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中山大學(xué)郭輝團(tuán)隊(duì)《Mater. Horiz.》：模量調(diào)節(jié)幅度超36000倍的智能玻璃態(tài)水凝膠
2023-01-15  來源：高分子科技

  自然界的智能機(jī)體可以根據(jù)環(huán)境中小分子的改變而智能性的改變其力學(xué)性質(zhì)。受其啟發(fā)，近年來科研工作者在仿生智能材料領(lǐng)域成果卓著。尤其，機(jī)械性能具有小分子刺激響應(yīng)性的智能水凝膠材料備受矚目。在仿效自然的過程中，相關(guān)的研究報(bào)道頻出，但其與自然界的智能機(jī)體仍相去甚遠(yuǎn)。首先，現(xiàn)有的智能凝膠的機(jī)械性質(zhì)通常很難因小分子的引入而發(fā)生大幅的模量變化；其次，現(xiàn)有的水凝膠體系的體積通常會(huì)隨小分子的刺激而發(fā)生大幅變化，進(jìn)而嚴(yán)重限制了材料的應(yīng)用。因此，如何在不改變凝膠溶脹平衡體積的前提下，超大幅度調(diào)節(jié)其力學(xué)性質(zhì)，成為一個(gè)亟待解決的科學(xué)問題。中山大學(xué)化工學(xué)院郭輝團(tuán)隊(duì)近日發(fā)表的這篇《Mater. Horiz.》，為實(shí)現(xiàn)該目的帶來全新思路和切實(shí)策略。


  作者首先通過其近期報(bào)道的玻璃態(tài)水凝膠普適高效制備方法（Chem. Eng. J. 2023, 457, 141280），合成了一系列具有橡膠態(tài)-玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變的水凝膠材料。隨后，當(dāng)這類凝膠接觸含有少量添加劑的水溶液后，凝膠的力學(xué)性能發(fā)生了巨大的改變（圖1）。例如，同種凝膠在受到不同小分子添加劑的刺激后，其楊氏模量會(huì)發(fā)生從0.0042 MPa到150 MPa的轉(zhuǎn)變，變化超過36000倍。同時(shí)，其拉伸強(qiáng)度、拉伸功和斷裂伸長率也發(fā)生了大幅轉(zhuǎn)變。 


圖1 同種水凝膠在兩種不同的小分子刺激下的拉伸曲線、楊氏模量和拉伸強(qiáng)度對(duì)比。


  通過細(xì)致的實(shí)驗(yàn)探究和機(jī)理分析，作者證實(shí)添加劑通過影響凝膠中的非共價(jià)相互作用，改變凝膠中剛性疏水區(qū)和柔性親水區(qū)域的強(qiáng)度，從而改變凝膠的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，進(jìn)而在不改變溫度的情況下，智能調(diào)節(jié)凝膠的力學(xué)行為。同時(shí)，作者發(fā)現(xiàn)不同類型的小分子對(duì)凝膠機(jī)械性能的影響迥異。其中，無機(jī)添加劑多通過Hofmeister效應(yīng)來調(diào)節(jié)凝膠親水結(jié)構(gòu)的含水量；而有機(jī)添加劑同時(shí)影響親水和疏水區(qū)域的強(qiáng)度，從而調(diào)節(jié)水凝膠的機(jī)械行為（圖2）。 


圖2 水凝膠的機(jī)械性能對(duì)不同的無機(jī)小分子（a-c）和有機(jī)小分子（d-f）的響應(yīng)性。


  基于此，本文開發(fā)了一種在幾乎不影響凝膠平衡體積的前提下，大幅調(diào)節(jié)凝膠機(jī)械行為的方式。其楊氏模量跨越從kPa到接近GPa的范圍，較之此前報(bào)道的凝膠優(yōu)勢明顯（圖3）。因此，材料在柔性傳感、工業(yè)涂層等領(lǐng)域均展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。 


圖3 （a-b）本工作凝膠的模量范圍、模量及體積變化率與已有凝膠的對(duì)比。


  相關(guān)工作以“Hydrogels with Ultra-Highly Additive Adjustable Toughness Under Quasi-Isochoric Condition”為題發(fā)表于《Materials Horizons》雜志。中山大學(xué)碩士生林新星為第一作者，中山大學(xué)化工學(xué)院郭輝副教授為通訊作者。


  全文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/mh/d2mh01451c

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