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南京郵電大學黃維院士、趙強教授和馬云教授課題組 Nat. Commun.：響應行為可動態(tài)調控的室溫磷光聚合物
2023-02-07  來源：高分子科技

  近二十年來，對光、熱、力、電等外場刺激具有響應性的有機光電材料吸引了海內外學者的廣泛關注，它們在信息顯示、安全防偽、生物成像等光電領域具有廣闊的應用前景。實現這類有機光電材料響應行為的動態(tài)調控對提升其光電性能具有重要意義，是該領域研究的主要方向之一。然而，目前調控有機光電材料響應行為的策略主要基于化學結構修飾，難以在應用過程中進行動態(tài)和快速的切換。因此，如何實現有機光電材料響應行為的動態(tài)調控是當前面臨的重大挑戰(zhàn)。


圖1 熱刺激調控激發(fā)波長依賴發(fā)光性質示意圖


  近日，南京郵電大學黃維院士、趙強教授和馬云教授課題組在響應型有機光電材料領域取得新進展。他們將磷光分子轉子作為單體與丙烯酰胺進行共聚，發(fā)展了一系列有機室溫磷光聚合物。由于磷光分子轉子上的芳香基團能自由轉動，它們在聚合物中呈現不同的分子構象，這直接影響了每個磷光單體的三線態(tài)激發(fā)態(tài)性質。因此，制備的有機室溫磷光聚合物在不同波長激發(fā)下具有不同的磷光發(fā)光顏色。進一步，通過外場熱刺激驅動分子轉子的轉動可以使磷光單體的分子構象發(fā)生變化，改變其激發(fā)波長依賴發(fā)光的響應行為，從而實現響應行為的動態(tài)調控。最后，團隊成員探究了這類響應型有機光電材料在光學防偽領域中的應用。相關成果以“Conformation-dependent dynamic organic phosphorescence through thermal energy driven molecular rotations”為題在發(fā)表在《Nature Communications》(Nat. Commun., 2023, 14, 627)上。該工作發(fā)表后引發(fā)廣泛關注，受Nature集團Nature Portfolio Communities的邀請在“Behind the Paper”欄目撰稿分享團隊該工作的研究經歷。南京郵電大學黃維院士、趙強教授和馬云教授為共同通訊作者，魏娟博士為論文第一作者。 


圖2 激發(fā)波長依賴磷光發(fā)光性質


  作者首先研究了室溫磷光聚合物P1的發(fā)光光譜、光致發(fā)光量子效率和壽命。隨后，研究了激發(fā)波長變化對磷光發(fā)光的影響。從圖2中可以看見，聚合物的磷光發(fā)光顏色隨著激發(fā)波長的變化（300 nm -360 nm）從天藍色變成了綠色。為了驗證激發(fā)波長依賴發(fā)光的機理，作者做了以下對照實驗：首先，將磷光單體摻雜于聚合物薄膜或者溶解于二氯甲烷中，在77K下作者發(fā)現了明顯的激發(fā)波長依賴發(fā)光的現象。然而，在磷光單體的晶體結構中，其磷光波長不會隨著激發(fā)波長的變化而變化。以上結果說明磷光單體不同的分子構象有可能是激發(fā)波長依賴的主要原因。理論計算也證實了不同的分子構象對三線態(tài)激發(fā)態(tài)的影響。此外，作者測得了磷光單體在30 °C和120 °C下的晶體結構與磷光光譜（圖3），結果表明晶體結構在高溫下發(fā)生轉動的同時磷光波長也發(fā)生紅移，進一步證實了分子構象與三線態(tài)激發(fā)態(tài)之間的關系。 


圖3 激發(fā)波長依賴發(fā)光機理研究


  在深入理解激發(fā)波長依賴發(fā)光性質與磷光單體構象之間的關系后，作者嘗試用熱刺激來驅動磷光單體的轉動，控制聚合物的激發(fā)波長依賴發(fā)光性質。如圖3所示，隨著溫度的升高，聚合物的磷光發(fā)光波長發(fā)生紅移，使其激發(fā)波長依賴發(fā)光性質發(fā)生變化，從而實現了響應行為的動態(tài)調控。 


圖4 光學防偽應用研究


  最后，作者探索了這類材料在光學防偽領域的應用。將制備的有機室溫磷光聚合物溶于水溶液中制備“安全墨水”，結合日常生活中使用的噴墨打印機可以實現防偽標簽的大面積打印。所打印的標簽在不同激發(fā)波長激發(fā)下顯示不同的磷光色彩，并且其響應行為能夠被外界熱刺激控制。該研究成果對發(fā)展響應行為可動態(tài)調控的有機光電材料具有重要的指導意義，同時也將促使這類材料在信息顯示、信息安全、信息傳感等光電領域取得突破性進展。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-35930-5

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（責任編輯：xu）
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