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加拿大舍布魯克大學(xué)趙越教授/西北工業(yè)大學(xué)張秋禹教授 Angew：pH調(diào)控氫鍵實(shí)現(xiàn)聚合物水凝膠可逆動(dòng)態(tài)響應(yīng)行為
2023-04-13  來源：高分子科技

  近年來，關(guān)于刺激響應(yīng)水凝膠的研究已經(jīng)取得了顯著進(jìn)展。傳統(tǒng)的刺激響應(yīng)聚合物材料通常通過外部刺激觸發(fā)平衡態(tài)的快速轉(zhuǎn)變來實(shí)現(xiàn)響應(yīng)行為，難以在感知外部刺激的同時(shí)動(dòng)態(tài)遺忘采集的信息。目前，外部刺激條件下形成非平衡聚集和動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)類似于“大腦”動(dòng)態(tài)記憶和遺忘行為水凝膠的研究仍處于起步階段。


  近日，加拿大舍布魯克大學(xué)趙越(Prof. Yue Zhao)教授和西北工業(yè)大學(xué)張秋禹教授合作，以傳統(tǒng)的聚丙烯酸基水凝膠為研究對(duì)象，采用強(qiáng)氫鍵給體和強(qiáng)氫鍵受體組合策略，通過pH調(diào)控氫鍵實(shí)現(xiàn)了聚合物水凝膠可逆動(dòng)態(tài)響應(yīng)行為。該工作以“Hydrogen Bonding Enables Polymer Hydrogels with pH-Induced Reversible Dynamic Responsive Behaviors”為題發(fā)表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上（DOI : 10.1002/anie.202302900）。文章第一作者是西北工業(yè)大學(xué)博士后程瑞棟博士。該研究得到加拿大自然科學(xué)與工程研究基金(NSERC)和中國國家自然科學(xué)基金等的資助。 



  聚丙烯酸基水凝膠轉(zhuǎn)移到酸溶液（HCl, 5.0 M, 50 mL）時(shí)，由于水凝膠中羧基質(zhì)子化速率和水分子擴(kuò)散速度的非對(duì)稱性，局部形成高密度聚合物域，水分子被暫時(shí)鎖在聚合物水凝膠中，形成非平衡聚集和動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)，引起光的散射，水凝膠立即由透明轉(zhuǎn)變?yōu)闇啙；水分子緩慢釋放同時(shí)伴隨著水凝膠自發(fā)從渾濁逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橥该；在酸溶液溶脹平衡的水凝膠轉(zhuǎn)移至去離子水（pH 6.0, 50 mL）時(shí)，水凝膠中的羧基脫質(zhì)子化，由于水凝膠中羧基脫質(zhì)子化的非均一性，脫質(zhì)子化程度高區(qū)域水含量高于脫質(zhì)子化程度低區(qū)域，導(dǎo)致水凝膠再次由透明轉(zhuǎn)變?yōu)闇啙幔浑S著羧基的不斷脫質(zhì)子化同時(shí)伴隨著水凝膠再次自發(fā)從渾濁逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橥该鳌?/span>SEM結(jié)果也觀測(cè)到刺激條件下受挫結(jié)構(gòu)的可逆調(diào)控。 



  研究發(fā)現(xiàn)在酸和去離子水的交替刺激下均可以在30 s實(shí)現(xiàn)水凝膠由透明轉(zhuǎn)變?yōu)闇啙幔煌瑫r(shí)通過改變酸強(qiáng)度、交聯(lián)劑含量以及單體組成等因素均可以調(diào)控水凝膠由渾濁到透明所需要的時(shí)間，使水凝膠可逆動(dòng)態(tài)響應(yīng)行為具有可控性。 



  最終，通過局部光照引發(fā)聚合反應(yīng)，引入互穿網(wǎng)絡(luò)抑制其刺激響應(yīng)性，使未光照部分保留其刺激響應(yīng)性，獲得特定圖案信息pH調(diào)控下的可逆動(dòng)態(tài)響應(yīng)行為，實(shí)現(xiàn)水凝膠對(duì)信息的選擇性記憶、遺忘及重新獲取、擦除。該工作為開發(fā)類生命體材料提供了一種新的設(shè)計(jì)策略。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202302900

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（責(zé)任編輯：xu）
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