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  目前報(bào)道的室溫磷光材料多為有機(jī)小分子材料，主要是通過晶體工程、氫鍵作用、自組裝、重原子效應(yīng)、主客體摻雜等策略來實(shí)現(xiàn)長壽命室溫磷光。然而，有機(jī)小分子材料在制備過程中存在條件苛刻，引入的重原子對人體危害性大，材料的加工性能差、柔性差等無法忽視的問題。相比之下，聚合物材料由于其具有優(yōu)異的力學(xué)性能、良好的加工性能、易于進(jìn)行化學(xué)修飾以及制備過程簡易而受到人們的更多關(guān)注。由于目前報(bào)道的刺激響應(yīng)材料多數(shù)是基于熒光發(fā)射的，因此探索更多具有室溫磷光特性的天然高分子聚合物，開發(fā)新的智能響應(yīng)室溫磷光材料是非常必要的。

  近日，中國科學(xué)院大學(xué)王彩旗團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)殼聚糖這種天然高分子其自身不但具有室溫磷光，還能與不同的磷光分子發(fā)生反應(yīng)，得到一系列具有多彩室溫磷光（RTP）的殼聚糖（CS）衍生物。為進(jìn)一步提高材料的RTP壽命，通過CS衍生物與α-環(huán)糊精（α-CD）之間的主客體相互作用抑制非輻射弛豫并構(gòu)建結(jié)晶域從而協(xié)同增強(qiáng)RTP。接著探究了材料對水和熱的刺激響應(yīng)，它們對人體呼吸也具有響應(yīng)性，被成功應(yīng)用于監(jiān)測環(huán)境濕度。該項(xiàng)工作在探索智能RTP材料方面具有重要意義。相關(guān)研究成果以“Respiration-responsive Colorful Room-Temperature Phosphorescent materials and Assembly-Induced Phosphorescence Enhancement Strategies”為題發(fā)表在《Small》。文章的第一作者是中國科學(xué)院大學(xué)碩士生葉文彥。該研究得到國家自然科學(xué)基金委和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助。

殼聚糖的本征室溫磷光及其衍生物的多彩室溫磷光研究

圖2 殼聚糖及其衍生物的光物理性質(zhì)

自組裝增強(qiáng)室溫磷光

圖3  a）CS-BPA-1, CBCD-1, CBCD-2, CBCD-4和 CBCD-8 的延遲發(fā)射光譜(t_d = 0.2 ms) 。b) CS-BPA-1和CBCD的磷光壽命。c) CS-BPA-1和CBCD的XRD圖。i) CS-BPA-1, ii) CBCD-2和 iii) CBCD-8的d) TEM和e) SEM。

刺激響應(yīng)室溫磷光薄膜特性研究

圖4  a）干燥CS-1-NA薄膜在水熏蒸不同時間下的磷光光譜。b）水熏蒸后的CS-1-NA薄膜在不同溫度下加熱5分鐘的磷光光譜。c）加熱/水熏蒸過程的重復(fù)循環(huán)以及310 nm紫外燈關(guān)閉后CS-1-NA薄膜的相應(yīng)實(shí)物圖。d）水熏蒸后的 CS-1-NA 薄膜在不同溫度（30-80℃）下加熱5分鐘的實(shí)物圖。e）加熱/呼吸過程的重復(fù)循環(huán)和 310nm 紫外燈關(guān)閉后 CS-1-NA 薄膜的相關(guān)實(shí)物圖。

  這些薄膜對人呼吸產(chǎn)生的水氣也非常敏感。研究發(fā)現(xiàn)，將CS-1-NA薄膜放在一個人的嘴邊，讓這個人對著薄膜正常呼吸10次，薄膜的磷光強(qiáng)度就會減弱，余輝時間也會縮短。稍微加熱后，明亮的余輝又恢復(fù)了，這個過程可以重復(fù)進(jìn)行（圖4e）。人呼吸產(chǎn)生的水破壞了聚合物致密的剛性網(wǎng)絡(luò)，暴露了一些磷光分子，而人呼吸的氧氣正好有機(jī)會淬滅磷光的發(fā)射。與刺激響應(yīng)熒光材料相比，水/熱刺激響應(yīng)RTP材料的最大優(yōu)點(diǎn)之一是刺激響應(yīng)RTP可以通過余輝的亮度，特別是余輝時間的變化，被人眼看到。這可以將刺激響應(yīng)性材料的應(yīng)用擴(kuò)大到更多的領(lǐng)域。

具有多彩、水/熱刺激響應(yīng)特異性RTP的應(yīng)用

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202207403