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武漢大學(xué)施曉文教授/馬里蘭大學(xué)Gregory F. Payne教授團隊 AFM：動態(tài)響應(yīng)水凝膠的可逆電化學(xué)圖案化
2023-05-22  來源：高分子科技

  傳統(tǒng)的信息存儲介質(zhì)大多為干態(tài)的硬質(zhì)材料，其平衡體系中存儲的靜態(tài)信息無法響應(yīng)外界刺激，而生物體的信息儲存和分析為動態(tài)的非平衡過程并存儲在軟濕介質(zhì)中。水凝膠具有與生物組織相似的軟濕特性，還具有良好的生物相容性和柔性，采用水凝膠材料作為信息存儲介質(zhì)并調(diào)控其超分子結(jié)構(gòu)，能夠?qū)崿F(xiàn)信息的高效存儲并響應(yīng)外界刺激，這對于發(fā)展類生物組織的智能凝膠材料意義重大。


  武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院施曉文教授聯(lián)合美國馬里蘭大學(xué)Gregory F. Payne教授團隊基于兩種刺激響應(yīng)性自組裝材料，即氨基多糖殼聚糖和陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉（SDS），開發(fā)了一種動態(tài)響應(yīng)的信息存儲介質(zhì)。團隊采用電化學(xué)方法（電書寫），通過電信號誘導(dǎo)殼聚糖水凝膠的交聯(lián)反應(yīng)，實現(xiàn)了對水凝膠結(jié)構(gòu)和性能的精確調(diào)控。利用電極“筆”可逆并空間選擇性調(diào)控水凝膠的超分子狀態(tài)，將信息寫入動態(tài)響應(yīng)的殼聚糖-SDS介質(zhì)。通過電極控制實現(xiàn)信息的可逆書寫和擦除，并利用水凝膠超分子結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，實現(xiàn)信息的可逆隱藏和讀取。該工作構(gòu)建了智能響應(yīng)的殼聚糖基信息存儲介質(zhì)，其在高性能智能材料、仿生器件、人機交互等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。 


圖1殼聚糖基動態(tài)響應(yīng)信息存儲介質(zhì)的構(gòu)建


  利用電信號的可編程性及水凝膠的擴散性，可實現(xiàn)從2D到3D信息的精確存儲和讀取。電書寫過程中，水凝膠的交聯(lián)深度隨陽極書寫次數(shù)的增多而逐漸增加，隨陰極擦除次數(shù)的增多而逐漸降低。電書寫構(gòu)建的靜電交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)[(Chit-H+-SDS)]不溶于醋酸溶液，而晶體網(wǎng)絡(luò)交聯(lián)的中性殼聚糖[(Chit)]在醋酸溶液中會被溶解，利用醋酸溶液可將電書寫構(gòu)建的三維水凝膠結(jié)構(gòu)進行選擇性去除，得到三維立體的金字塔圖形。因此，通過電信號調(diào)控陽極書寫強度和陰極擦除強度，可精確調(diào)控3D水凝膠的超分子結(jié)構(gòu)，即可利用動態(tài)響應(yīng)的殼聚糖-SDS介質(zhì)進行3D信息的可逆存儲及擦除。 


圖2 3D信息的可逆存儲及擦除


  NaCl可誘導(dǎo)SDS從球形膠束轉(zhuǎn)變?yōu)槿湎x狀膠束（SDS*），從而改變水凝膠的透明度。利用SDS結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，可通過兩種不同方式（模糊和消失）實現(xiàn)殼聚糖-SDS介質(zhì)中信息的隱藏和讀取。Ⅰ. 陽極書寫可將“海豚”圖案存儲在殼聚糖水凝膠中，在鹽溶液中浸泡后，書寫區(qū)和非書寫區(qū)均變?yōu)椴煌该，從而使圖案被模糊隱藏。而且，短時間的鹽溶液和水交替浸泡，可實現(xiàn)信息的可逆隱藏（模糊）和讀取。Ⅱ. 將陽極書寫圖案化的水凝膠在去離子水中清洗后，非書寫區(qū)的游離SDS被去除，而書寫區(qū)的殼聚糖與SDS間有強靜電相互作用，SDS保留在書寫區(qū)。NaOH溶液浸泡后，靜電交聯(lián)被破壞，書寫的“海豚”圖案消失，但SDS仍然保留在書寫區(qū)。在鹽溶液中浸泡可誘導(dǎo)書寫區(qū)的球形SDS膠束轉(zhuǎn)變?yōu)槿湎x狀膠束（SDS*），使書寫區(qū)再次變?yōu)椴煌该，消失的圖案就可以重現(xiàn)。同樣，短時間的鹽溶液和水交替浸泡，可實現(xiàn)信息的可逆隱藏（消失）和讀取。


圖3 圖案信息的隱藏和讀取


  通過在殼聚糖水凝膠上電書寫手機可識別的二維碼（QR碼），展示了動態(tài)響應(yīng)殼聚糖-SDS介質(zhì)在書寫、存儲、修改和隱藏信息方面的應(yīng)用。字母“A”的二維碼可通過陽極書寫存儲在殼聚糖水凝膠上，并可使用手機應(yīng)用程序進行識別。因此，可使用機器對電書寫2D圖案中的信息進行識別和解碼。而且，經(jīng)鹽溶液浸泡被模糊隱藏的二維碼，可利用陰極進行選擇性擦除，并可通過陽極書寫重新寫入，以實現(xiàn)對信息的修改和更新。還可利用SDS超分子結(jié)構(gòu)的可逆轉(zhuǎn)變，通過兩種不同的方式（即模糊和消失）對二維碼信息進行可逆隱藏和讀取。 


圖4 殼聚糖水凝膠作為動態(tài)響應(yīng)的信息存儲介質(zhì)


  上述研究成果以“Reversible Electronic Patterning of a Dynamically Responsive Hydrogel Medium”為題在線發(fā)表于期刊《Advanced Functional Materials》上。該研究工作由武漢大學(xué)完成，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院博士研究生楊晨為論文第一作者，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院施曉文教授和美國馬里蘭大學(xué)Gregory F. Payne教授為論文通訊作者。感謝國家自然科學(xué)基金委對該工作的資助。


  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202302549

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（責(zé)任編輯：xu）
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