電荷的重組。 

圖1 光催化劑的光催化產(chǎn)氫性能 

圖2 光熱效應(yīng)對(duì)的光催化產(chǎn)氫性能的影響 

圖3光催化劑的比表面積以及光生載流子分離和轉(zhuǎn)移速率 

圖4 CDs/TCN光催化劑的光熱輔助光催化分解水產(chǎn)氫機(jī)理

  文章鏈接：https://doi. org/10.1016/j.cej.2022.139834

作者簡(jiǎn)介

  施偉龍 華中科技大學(xué)博士，鄭州大學(xué)博士后，現(xiàn)任江蘇科技大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師，中國(guó)感光學(xué)會(huì)光催化專業(yè)委員會(huì)會(huì)員，江蘇省復(fù)合材料學(xué)會(huì)會(huì)員，江蘇省環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)員，江蘇省材料學(xué)會(huì)會(huì)員。主要從事碳基（碳點(diǎn)、氮化碳）復(fù)合光催化材料的設(shè)計(jì)、構(gòu)筑以及光催化性能（降解、分解水制氫及防腐）等方面的研究工作。相關(guān)工作發(fā)表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平雜志。截止目前，共計(jì)以第一作者或通訊作者發(fā)表81篇SCI收錄論文，其中一區(qū)SCI論文38篇（影響因子≥10的14篇），二區(qū)論文24篇，ESI高被引論文22篇，ESI熱點(diǎn)論文12篇，1篇獲得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳論文，H-index 46。榮獲國(guó)際復(fù)合材料“最佳研究者”獎(jiǎng)，受理發(fā)明專利2項(xiàng)。入選2022年全球前2%頂尖科學(xué)家榜單（World’s Top 2% Scientists 2022）, 現(xiàn)主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年、江蘇省“雙創(chuàng)博士”、“科技副總”人才項(xiàng)目、河南省博士后科研項(xiàng)目啟動(dòng)資助、河北省水資源可持續(xù)利用與開發(fā)實(shí)驗(yàn)室開發(fā)基金、江蘇省產(chǎn)學(xué)研項(xiàng)目等10余項(xiàng)。此外，擔(dān)任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主編、《Photocatalysis and Photochemistry》青年編委以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余個(gè)國(guó)際Top期刊審稿人。

  郭峰 民盟盟員，博士，現(xiàn)任江蘇科技大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師，中國(guó)感光學(xué)會(huì)光催化專業(yè)委員會(huì)會(huì)員，江蘇省環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)員, 新加坡維澤專家?guī)欤╒E）材料科學(xué)專家委員會(huì)會(huì)員。長(zhǎng)安大學(xué)市政工程專業(yè)博士畢業(yè)，獲工學(xué)博士學(xué)位。主要從事g-C3N4基復(fù)合光催化材料的設(shè)計(jì)、構(gòu)筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目，江蘇省青年基金項(xiàng)目，江蘇省“青藍(lán)工程”優(yōu)秀骨干教師人才項(xiàng)目，校級(jí)深藍(lán)杰出人才項(xiàng)目, 河北省水資源可持續(xù)利用與開發(fā)實(shí)驗(yàn)室開發(fā)基金，江蘇省產(chǎn)學(xué)研項(xiàng)目等10余項(xiàng)。近年來，共計(jì)以第一作者或通訊作者發(fā)表80篇SCI收錄論文，其中一區(qū)SCI論文38篇（影響因子≥10的 12篇），二區(qū)論文16篇，ESI高被引論文19篇，ESI熱點(diǎn)論文5篇，1篇獲得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳論文，榮獲國(guó)際學(xué)術(shù)獎(jiǎng)“最佳研究者”獎(jiǎng)，H-index 44，國(guó)家授權(quán)發(fā)明專利3項(xiàng)。入選2022年全球前2%頂尖科學(xué)家榜單（World’s Top 2% Scientists 2022）、江蘇省“科技副總”、鎮(zhèn)江市“出彩教育人”、�！皟�(yōu)秀教師”、本創(chuàng)“優(yōu)秀指導(dǎo)教師”、省級(jí)競(jìng)賽“優(yōu)秀指導(dǎo)教師”等稱號(hào)，相關(guān)工作發(fā)表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平雜志。此外，擔(dān)任《Frontiers in Chemistry》客座主編以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余個(gè)國(guó)際期刊審稿人。