蘇州大學(xué)王召教授團(tuán)隊 Nat. Commun.：二維MoS2壓電催化劑加速聚合反應(yīng)與水凝膠重塑
2025-02-20 來源：高分子科技
近期，蘇州大學(xué)王召教授團(tuán)隊針對壓電催化聚合反應(yīng)中力活化較慢的問題，提出了一種基于二維二硫化鉬（2D MoS2）壓電催化劑的聚合反應(yīng)策略，可在數(shù)分鐘內(nèi)完成聚合反應(yīng)，顯著縮短了反應(yīng)的響應(yīng)時間。此外，基于該策略制備的復(fù)合水凝膠能夠在機械刺激下實時調(diào)控其力學(xué)與電學(xué)性能，展現(xiàn)出在智能材料領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用潛力，例如用于水凝膠傳感器、人造肌肉和可植入生物材料等。該工作以“Two dimensional MoS2 accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel”為題發(fā)表在《Nature Communications》（Nat Commun 16, 1689 (2025)）上。蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部碩士研究生王建為文章的第一作者，該論文得到國家自然科學(xué)基金項目的支持。
作者首先探究了不同壓電材料以及機械力參數(shù)對聚合過程的影響。在超聲驅(qū)動的自由基聚合反應(yīng)中，與傳統(tǒng)的塊體催化劑（如ZnO和BaTiO3）相比，二維MoS2將反應(yīng)時間從幾個小時縮短至45分鐘，展現(xiàn)出更高的反應(yīng)效率。機械振動的強度也對聚合過程具有顯著影響。以機械球磨反應(yīng)為例，低頻球磨（10 Hz）條件下聚合反應(yīng)較慢。而在30 Hz的高頻球磨反應(yīng)條件下，丙烯酰胺、N,N-二甲基丙烯酰胺、丙烯酸-2-羥乙酯、N-異丙基丙烯酰胺等乙烯基單體都能夠在5分鐘內(nèi)實現(xiàn)99%以上的單體轉(zhuǎn)化率。
為了研究不同球磨頻率對聚合過程的影響，本文采用有限元分析（FEM）進(jìn)一步評估了二硫化鉬的壓電勢分布。結(jié)果顯示更高頻率下的球磨作用能夠增強二維MoS2的極化，加速聚合過程。同時，使用電子自旋共振（EPR）進(jìn)行反應(yīng)機理的驗證，反應(yīng)的主要活性物種為羥基自由基。并使用對苯二甲酸（TA）測定了羥基自由基產(chǎn)生速率，結(jié)果表明二維MoS2體系中能夠在短時間內(nèi)產(chǎn)生足量的自由基引發(fā)聚合。
研究團(tuán)隊還探索了一種通過機械力增強水凝膠機械性能的新方法。利用模態(tài)激振器提供的激振力作為機械刺激源，借助二維MoS2優(yōu)異的力響應(yīng)特性，促進(jìn)聚合反應(yīng)的進(jìn)行，并在水凝膠內(nèi)部形成第二重交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，從而顯著改善水凝膠的機械性能。
實驗結(jié)果顯示，水凝膠在激振器上“訓(xùn)練”1小時后，其儲能模量相較于振動前提升了13倍，拉伸性能也得到大幅度提高。此外，研究團(tuán)隊還探究了水凝膠在力響應(yīng)過程中的電導(dǎo)率變化，揭示了力誘導(dǎo)聚合與凝膠電性能之間的潛在關(guān)系。
研究報道了一種高效的力誘導(dǎo)聚合反應(yīng)方法，并成功構(gòu)建了一種具有自適應(yīng)特性的智能水凝膠。二維MoS2在催化水溶性單體的自由基聚合反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異催化性能。通過在超聲和球磨等典型機械化學(xué)條件下進(jìn)行聚合實驗，發(fā)現(xiàn)球磨法能夠顯著增強壓電催化劑的極化效果，從而在幾分鐘內(nèi)實現(xiàn)單體的完全轉(zhuǎn)化。此外，二維MoS2對力響應(yīng)靈敏，水凝膠在模態(tài)激振器上“訓(xùn)練”1小時后，內(nèi)部形成第二重交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，顯著提升機械性能和離子電導(dǎo)率。
鏈接地址 https://doi.org/10.1038/s41467-025-57068-2
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