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清華大學(xué)李琦課題組《Nat. Commun.》: 高分子結(jié)構(gòu)單元定制組裝策略實(shí)現(xiàn)250℃極耐溫介電儲能
2023-04-28  來源：高分子科技

  商業(yè)化介電高分子電容薄膜僅能在105°C以下正常工作，無法滿足新能源汽車、可再生能源并網(wǎng)、地下資源開采、先進(jìn)電磁能裝備等領(lǐng)域?qū)Πl(fā)展耐高溫介電儲能電容器的要求（150 °C至250 °C）。另一方面，目前已有的耐高溫介電高分子中存在大量共軛結(jié)構(gòu)，使其在高溫和高電場下的電導(dǎo)損耗呈指數(shù)級上升，導(dǎo)致器件過熱損壞。近年來，研究者們通過減少大分子中的共軛結(jié)構(gòu)來提升材料的能帶隙寬度（Eg），但仍無法實(shí)現(xiàn)200℃以上高效儲能。


  近日，清華大學(xué)李琦課題組通過一種基于結(jié)構(gòu)單元定制組裝的策略，揭示了當(dāng)材料Eg超過某一臨界值時(shí)，高溫絕緣性能隨Eg增大呈現(xiàn)邊際收益遞減的現(xiàn)象，此時(shí)影響介電高分子高溫儲能性能的決定性因素轉(zhuǎn)變?yōu)橄噜徆曹椘矫骈g的二面角大小。依據(jù)這一新的認(rèn)知，課題組設(shè)計(jì)制備的介電高分子薄膜在250 ℃極端溫度下的放電能量密度達(dá)到2.1J/cm3（90%充放電效率），為目前報(bào)道最高水平。


  課題組利用機(jī)器學(xué)習(xí)對由21種單體組成的110種聚酰亞胺類大分子結(jié)構(gòu)的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）和能帶隙寬度（Eg）進(jìn)行了高通量預(yù)測（圖1）。通過將分子結(jié)構(gòu)拆分成不同的結(jié)構(gòu)單元，以模塊化組裝的策略合成并系統(tǒng)研究了其中12種聚酰亞胺類大分子，得到了結(jié)構(gòu)單元的增加與替換對材料Tg和Eg的量化影響（圖2），從而實(shí)現(xiàn)可定制化獲得所需目標(biāo)性能的聚合物分子結(jié)構(gòu)。 


圖1. 機(jī)器學(xué)習(xí)高通量性能預(yù)測 


圖2. 結(jié)構(gòu)單元對材料Tg和Eg的量化影響


  進(jìn)一步，課題組通過對一系列具有不同Eg的聚酰亞胺類大分子在高溫條件下的絕緣性能（泄漏電流和擊穿電壓）進(jìn)行對比分析發(fā)現(xiàn)，材料的Eg與高溫絕緣性能變化趨勢并不一致，這與傳統(tǒng)的認(rèn)知截然不同。傳統(tǒng)認(rèn)為，電介質(zhì)能帶隙寬度是決定高溫絕緣性能的關(guān)鍵因素。課題組研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)這類材料的能帶隙寬度達(dá)到某一臨界值時(shí)（3.3eV），導(dǎo)電機(jī)理發(fā)生轉(zhuǎn)變，繼續(xù)增大能帶隙寬度并不能持續(xù)提升材料的高溫介電儲能性能。這一研究結(jié)果表明，傳統(tǒng)僅依靠提升Eg的設(shè)計(jì)思路無法突破這類材料的使用溫度上限。課題組通過分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究揭示，在該情況下，材料的高溫介電儲能性能跟聚合物中相鄰共軛平面之間的二面角密切相關(guān)（圖3）。課題組最終分別獲得了在150 ℃、200 ℃和250 ℃下具有優(yōu)異高溫儲能性能的電介質(zhì)聚合物（圖4）。例如，在250 ℃極端溫度下，充放電效率在90%以上的能量密度達(dá)到2.1J/cm3，為目前報(bào)道最高水平。 


圖3. 共軛平面間的二面角及材料的電導(dǎo)機(jī)制 


圖4. 高溫介電儲能性能


  相關(guān)研究成果以“Designing Tailored Combinations of Structural Units in Polymer Dielectrics for High-Temperature Capacitive Energy Storage”為題發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊Nature Communications。清華大學(xué)博士后王瑞和博士生朱雨杰為論文的共同第一作者，李琦副教授為論文通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。


  全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38145-w#Sec2

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