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  近年來(lái)，水凝膠的多樣結(jié)構(gòu)和獨(dú)特性能引起了人們的廣泛關(guān)注。由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、制備簡(jiǎn)單，由合成聚合物組成的水凝膠已被大量報(bào)道；然而，由于合成過(guò)程中不可避免地添加引發(fā)劑或交聯(lián)劑，這可能導(dǎo)致這類水凝膠材料產(chǎn)生一定程度的生物安全性隱患，也會(huì)影響交聯(lián)結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)可調(diào)性；此外，合成聚合物主要由石油化工產(chǎn)物提取得到，不符合“雙碳戰(zhàn)略”的時(shí)代需求。

  在過(guò)去的幾十年里，隨著化石燃料的短缺以及天然聚合物所體現(xiàn)的多功能基團(tuán)、來(lái)源多樣化和生物安全性的優(yōu)勢(shì)，基于天然高分子的水凝膠已逐漸獲得開(kāi)發(fā)與應(yīng)用（圖1）。然而，天然高分子水凝膠的交聯(lián)是一個(gè)難題。目前常用的交聯(lián)方法主要有化學(xué)交聯(lián)和物理交聯(lián)兩類。借助共價(jià)鍵的化學(xué)交聯(lián)水凝膠通常具有較高的力學(xué)性能，但在變形過(guò)程中一旦鍵被破壞就很難恢復(fù)。物理交聯(lián)水凝膠是通過(guò)具有可逆和動(dòng)態(tài)非共價(jià)鍵特性的物理相互作用構(gòu)建的，可以在外部刺激下注入并重塑，具有快速的能量耗散和瞬態(tài)結(jié)的重構(gòu)。

圖1天然高分子的典型結(jié)構(gòu)。

  天然高分子水凝膠可以通過(guò)氫鍵、離子相互作用、疏水締合和靜電相互作用等物理相互作用進(jìn)行交聯(lián)，其交聯(lián)結(jié)構(gòu)具有可逆特性，并可利用天然高分子獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性，擴(kuò)大物理水凝膠的結(jié)構(gòu)和性能優(yōu)勢(shì)，同時(shí)完全避免了化學(xué)交聯(lián)水凝膠的缺點(diǎn)。針對(duì)天然高分子物理水凝膠的構(gòu)建，北京理工大學(xué)陳煜教授團(tuán)隊(duì)前期已做了廣泛探索，相關(guān)成果已在組織粘附、能量?jī)?chǔ)存、污染物吸附、組織工程和傷口敷料等領(lǐng)域獲得應(yīng)用，成果發(fā)表于ACS Appl. Mater. Inter., 2022, 14, 39404-39419；Carbohyd. Polym.,2022, 278, 118927；J. Hazard. Mater., 2022, 424, 127510；Chem. Eng. J., 2020, 393, 124728；Compos. Part B-Eng., 2020, 197, 108139；Carbohyd. Polym., 2020, 229, 115431；J. Power Sources,2018, 378, 603-609。盡管如此，由于天然高分子結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性和物理相互作用的多樣性，天然高分子物理水凝膠的制備策略尚未總結(jié)。

圖2. 天然高分子水凝膠的來(lái)源、構(gòu)建方式、加工途徑、特殊性能與應(yīng)用。

  天然高分子的物理交聯(lián)取決于相應(yīng)官能團(tuán)，如羥基、羧基和氨基，是水凝膠形成分子鏈相互作用的基本組成部分，包括氫鍵、離子交聯(lián)、靜電相互作用、疏水締合和主客體相互作用。由于天然高分子中含有豐富的官能團(tuán)，因此非常適合構(gòu)建具有物理交聯(lián)結(jié)構(gòu)的水凝膠。這些水凝膠內(nèi)部分子鏈之間相互作用可以通過(guò)調(diào)節(jié)外部環(huán)境因素的變化來(lái)實(shí)現(xiàn)，例如溫度、pH等，為天然高分子物理水凝膠的可控制備和性能調(diào)控提供了可能。

  成型加工方式是大規(guī)模工業(yè)值得關(guān)注的問(wèn)題。水凝膠作為新興研究對(duì)象，距離產(chǎn)業(yè)化還很遙遠(yuǎn)，但由于其優(yōu)異的性能，成型工藝也是影響后續(xù)應(yīng)用的重要環(huán)節(jié)，值得進(jìn)一步研究。由于內(nèi)部可逆交聯(lián)和外部可變因素的影響，天然高分子水凝膠在外力、加熱、光照或pH值的變化下表現(xiàn)出剪切變稀、破壞和重塑的特殊性質(zhì)，因此得以在溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變下通過(guò)注射、3D打印、噴涂和模具成型等方法制造。

  天然高分子物理水凝膠的優(yōu)勢(shì)源于動(dòng)態(tài)交聯(lián)和可逆轉(zhuǎn)變的特性，具有自愈合、特殊的電荷轉(zhuǎn)移通道和刺激響應(yīng)特性，作為新興的功能材料在許多領(lǐng)域都有特殊的性能和應(yīng)用。

  本綜述系統(tǒng)地總結(jié)了天然高分子物理水凝膠的構(gòu)建策略和性能特點(diǎn)，在未來(lái)的研究中還應(yīng)該加強(qiáng)對(duì)物理交聯(lián)結(jié)構(gòu)的研究，通過(guò)仿真和大數(shù)據(jù)采集實(shí)現(xiàn)物理交聯(lián)的針對(duì)性設(shè)計(jì)，關(guān)注物理交聯(lián)的構(gòu)建條件和閾值條件，發(fā)展其在生物醫(yī)學(xué)、綠色儲(chǔ)能等各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。

  論文鏈接：http://dx.doi.org/10.1080/15583724.2022.2137525