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深圳技術(shù)大學(xué)史濟東/中科大王柳/港理工陶肖明 JMCA:在低頻水流下高效分解有機污染物的織物基壓電催化體系
2023-03-26  來源:高分子科技

  近年來,全球范圍內(nèi)的水污染日益嚴(yán)重,對生物多樣性與人類的身體健康造成了嚴(yán)重的威脅。利用壓電材料在水流下產(chǎn)生極化,從而在水中產(chǎn)生自由基,進而降解水體中有機污染物的壓電催化體系,在水污染防治中得到了廣泛的關(guān)注。近十年來,基于氧化鋅、鈦酸鋇、過渡金屬硫化物(以二硫化鉬為主)等材料的壓電催化體系得到了不斷的設(shè)計與優(yōu)化,對污染物的分解效率不斷提升,應(yīng)用場景也不斷豐富。


  然而,目前實驗室中設(shè)計的壓電催化體系與現(xiàn)實應(yīng)用間尚存在巨大的鴻溝。其中最重要的原因在于壓電催化體系大多需要在超聲處理時才能達到較高的效率。而在自然界豐富的低頻水流下,壓電催化效率通常較低。這是因為超聲處理時,水體內(nèi)因超聲空化可以產(chǎn)生107~108 Pa的高壓強,從而有效極化壓電材料,產(chǎn)生自由基。而低頻水流帶來的壓力只有105~106 Pa,難以滿足催化反應(yīng)的要求。為了在低頻水流下實現(xiàn)更高的壓電催化效率,許多研究者致力于通過對壓電材料的設(shè)計與改性提高壓電材料的活性。然而這通常大大提高了制備成本,且催化效率以及性能穩(wěn)定性也依然存在較大的提升空間。


  針對這一問題,深圳技術(shù)大學(xué)的史濟東助理教授,中科大的王柳教授,以及香港理工大學(xué)的陶肖明教授等人提出了采用織物作為基底,負(fù)載壓電納米顆粒的新型壓電催化體系。他們首先對針織和梭織的布料結(jié)構(gòu)在水流沖擊下受到的應(yīng)力狀態(tài)進行了分析。通過有限元力學(xué)模擬,他們發(fā)現(xiàn)織物的多孔與纏繞結(jié)構(gòu)可以對水流壓力產(chǎn)生有效的局部放大。其中,在針織結(jié)構(gòu)壓應(yīng)力的作用下,體系可以產(chǎn)生相對于宏觀壓力最高25.12倍的局部放大,從而有效促進了壓電材料的極化(圖1)。此外,應(yīng)力放大區(qū)域多分布于與水體接觸的織物表面,有利于自由基的產(chǎn)生以及催化反應(yīng)的進行。 


圖1織物基壓電催化體系的設(shè)計。(a)織物基壓電催化體系應(yīng)用于水處理的示意圖。(b)壓電催化降解有機污染物的原理。(c)針織結(jié)構(gòu)在宏觀壓力下的應(yīng)力分布。(d)針織結(jié)構(gòu)在宏觀拉力下的應(yīng)力分布。(e)梭織結(jié)構(gòu)在宏觀壓力下的應(yīng)力分布。(f)梭織結(jié)構(gòu)在宏觀拉力下的應(yīng)力分布。


  基于力學(xué)模擬結(jié)果,作者將水熱法制備的二硫化鉬納米片滴涂到PET針織布料表面,并通過一層PVDF高分子對納米片進行封裝。由于PVDF封裝層為多孔結(jié)構(gòu),因此可以在保證納米片與水溶液接觸時不從織物表面脫落。作者采用羅丹明染料作為目標(biāo)污染物,研究了這種織物基壓電催化體系的性能。在搖床振動下(240rpm),該體系可以在30分鐘內(nèi)降解97.3%的羅丹明染料,且6次循環(huán)內(nèi)性能沒有發(fā)生衰減。該效率在目前壓電催化體系的報道中屬于較高的水平(圖2)。該體系也可以對甲基橙、亞甲基藍等有機染料產(chǎn)生不錯的降解效率。此外,作者也對反應(yīng)參數(shù)對壓電催化效率的影響進行了研究,并對反應(yīng)機理進行了探討。


圖2 織物基壓電催化體系的性能。(a)羅丹明溶液在30分鐘壓電催化過程中紫外-可見光譜的變化。插圖:羅丹明染料在降解過程中顏色的變化(b)6次循環(huán)中羅丹明染料的分解效率。(c)二硫化鉬納米片滴涂次數(shù)對壓電催化效率的影響。(d)搖床轉(zhuǎn)速對壓電催化效率的影響。(e)羅丹明染料初始濃度對壓電催化效率的影響。(f)織物基壓電催化體系對羅丹明、甲基橙、亞甲基藍分解效率的對比。


  本工作通過引入織物作為壓電催化體系的基底,實現(xiàn)了對水流壓力的有效放大。從而擺脫了一般壓電催化體系對超聲的依賴,為壓電催化體系利用自然水流動能,實現(xiàn)無源水處理創(chuàng)造了條件,也為水污染的治理提供了一種高效低成本的解決方案。


  該工作以“Textile-based piezocatalytic platform for organics degradation under low-frequency water flow”發(fā)表于國際知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》(Q1,IF:14.511)。深圳技術(shù)大學(xué)工程物理學(xué)院的史濟東助理教授為文章的第一作者與共同通訊作者,文章共同通訊作者還包括中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)近代力學(xué)系的王柳教授和香港理工大學(xué)時裝與紡織學(xué)院的陶肖明教授。深圳技術(shù)大學(xué)工程物理學(xué)院為論文的第一單位。本工作也得到了國家自然科學(xué)基金、廣東高?蒲衅脚_青年創(chuàng)新基金等項目的支持。


  文章信息:Jidong Shi*, Su Yang, Zetao Zheng, Jiyu Li, Liu Wang*, Wei Zeng, Liusi Yang, Ying Xiong, Zhengyuan Jin and Xiaoming Tao* J. Mater. Chem. A, 2023, DOI: 10.1039/D2TA09682J

  文章鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d2ta09682j

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