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河北工大禹偉/孟垂舟、低碳院王俊明、清華劉長(zhǎng)洪 AFM：雙重功能的碳納米管基復(fù)合材料用于實(shí)用鋰離子電池的安全和超高倍率運(yùn)行
2023-02-16  來(lái)源：高分子科技

  新能源電動(dòng)汽車為擺脫化石能源的束縛、減少環(huán)境污染、降低交通能耗提供了條件。鋰離子電池憑借其高穩(wěn)定性、高能量密度、長(zhǎng)循環(huán)壽命等優(yōu)點(diǎn)成為新能源汽車動(dòng)力源的最佳候選者之一。然而，鋰離子電池（LIB）引起的火災(zāi)和爆炸事故以及由于在高倍率充放電期間內(nèi)部溫度升高而導(dǎo)致的較差的循環(huán)穩(wěn)定性已成為鋰離子電池實(shí)際應(yīng)用中的亟待解決的問(wèn)題。


  河北工業(yè)大學(xué)禹偉/孟垂舟、北京低碳清潔能源研究所王俊明、清華大學(xué)劉長(zhǎng)洪等人設(shè)計(jì)并研究了基于自適應(yīng)吸濕/蒸發(fā)冷卻機(jī)制的DFCNT/HS散熱膜。如圖1所示，該散熱膜利用超順排CNT強(qiáng)大的范德華力形成自支撐的三維多孔結(jié)構(gòu)，通過(guò)超聲分散、烘干等簡(jiǎn)單的制備工藝，使CaCl2均勻的分布在復(fù)合材料的孔隙中。通過(guò)CaCl2吸濕材料吸收空氣環(huán)境中的水分子形成CaCl2·6H2O并將水分子鎖定在三維孔隙結(jié)構(gòu)中。當(dāng)電池工作時(shí)，CaCl2·6H2O吸收能量氫鍵斷裂，脫附出的水分子將熱量釋放到環(huán)境中。同時(shí)由于薄膜具有很高的自然對(duì)流系數(shù)(hc=10.8 W m-2K-1)和發(fā)射率(σ=0.83)，可進(jìn)行高效的對(duì)流與輻射換熱。當(dāng)電池待機(jī)時(shí)，氯化鈣自發(fā)的重新吸濕形成CaCl2·6H2O，以此循環(huán)重復(fù)使用。基于自適應(yīng)吸濕/蒸發(fā)冷卻機(jī)制的DFCNT/HS膜可提供32.9 W m?2 K?1的高散熱功率，在10和15 C的放電速率下，可將商用18650–3.6 V/2.0 Ah LIB的最高溫度分別降低11.2和17.4°C。貼附散熱膜后的商用鋰離子電池在15 C的放電倍率下實(shí)現(xiàn)了425次充放電循環(huán)，與不貼附散熱膜的電池相比，壽命延長(zhǎng)了近兩倍，容量多釋放出467.2 Ah。同時(shí)，研發(fā)的散熱膜還顯示出優(yōu)異耐高溫性能，一旦有火災(zāi)的發(fā)生，該材料助于阻止火災(zāi)的快速傳播。


圖1. DFCNT/HS散熱膜的制備和表征。(a) DFCNT/HS散熱膜的散熱原理。(b) DFCNT/HS膜的制備工藝示意圖。 (c) DFCNT/HS散熱膜可大面積制備示意圖。(d) DFCNT/HS膜具有柔性示意圖。(e) DFCNT/HS散熱膜可以貼附在不同形狀的電池表面。(f) DFCNT/HS膜的SEM圖和(g) EDS元素圖譜。(h) 在等離子體處理前后氯化鈣溶液液滴在CNT薄膜的接觸角測(cè)量圖片。


  如圖1所示，在DFCNT/HS散熱膜的散熱性能測(cè)試中（環(huán)境溫度25 ℃、RH=65%），電池進(jìn)行10 C和15 C高倍率放電時(shí)，貼附有DFCNT/HS散熱膜的電池與裸電池相比，最高溫度分別降低11.2 ℃和17.4 ℃，表明了DFCNT/HS散熱膜能對(duì)高倍率鋰離子電池起到優(yōu)異的冷卻效果。


圖2. DFCNT/HS散熱膜的冷卻性能。貼附與不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在(a)10 C和(d)15 C恒流放電下的溫度以及溫差曲線(b-e)。(c)貼附與不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在10 C恒流放電期間的紅外熱成像圖。(f)電池在2 C、3 C、4 C、6 C和8 C不同充放電倍率下的溫度曲線圖。


  如圖3，本工作探究了濕度對(duì)DFCNT/HS散熱膜性能的影響，結(jié)果表明隨著濕度的增加(RH=35%~65%)，吸水量增加(0.53~1.15 g g-1), 在RH=65%時(shí)吸水量可達(dá)1.15 g g-1(圖3c)。此外團(tuán)隊(duì)基于COMSOL Multiphysics多物理場(chǎng)仿真軟件對(duì)電池不同放電倍率下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證，同時(shí)通過(guò)實(shí)驗(yàn)和仿真分析了具有不同CNT含量的散熱膜的散熱性能。


圖3. 不同條件下DFCNT/HS散熱膜的冷卻性能。不同濕度條件下，在(a)10C和(b)15C倍率放電時(shí)，貼附和不貼附 DFCNT/HS散熱膜電池的最高溫度。(c)不同相對(duì)濕度下DFCNT/HS散熱膜的吸水能力。(d) DFCNT/HS散熱膜的XRD圖譜。(e) DFCNT/HS散熱膜的DSC曲線。(f) 在25℃和65%RH條件下，貼附和不貼附 DFCNT/HS散熱膜的電池在10 C放電時(shí)的實(shí)驗(yàn)和模擬溫度曲線。(g) 貼附和不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在10 C放電期間的模擬溫度分布。(h) 具有不同CNT含量的DFCNT/HS散熱膜的熱導(dǎo)率。(i) 具有不同CNT含量的DFCNT/HS散熱膜的吸水和脫水質(zhì)量，以及具有不同CNT含量的DFCNT/HS膜的厚度。(j) 具有不同CNT含量的DFCNT/HS散熱膜的電池在10C放電時(shí)的實(shí)驗(yàn)和模擬的最高溫度。


  該文章還探究了DFCNT/HS散熱膜優(yōu)異的冷卻效果對(duì)電池容量的影響（圖4），結(jié)果表明在貼附DFCNT/HS散熱膜后，電池在10 C的放電倍率下500次循環(huán)內(nèi)放電總?cè)萘吭黾?/span>23.6 Ah。更重要的是，在15 C放電倍率下實(shí)現(xiàn)了425次循環(huán)，循環(huán)壽命提高近兩倍，釋放了467.2 Ah的額外總?cè)萘?/span>(圖4h)。


圖4. 在25℃和RH=65%的環(huán)境條件下，貼附和不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池長(zhǎng)循環(huán)高倍率充放電性能。(a) 貼附和不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在10 C放電倍率下500個(gè)循環(huán)的最高溫度曲線。循環(huán)開(kāi)始和結(jié)束時(shí)相應(yīng)的充放電電流(b)和電壓(c)曲線。(d) 貼附和不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在10 C下循環(huán)500次的容量衰減曲線。貼附和不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在15C放電倍率下對(duì)應(yīng)的放電電壓(f)和溫度曲線(e)。(g) 貼附和不貼附DFCNT/HS散熱膜的電池在15 C放電倍率下每次次循環(huán)的最高溫度曲線。(h)貼附和不貼附 DFCNT/HS膜的電池在15 C放電倍率的容量衰減。


  當(dāng)鋰離子電池的溫度高于臨界溫度(150℃)時(shí)，電池會(huì)出現(xiàn)熱失控的現(xiàn)象，引發(fā)燃燒和爆炸等危險(xiǎn)事故。團(tuán)隊(duì)采用化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的無(wú)機(jī)鹽、碳納米管材料(SACNT)相結(jié)合的形式，使整個(gè)復(fù)合材料具有阻燃性，當(dāng)出現(xiàn)火源時(shí)不會(huì)引發(fā)二次火災(zāi)事故，提高電池使用的安全性。通過(guò)差示掃描量熱(DSC)表征分析，開(kāi)發(fā)的DFCNT/HS散熱膜表現(xiàn)出高達(dá)540°C的優(yōu)異耐高溫性能，這可以有限減弱的火災(zāi)傳播(圖5d)。 


圖5. DFCNT/HS薄膜的阻燃性能。(a) 貼附和(b) 不貼附DFCNT/HS散熱膜的模擬電池暴露于火焰時(shí)電池表面的照片。(c) 由于DFCNT/HS散熱膜的阻燃性，折紙不被燃燒。 (d) DFCNT/HS薄膜膜和純CNT薄膜的TG和DTA曲線。


  該項(xiàng)研究以“Carbon Nanotube/Hygroscopic Salt Nanocomposites withDual-Functionality of Effective Cooling and Fire Resistance for Safe and Ultrahigh-Rate Operation of Practical Lithium-Ion Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。該研究得到河北省自然科學(xué)基金的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202213846

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