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西南大學(xué)張貽川、郭鳴明 Macromolecules：含界面反應(yīng)的聚合物熔體動(dòng)態(tài)潤濕行為
2023-02-17  來源：高分子科技

  潤濕是自然界中普遍存在的自然現(xiàn)象（例如水滴在荷葉上的流動(dòng)），同時(shí)也是工業(yè)應(yīng)用中的重要過程（如粘接、噴涂和復(fù)合材料成型等）。因此，動(dòng)態(tài)潤濕從實(shí)驗(yàn)、計(jì)算機(jī)模擬、物理模型等方面得到廣泛的研究。通常為了更好地理解潤濕機(jī)理，人們普遍選擇惰性的固液氣體系。這樣的選擇，有利于排除一些復(fù)雜因素（如接觸角滯后、界面吸附等）對(duì)潤濕機(jī)理理解的干擾。然而在實(shí)際的工業(yè)應(yīng)用中，人們往往需要固體與液體之間的產(chǎn)生界面化學(xué)反應(yīng)（例如Sn/Cu焊接過程中金屬互化物的產(chǎn)生、復(fù)合材料成型過程中聚合物和增強(qiáng)體之間的界面反應(yīng)），從而提高最終產(chǎn)品的界面性能。目前人們對(duì)含界面化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)態(tài)潤濕（反應(yīng)型動(dòng)態(tài)潤濕）的理解還相當(dāng)有限。


  西南大學(xué)張貽川副教授等考慮到馬來酸酐(MA)基團(tuán)容易與?OH發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，選用馬來酸酐接枝聚丙烯（MA-g-PP）熔體作為研究對(duì)象，研究了其在玻璃基底上的動(dòng)態(tài)潤濕過程，并用分子運(yùn)動(dòng)理論（molecular-kinetic theory，MKT）分析了MA-g-PP熔體的動(dòng)態(tài)潤濕機(jī)理。圖1a展示了MKT可以很好地描述MA-g-PP熔體動(dòng)態(tài)接觸角與接觸線速度的依賴關(guān)系。與惰性熔融聚合物潤濕體系（聚丙烯（PP）、聚偏氟乙烯（PVDF）和 聚丁烯（PB））相比，MA-g-PP體系的接觸線摩擦與粘度呈現(xiàn)出一個(gè)非線性的依賴關(guān)系（圖1b）。如圖1c所示，作者通過運(yùn)用MKT與線性MKT理論，將整個(gè)動(dòng)態(tài)潤濕過程分為三段：慣性區(qū)域（I），化學(xué)影響區(qū)域(II)和不受化學(xué)反應(yīng)影響區(qū)域(III)。作者基于區(qū)域II和區(qū)域III接觸線摩擦的值（如圖1d），估算出界面化學(xué)反應(yīng)所影響的接觸線摩擦占總接觸線摩擦的36?49%。 


圖1. MKT和線性MKT分析 MA-g-PP熔體動(dòng)態(tài)潤濕過程


  此外，作者對(duì)比示意了界面化學(xué)反應(yīng)對(duì)動(dòng)態(tài)潤濕過程的影響（圖2a），新界面的產(chǎn)生以及分子鏈的纏結(jié)影響了接觸線附近的三相區(qū)（TPZ）內(nèi)分子鏈的運(yùn)動(dòng)（圖2b，c）。不同于小分子體系接觸線摩擦的能量耗散只發(fā)生在TPZ區(qū)域，作者提出了新的中間區(qū)域 “mesozone”，在該區(qū)域的分子鏈通過纏結(jié)影響TPZ區(qū)域內(nèi)分子鏈的運(yùn)動(dòng)。基于自由旋轉(zhuǎn)鏈模型，作者估算出mesozone的長度lm約為42.8 nm。 


圖2. MA-g-PP熔體在區(qū)域II動(dòng)態(tài)潤濕示意圖


  上述研究工作近期以“Reactive Spreading Dynamics of Molten Polymer Liquids” 為題發(fā)表在《Macromolecules》上（Macromolecules 2023, 56, 1111?1121）。西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院張貽川副教授為該論文第一作者兼通訊作者，郭鳴明教授為通訊作者，合作者包括比利時(shí)法語布魯塞爾自由大學(xué)（ULB）Jo?l De Coninck教授和荷語魯汶大學(xué)（KU Leuven）David Seveno教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金（No. 52103036）和中央高；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)（No. SWU-KR22041）支持。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c02530

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