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港大徐立之團(tuán)隊(duì)《Nat. Commun.》：基于超連接納米纖維網(wǎng)絡(luò)的高導(dǎo)電強(qiáng)韌水凝膠
2023-02-12  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠由于其良好的結(jié)構(gòu)柔性、較高的通透性和出色的生物相容性，是構(gòu)建軟電子和生物醫(yī)學(xué)設(shè)備的理想材料。近年來(lái)導(dǎo)電水凝膠的不斷發(fā)展，為可植入生物電極、軟體致動(dòng)器、組織工程平臺(tái)、太陽(yáng)能水處理和其他先進(jìn)技術(shù)創(chuàng)造了更多的可能性。然而，盡管進(jìn)行了大量的研究工作，在水凝膠中同時(shí)實(shí)現(xiàn)高導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)韌性仍然具有挑戰(zhàn)性，大大限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。傳統(tǒng)導(dǎo)電水凝膠的制備中在聚合物基質(zhì)中加入導(dǎo)電填料來(lái)賦予水凝膠導(dǎo)電性。然而，這些方法獲得的導(dǎo)電水凝膠性能并不理想。一方面，為構(gòu)建導(dǎo)電通路，提高導(dǎo)電性，往往需要加入大量的導(dǎo)電填料；另一方面，大量導(dǎo)電填充物的加入，通常伴隨著水凝膠機(jī)械性能的下降，限制了其的應(yīng)用場(chǎng)景。純導(dǎo)電聚合物水凝膠的開(kāi)發(fā)獲得了高的電導(dǎo)率，但導(dǎo)電聚合物固有的脆性使這些水凝膠表現(xiàn)出較低的機(jī)械強(qiáng)度。


  為解決上述問(wèn)題，香港大學(xué)機(jī)械工程系徐立之教授團(tuán)隊(duì)利用納米纖維三維超連接網(wǎng)絡(luò)的模板效應(yīng)來(lái)輔助導(dǎo)電聚合物的組裝，導(dǎo)致其具有超低的電滲流閾值(~ 1wt %)。復(fù)合納米纖維網(wǎng)絡(luò)提供了良好的導(dǎo)電通路和結(jié)構(gòu)框架，使合成的導(dǎo)電納米纖維水凝膠(CNHs)同時(shí)具備高機(jī)械強(qiáng)度（~9.4 MPa）和電子導(dǎo)電性（~80 Scm?1）。此外，通過(guò)掩膜法或激光切割等方法，可以對(duì)CNHs進(jìn)行圖案化，使其作為用于細(xì)胞、組織和器官電生理學(xué)應(yīng)用的高性能生物電子工具成為可能。相關(guān)研究成果以標(biāo)題為“Hybrid Assembly of Polymeric Nanofiber Network for Robust and Electronically Conductive Hydrogels”發(fā)表在《Nature Communications》上，香港大學(xué)機(jī)械工程系博士生何慧敏和李昊為共同一作，徐立之教授為本文通訊作者。

 

圖1，CNHs的合成及結(jié)構(gòu)表征


  利用芳綸納米纖維（ANF）自組裝三維網(wǎng)絡(luò)，通過(guò)水交換法，生成具有高度連接的3D纖維網(wǎng)絡(luò)的水凝膠，作為導(dǎo)電聚合物組裝的模板，通過(guò)加入PVA進(jìn)一步提高機(jī)械性能。將吡咯單體滲透到水介質(zhì)中的納米多孔水凝膠中（圖1a），然后與添加的FeCl3氧化劑進(jìn)行聚合。這種簡(jiǎn)單的過(guò)程導(dǎo)致混合納米纖維網(wǎng)絡(luò)具有非常有效的電滲透合成導(dǎo)電聚合物（即聚吡咯，PPy）。掃描電子顯微鏡（SEM）顯示，在沒(méi)有納米纖維模板的水介質(zhì)中，PPy傾向于形成隨機(jī)分布的顆粒（圖1b）。在ANF-PVA的存在下（圖1c），合成的PPy符合具有相同網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的納米纖維框架（圖1d）。通過(guò)對(duì)CNHs圖案化可用作電極點(diǎn)亮LED（圖1e）以及具有高機(jī)械強(qiáng)度的蛇形圖案（圖1f）薄膜。 


圖2，CNHs的導(dǎo)電性


  在高度連接的納米纖維模板的引導(dǎo)下，PPy以非常低的體積分?jǐn)?shù)組裝成滲透?jìng)鲗?dǎo)通路，在5 wt% ANFs的CNHs中PPy的滲透閾值略高于1 wt%。在2.5 wt% ANFs的CNHs中，PPy的滲透閾值下降到1wt %以下（圖2a）。這一現(xiàn)象可以理解為纖維網(wǎng)絡(luò)越稀疏，形成連續(xù)導(dǎo)電通路所需的PPy越少，對(duì)應(yīng)形成傳導(dǎo)通路的閾值越低。這種現(xiàn)象在加入PVA后依然存在（圖b，c和d）。對(duì)一系列其他無(wú)ANF的水凝膠進(jìn)行驗(yàn)證后，證明了ANF的模板作用（圖e），且這種模板作用也適用與其他常用的導(dǎo)電聚合物如PEDOT圖（圖f）。 


圖3，CNHs的機(jī)械性能


  ANF-PPy水凝膠表現(xiàn)出的高強(qiáng)度，根據(jù)PPy的固體含量從1.6 MPa到17.6 MPa不等（圖3a）。為了提高CNHs的形變性能，在水凝膠基體中加入PVA，使ANF-PVA-PPy水凝膠的拉伸性能明顯高于ANF-PPy（圖3b）。在不同PPy含量的負(fù)載下，機(jī)械拉伸以及導(dǎo)電性可調(diào)控（圖3c）。此外，ANF-PVA-PPy樣品在施加伸長(zhǎng)范圍內(nèi)應(yīng)力下電阻變化可以忽略不計(jì)（~3%-6%）（圖3d）。這一特征可以歸因于混合納米纖維網(wǎng)絡(luò)的重新定向，它可以適應(yīng)宏觀拉伸而不改變傳導(dǎo)通路的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)（圖3e）。從拉伸樣品的SEM表征來(lái)看，納米纖維網(wǎng)絡(luò)根據(jù)機(jī)械載荷表現(xiàn)出明顯的取向（圖3f），這表明微觀結(jié)構(gòu)重構(gòu)有助于CNHs在應(yīng)變下保持電阻不變。 


圖4，CNHs在軟生物電子學(xué)中的應(yīng)用


  在PBS中，CNHs在生理相關(guān)頻率范圍內(nèi)的單位面積電化學(xué)阻抗比薄膜金電極低67.2%至98.3%（圖4a）。CNH的低阻抗源于納米結(jié)構(gòu)提供了高的界面電容，有利于精確表征低信號(hào)幅值的各種生物電活動(dòng)。與金電極相比，CNHs在儲(chǔ)存（圖4b）和注入（圖4c）電荷方面也表現(xiàn)出較高的能力，這對(duì)于向生物組織傳遞電刺激是有利的。對(duì)CNH進(jìn)行圖案化（圖4d，e）并用于測(cè)量肌電圖（EMG）（圖4f和g），獲得了高質(zhì)量的電生理信號(hào)。通過(guò)貼合在前臂上的四個(gè)獨(dú)立CNH電極的EMG記錄來(lái)描述不同的手部運(yùn)動(dòng)，證明其可作為一種人機(jī)交互的手段。 


圖5，CNHs用于調(diào)控心肌細(xì)胞


  新生大鼠心肌細(xì)胞被種植在CNH樣品上，在CNHs上生長(zhǎng)的心肌細(xì)胞快速成熟，表現(xiàn)為良好的細(xì)胞排列和心臟特異性蛋白的顯著表達(dá)(圖5a)，其中α-肌動(dòng)蛋白和肌鈣蛋白T負(fù)責(zé)心肌收縮，連接蛋白43參與電和機(jī)械耦合的間隙連接。此外，鈣瞬態(tài)成像顯示，CNHs培養(yǎng)的心肌細(xì)胞與TCP培養(yǎng)的心肌細(xì)胞有明顯的收縮行為。培養(yǎng)在剛性且不導(dǎo)電的TCPs上的心肌細(xì)胞表現(xiàn)出弱而隨機(jī)的興奮，與細(xì)胞之間沒(méi)有協(xié)調(diào)(圖5b)。相反，附著在CNH上的細(xì)胞表現(xiàn)出自發(fā)和同步的興奮，由柔軟和導(dǎo)電CNH基質(zhì)促進(jìn)機(jī)電傳導(dǎo)(圖5c)。


  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36438-8


  課題組主頁(yè)：https://xulizhi.hku.hk

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