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中國科大李闖教授 Chem. Mater.：分子光異構(gòu)化驅(qū)動的宏觀bisazo水凝膠致動器
2023-05-09  來源：高分子科技

  生物體通過協(xié)同整合分子水平上的各種微觀運(yùn)動，以實(shí)現(xiàn)宏觀尺度上的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和功能。受生物系統(tǒng)啟發(fā)，科學(xué)家們設(shè)計合成了一系列人工功能分子，例如分子機(jī)器和分子開關(guān)，并試圖以此模擬生命體系的微觀-宏觀調(diào)控過程及其相關(guān)功能。然而由于分子運(yùn)動容易被環(huán)境隨機(jī)耗散，如何有效地將微觀分子運(yùn)動放大傳遞到宏觀材料體系中仍然面臨著巨大挑戰(zhàn)。偶氮苯作為一類經(jīng)典的分子開關(guān)，已被廣泛應(yīng)用在光響應(yīng)液晶彈性體、人造肌肉和仿生致動材料等領(lǐng)域，其中含有偶氮苯的水凝膠材料因其高含水量與生物組織類似而備受關(guān)注。然而，偶氮苯通常作為一種光響應(yīng)客體分子，通過與大環(huán)主體分子之間的主客體識別作用來間接影響水凝膠的材料性能。雖然偶氮苯也被作為共價交聯(lián)劑整合到水凝膠中，但截至目前，直接利用偶氮苯分子尺度上的空間構(gòu)型變化以實(shí)現(xiàn)水凝膠宏觀性能的調(diào)控仍然尚未實(shí)現(xiàn)。


  近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高分子科學(xué)與工程系李闖教授團(tuán)隊合成了一種可交聯(lián)的雙偶氮苯（bisazo）光開關(guān)化合物，通過剛性的Tr?ger堿類似物（TBA）橋連兩個偶氮苯分子，使其在光異構(gòu)化時定向折疊從而產(chǎn)生出顯著的幾何轉(zhuǎn)變（圖1），能夠?qū)⒒衔飪蓚遠(yuǎn)端的空間距離從20 ? 減少到 8 ?。當(dāng)這種光開關(guān)作為交聯(lián)劑引入到聚合物網(wǎng)絡(luò)中時，其分子水平的定向收縮和膨脹會驅(qū)動聚合物鏈的運(yùn)動和重排，并將這些運(yùn)動放大到宏觀尺度，導(dǎo)致本體聚合物水凝膠的直接體積變化和變形（圖2）。此外，使用這種光開關(guān)來調(diào)節(jié)水凝膠宏觀特性這一方法，適用于不同的聚合物系統(tǒng)中。Bisazo水凝膠被用來模仿自然界中的宏觀生物運(yùn)動，包括光致肌肉收縮和向光性彎曲等（圖3）。這項工作在分子運(yùn)動和宏觀驅(qū)動之間建立了明確的聯(lián)系，有助于進(jìn)一步研究揭示水凝膠材料微觀結(jié)構(gòu)和宏觀性能之間的構(gòu)效關(guān)系和作用機(jī)制。 


圖1 Bisazo分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)及其光異構(gòu)化反應(yīng) 


圖2 Bisazo水凝膠構(gòu)筑及其光致體積可逆收縮和溶脹 


圖3 Bisazo水凝膠的光致仿生形變


  該工作以“Macroscopic Actuation of Bisazo Hydrogels Driven by Molecular Photoisomerization”為題發(fā)表在《Chem. Mater.》上（Chem. Mater. 2023, 10.1021/acs.chemmater.3c00062）。李闖教授和美國西北大學(xué)Masoud Kazem-Rostami博士為文章的共同第一和共同通訊作者。該研究得到中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)和安徽省自然科學(xué)基金的支持。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.3c00062

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