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深圳大學(xué)黃妍斐 ACS Nano：PVDF和PZT界面偶極通道誘導(dǎo)鋰均勻沉積
2023-07-07  來源：高分子科技


  固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）可用來替換易燃易爆的電解液以提升鋰金屬電池的安全穩(wěn)定性。然而，SPEs的室溫離子電導(dǎo)率極低，難以滿足實(shí)際使用需求。為提高離子電導(dǎo)率，最常采用的方法是在SPEs中引入陶瓷填料，制備有機(jī)/無機(jī)復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CPEs），F(xiàn)有制備CPEs的方法一般希望填料在聚合物基體中均勻分散，以獲取各向同性的機(jī)械性能并實(shí)現(xiàn)鋰離子的均勻傳輸。然而，這種填料均勻分散的結(jié)構(gòu)無法同時(shí)滿足電池正極和負(fù)極對CPEs性能的要求。具體而言，為抑制鋰負(fù)極側(cè)枝晶的生長，通常需要CPEs具有較高的機(jī)械模量；而若模量過高，會(huì)導(dǎo)致CPEs與正極界面的接觸性較差，增加電池界面阻抗。


  為解決該問題，他們采用了簡單的溶液澆鑄成型方法，制備了一種具有不對稱結(jié)構(gòu)的聚偏氟乙烯（PVDF）和鋯鈦酸鉛（PbZrxTi1-xO3，PZT）復(fù)合電解質(zhì)。在這種復(fù)合電解質(zhì)中，PVDF富集于正極一側(cè)，以確保與正極間具有良好的界面相容性。而PZT富集于鋰負(fù)極一側(cè)，既提供了剛性以抑制鋰枝晶的生長，更重要地是，PZT的偶極末端具有強(qiáng)電負(fù)性，可以吸引PVDF/PZT界面處的鋰離子（Li+），引導(dǎo)其沿著由相鄰偶極形成的偶極通道傳輸（圖1）。這種結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了鋰的均勻沉積，從而抑制枝晶的生長。 


圖1. PVDF/PZT界面偶極通道誘導(dǎo)鋰均勻沉積示意圖。


  SEM檢測表明，該P(yáng)VDF/PZT CPE具有不對稱結(jié)構(gòu)，在一側(cè)形成PZT富集區(qū)，另一側(cè)形成PVDF富集區(qū)（圖2a）。介電測試表明，PZT的加入使PVDF的介電常數(shù)從~9增大至~15（圖2b）。XRD表征表明，PZT晶體為純四方相，該晶相使其具有較高的介電常數(shù)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，PZT的加入，可促進(jìn)PVDF形成β晶（圖2c）。電化學(xué)測試表明，PVDF/PZT CPEs的室溫離子電導(dǎo)率從PVDF SPEs的2.79 × 10-5 S cm-1大幅提升至1.16 × 10-4 S cm-1（圖2d）。另外，偶極通道可促進(jìn)Li+的快速傳輸，并誘導(dǎo)鋰的均勻沉積，抑制鋰枝晶的生長。因此，基于PVDF/PZT CPE的鋰鋰對稱電池在0.1 mA cm-2電流密度和25 oC下能穩(wěn)定循環(huán)1900 h（圖2e），明顯優(yōu)于Li/PVDF SPEs/Li電池的120多小時(shí)。XPS測試表明，PZT可以促進(jìn)鋰鹽解離，加速雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI）中C-F鍵的裂解，在負(fù)極界面附近形成豐富的LiF層以穩(wěn)定CPEs與鋰負(fù)極間的界面（圖2f）。將PVDF/PZT CPE組裝成NCM811//Li電池，發(fā)現(xiàn)該電池在0.5 C和25 oC下具有較高的初始放電比容量，循環(huán)500圈后的容量保持率高達(dá)86.2%（圖2g），表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。 


圖2. PVDF-PZT 的（a）截面SEM（b）介電常數(shù)（c）XRD（d）離子電導(dǎo)率（e）鋰鋰對稱電池循環(huán)性能（f）XPS F 1s（g）NCM811//Li電池循環(huán)性能。

  這一成果近期發(fā)表在ACS Nano上 (ACS Nano, 2023, doi.org/10.1021/acsnano.3c04684)。論文通訊作者為深圳大學(xué)材料學(xué)院助理教授黃妍斐，第一作者為深圳大學(xué)材料學(xué)院博士后亢本昊。論文其他重要合作者還有四川大學(xué)李忠明教授和深圳大學(xué)楊金龍助理教授。論文作者感謝國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金和深圳市科技研發(fā)資金的支持。


  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c04684


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