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浙大潘鵬舉教授課題組 Macromolecules：高分子立構(gòu)復(fù)合晶在拉伸場下的結(jié)構(gòu)演變與變形機(jī)制
2023-08-04  來源：高分子科技

  高分子立體異構(gòu)體（如手性異構(gòu)體、等規(guī)/間規(guī)異構(gòu)體）之間可形成立構(gòu)復(fù)合晶，與通常的單獨(dú)高分子的同質(zhì)晶相比，立構(gòu)復(fù)合晶具有更高的熔點(diǎn)和力學(xué)強(qiáng)度，立構(gòu)復(fù)合結(jié)晶為高分子材料的高性能化提供了有效途徑。潘鵬舉課題組長期從事高分子立構(gòu)復(fù)合結(jié)晶領(lǐng)域的研究，以左旋、右旋聚乳酸（PLA）等為模型體系，發(fā)現(xiàn)了立體異構(gòu)高分子共混體系中立構(gòu)復(fù)合晶和同質(zhì)晶的競爭機(jī)制和分期結(jié)晶動(dòng)力學(xué)（Macromolecules 2019, 52, 4655; ACS Macro Lett. 2022, 11, 193），從實(shí)驗(yàn)上證明了鏈纏結(jié)是影響高分子立構(gòu)復(fù)合結(jié)晶的關(guān)鍵因素（ACS Macro Lett. 2021, 10, 1023）；提出了高分子立構(gòu)復(fù)合結(jié)晶的微觀機(jī)制，并制備了高性能的立構(gòu)復(fù)合晶材料（Prog. Polym. Sci. 2020, 109, 101291；Acc. Mater. Res. 2022, 3, 1309）。


  雖然文獻(xiàn)上已報(bào)道立構(gòu)復(fù)合晶材料比同質(zhì)晶材料具有更高的力學(xué)強(qiáng)度和模量，但該現(xiàn)象背后的微觀機(jī)制仍不清楚。針對該問題，浙江大學(xué)潘鵬舉教授課題組制備了不同晶型結(jié)構(gòu)（立構(gòu)復(fù)合晶、立構(gòu)復(fù)合晶/同質(zhì)晶混合、同質(zhì)晶）的聚乳酸（分別表示為SC-PLA、SC/HC-PLA、HC-PLA），系統(tǒng)研究了不同晶型材料在拉伸過程中的微觀結(jié)構(gòu)演變，闡明了立構(gòu)復(fù)合晶材料具有優(yōu)異力學(xué)性能的機(jī)理。


  利用原位WAXS研究了不同晶型的聚乳酸在拉伸場下的結(jié)晶結(jié)構(gòu)演變和取向行為（圖1）。在拉伸過程中，SC-PLA中立構(gòu)復(fù)合晶的衍射環(huán)基本保持各向同性，而HC-PLA中同質(zhì)晶的衍射強(qiáng)度沿拉伸方向逐漸增強(qiáng)，表明立構(gòu)復(fù)合晶不易被取向。與同質(zhì)晶相比，立構(gòu)復(fù)合晶在拉伸過程中破碎較少，其塑性變形主要由片晶間滑移引起。


圖1 80 °C拉伸條件下SC-PLA、SC/HC-PLA和HC-PLA在不同應(yīng)變下的二維WAXS圖和取向特性


  利用原位SAXS研究了不同晶型的聚乳酸在拉伸場下的片晶結(jié)構(gòu)演變（圖2）。在拉伸過程中SC-PLA的散射環(huán)呈現(xiàn)四點(diǎn)模式，空洞的散射信號(hào)不明顯，表明在拉伸過程中SC-PLA主要發(fā)生片晶間的滑移和片晶旋轉(zhuǎn)，并不發(fā)生明顯的空洞化。然而，在拉伸過程中SC/HC-PLA和HC-PLA發(fā)生明顯的片晶破碎與熔融重結(jié)晶，且出現(xiàn)顯著的空洞化，這導(dǎo)致同質(zhì)晶聚乳酸材料在較低的強(qiáng)度下發(fā)生破壞。


圖2 SC-PLA、SC/HC-PLA和HC-PLA在80 °C拉伸過程中的SAXS結(jié)果


  上述結(jié)果表明，立構(gòu)復(fù)合晶具有更好力學(xué)性能的原因歸因于其不同的變形機(jī)制（圖3）。在拉伸過程中SC-PLA晶體破碎較少，其塑性變形主要以片晶旋轉(zhuǎn)為主，這可以更好地傳遞應(yīng)力。然而，在拉伸過程中HC-PLA發(fā)生顯著的片晶破碎、熔融重結(jié)晶和空洞化，影響了材料的塑性變形能力，從而降低了HC-PLA的力學(xué)強(qiáng)度和模量。該工作從分子鏈和片晶尺度上揭示了立構(gòu)復(fù)合晶材料具有更好力學(xué)性能的微觀機(jī)制。 


圖3 不同晶型的聚乳酸在拉伸過程中的多層次結(jié)構(gòu)演化示意圖


  上述結(jié)果以“Multiscale Structural Evolutions and Deformation Mechanisms of Stereocomplexed and Homocrystalline Poly(lactic acid)s during Stretching: Correlating Thermomechanical Properties with Polymorphic Structures”為題發(fā)表在Macromolecules上（Macromolecules 2023, 56, 5068），論文第一作者為浙江大學(xué)博士生孫晨軒，通訊作者為潘鵬舉教授。


  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.3c00494

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