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唐本忠院士團(tuán)隊(duì)/南科大李凱教授課題組 ACS Nano：用于提高診療效果的“一體式”近紅外發(fā)光納米聚集體
2023-03-04  來(lái)源：高分子科技

  集成診斷和治療功能的光療劑在精準(zhǔn)醫(yī)學(xué)領(lǐng)域非常有前途，因?yàn)樗鼈兂浞掷霉饽苓M(jìn)行能量轉(zhuǎn)換或轉(zhuǎn)導(dǎo)，具有多功能、低成本和便捷使用的優(yōu)勢(shì)。從診斷的角度來(lái)看，近紅外熒光成像(FLI)對(duì)自發(fā)熒光的干擾較低，相比可見(jiàn)光區(qū)域的常規(guī)成像，成像深度得到改善，靈敏度更高。另一方面，光熱治療(PTT)和光動(dòng)力治療(PDT)因其無(wú)創(chuàng)、可控、耐藥性低等特點(diǎn)，得到了極大的研究關(guān)注。其中，PTT利用分子激發(fā)態(tài)的非輻射躍遷將光能轉(zhuǎn)化為熱能進(jìn)行治療，而PDT則涉及激發(fā)態(tài)分子的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程，產(chǎn)生高反應(yīng)性的活性氧，從而誘導(dǎo)細(xì)胞損傷和凋亡。但是單一進(jìn)行PTT或PDT治療有時(shí)并不能完全消除腫瘤，例如，升高的溫度可能不足以消除病變，而腫瘤組織的缺氧微環(huán)境也可能限制活性氧的產(chǎn)生。因此，若能在熒光定位病灶的同時(shí)結(jié)合PTT和PDT兩種療法，將會(huì)得到更有好的診療效果。然而，由于分子競(jìng)爭(zhēng)性的能量弛豫途徑難以調(diào)節(jié)，并且很多平面有機(jī)分子在聚集時(shí)熒光會(huì)發(fā)生猝滅，真正同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效FLI、PTT和PDT的報(bào)道很少。


  聚集體科學(xué)為解決這一難題提供了更多機(jī)會(huì)，因?yàn)榫奂w可以表現(xiàn)出與其單個(gè)分子不同的特性。聚集體的能量耗散途徑更加多元，這為構(gòu)建“一體式”光療劑及實(shí)現(xiàn)其多功能性提供了更多可能。基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)和南方科技大學(xué)李凱教授課題組合作，報(bào)道了一個(gè)具有近紅外發(fā)光，兼具高熒光量子產(chǎn)率、活性氧產(chǎn)生效率和光熱轉(zhuǎn)換效率的多功能診療平臺(tái)。體內(nèi)研究表明，該平臺(tái)使用的TPA-TBT納米聚集體可使小鼠腫瘤顯示明亮的熒光，同時(shí)表現(xiàn)出良好的光動(dòng)力和光熱治療效果，并最終完全消除腫瘤（圖1）。這項(xiàng)工作對(duì)合理設(shè)計(jì)和合成具有高能量耗散利用率的“一體式”近紅外光療聚集體用于腫瘤的精確診斷和有效治療具有重要意義。相關(guān)工作以“Design of One-for-All Near-Infrared Aggregation-Induced Emission Nanoaggregates for Boosting Theranostic Efficacy”為題發(fā)表在ACS Nano上。 


圖1. TPA-TBT納米聚集體的設(shè)計(jì)和應(yīng)用示意圖


  這項(xiàng)工作的研究?jī)?nèi)容和亮點(diǎn)主要包括：


  １）通過(guò)調(diào)節(jié)不同的供電子基團(tuán)，并通過(guò)π橋連接吸電子基團(tuán)TBT，研究者構(gòu)建了兩個(gè)具有明顯聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）性質(zhì)的分子TPE-TBT和TPA-TBT。其中TBT核具有很強(qiáng)的吸電子能力，可使熒光發(fā)射波長(zhǎng)紅移，且其具有烷基側(cè)鏈，可增加空間位阻防止分子間π-π堆疊并使分子具有扭曲構(gòu)象。此外，TBT在化學(xué)反應(yīng)和處理過(guò)程中表現(xiàn)出良好的溶解度和穩(wěn)定性。隨后，研究者分別以甲氧基TPE和TPA基團(tuán)為供電子和轉(zhuǎn)子單元，以烷基化噻吩為π橋，賦予分子扭曲主鏈以獲得更好的AIE特性和增強(qiáng)的溶解度（圖 2）。 


圖２.TPE-TBT和TPA-TBT的合成路徑以及優(yōu)化的計(jì)算模擬幾何結(jié)構(gòu)和前沿分子軌道


  ２）TPE-TBT和TPA-TBT均具有近紅外區(qū)域的吸收和發(fā)光，并且兩個(gè)分子均顯示明顯的AIE性質(zhì)。其中，TPE-TBT表現(xiàn)出非常活躍的輻射躍遷，因而熒光量子產(chǎn)率很高，但卻犧牲了非輻射躍遷，導(dǎo)致其光熱轉(zhuǎn)換效率和活性氧產(chǎn)生效率低。相比之下，TPA-TBT具有更紅移的吸收和發(fā)射光譜，其熒光量子產(chǎn)率雖略低于TPE-TBT，但得益于豐富的分子內(nèi)轉(zhuǎn)子、高供體-受體強(qiáng)度和扭曲構(gòu)象，TPA-TBT納米聚集體表現(xiàn)出明亮的熒光，顯著的光熱轉(zhuǎn)換效率和活性氧生成效率（圖３）。這些奇妙的特性允許其在輻射和非輻射能量耗散之間取得平衡，使得熒光成像/光熱療法/光動(dòng)力療法協(xié)同診斷和治療成為可能。并且，所有功能均集成在TPA-TBT納米聚集體，該“一體化”的光療劑對(duì)于后續(xù)應(yīng)用具有低成本性、易制備性以及高簡(jiǎn)便性。 


圖３.TPE-TBT和TPA-TBT及其納米聚集體的光物理性質(zhì)


  ３）研究者通過(guò)巧妙的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，在細(xì)胞層面區(qū)分了光熱療效和光動(dòng)力療效，證明了TPA-TBT納米聚集體同時(shí)具有兩種治療效果。隨后研究者探究了單一使用光熱治療或光動(dòng)力治療的效果，并證明在本研究中，集成PTT和PDT兩種治療方式的實(shí)際效果會(huì)遠(yuǎn)高于僅使用其中一種。


  ４）通過(guò)小鼠實(shí)驗(yàn)，研究者證實(shí)了所述TPA-TBT納米聚集體可以進(jìn)行腫瘤部位成像，并且在有效消除腫瘤的同時(shí)，對(duì)生物其他部位具有良好的生物相容性（圖４）。此研究報(bào)道的“一體式”光療平臺(tái)拓寬了多功能聚集體的設(shè)計(jì)和構(gòu)建思路，并促進(jìn)了納米聚集體材料在多模態(tài)成像引導(dǎo)協(xié)同治療領(lǐng)域的發(fā)展。 


圖４.TPA-TBT納米聚集體用于小鼠腫瘤消除治療


  以上研究成果近期發(fā)表在ACS nano上。其中材料設(shè)計(jì)與表征由香港科技大學(xué)謝會(huì)琳博士完成，生物實(shí)驗(yàn)則主要由南方科技大學(xué)畢震宇同學(xué)完成；唐本忠院士（現(xiàn)為香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院院長(zhǎng)），南方科技大學(xué)李凱教授和香港科技大學(xué)郭子健助理教授為本文通訊作者。


  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c10661

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