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常州大學(xué)楊宏軍、蔣必彪/華南理工大學(xué)張廣照 Macromolecules：陰離子雜化共聚反應(yīng)制備長(zhǎng)壽命、非共軛室溫磷光聚合物
2023-07-20  來源：高分子科技

  雜化共聚(Hybrid Copolymerization)是將含不同可聚合基團(tuán)的2種或2種以上單體共聚成同一條鏈。然而，具有不同可聚合基團(tuán)的單體的聚合機(jī)理也不同，反應(yīng)活性相差很大，因此雜化共聚極具挑戰(zhàn)性。2012年，正在中國(guó)科大跟攻讀博士學(xué)位的楊宏軍與其導(dǎo)師張廣照首次報(bào)道了陰離子雜化共聚反應(yīng)。該反應(yīng)是乙烯基加成聚合和開環(huán)聚合反應(yīng)的雜交融合，聚合的活性中心為陰離子，為雜鏈聚合物的合成提供了全新的化學(xué)合成思路。


  近日，常州大學(xué)楊宏軍、蔣必彪團(tuán)隊(duì)與華南理工大學(xué)張廣照教授再次合作，通過陰離子雜化共聚反應(yīng)制備了長(zhǎng)壽命、非共軛室溫磷光聚合物（RTP）。眾所周時(shí)，一些不含共軛結(jié)構(gòu)，而僅具有雜原子的非傳統(tǒng)發(fā)光化合物具有RTP發(fā)射。然而，這類聚合物的RTP發(fā)射顏色不可調(diào)，且壽命較短。制備長(zhǎng)壽命、高量子產(chǎn)率且余輝顏色可調(diào)的非共軛室溫磷光聚合物是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。鑒于此，作者從聚合反應(yīng)的源頭出發(fā)，借助縮水甘油（GL）與多種乙烯基單體的陰離子雜化共聚反應(yīng)，一步法制備了功能化的支化聚醚（HPEs）。該聚合物不僅可協(xié)調(diào)發(fā)射全色域的熒光，而且具有室溫磷光性能。 


圖1. (A) 陰離子雜化共聚制備末端酰胺功能化支化聚醚示意圖；(B) HPEs的熒光激發(fā)-發(fā)射二維譜圖；(C) HPEs被不同波長(zhǎng)光源激發(fā)時(shí)的熒光照片。


  作者進(jìn)一步用硼酸（BA）交聯(lián)HPEs后發(fā)現(xiàn)，交聯(lián)聚合物HPE-BAs的磷光壽命最高可達(dá)2.40 s，量子產(chǎn)率高達(dá)26.5%。不僅如此，該聚合物的磷光仍具有激發(fā)波長(zhǎng)依賴性，改變其激發(fā)波長(zhǎng)，其余輝顏色可從藍(lán)色變化至黃紅色。 


圖2.(A) HPE-BAs薄膜的制備過程示意圖；(B) 交聯(lián)前后的RTP聚合物(HPEs和HPE-BAs)的磷光壽命；(C) HPE-BAs的熒光和余輝照片；(D) HPE-BAs的磷光激發(fā)-發(fā)射二維譜圖及其被不同波長(zhǎng)光源激發(fā)后的余輝照片。


  HPE-BAs的磷光發(fā)射具有顯著的溫度和濕度雙重響應(yīng)，因此可用于信息加密領(lǐng)域。研究發(fā)現(xiàn)，該材料用于信息加密后具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。 


圖3. (A) 循環(huán)吸濕和干燥后余輝時(shí)間變化及余輝殘余隨時(shí)間變化曲線(上)，HPE-BAs濕度響應(yīng)加密應(yīng)用(下)；(B)溫度響應(yīng)加密應(yīng)用。


  文章第一作者為常州大學(xué)在讀博士研究生左永康。聊城大學(xué)王考進(jìn)為本工作做了重要貢獻(xiàn)。


  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.3c01088

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（責(zé)任編輯：xu）
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