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  作為一類新興的晶態(tài)多孔材料，共價有機框架材料（COFs）因其出色的光吸收、光穩(wěn)定性和生物相容性，近年來在癌癥治療領(lǐng)域中備受關(guān)注。目前，大多數(shù)COF基光敏劑都是通過亞胺鍵構(gòu)筑的。然而，由于存在聚集誘導猝滅（ACQ）效應，它們的熒光強度和活性氧（ROS）產(chǎn)生能力非常受限。而基于聚集誘導發(fā)光基元（AIEgens）的光敏劑通常具有聚集增強ROS產(chǎn)生的特殊現(xiàn)象，因此能有效解決ACQ的問題。這些基于AIEgens的光敏劑可以通過在聚集態(tài)時限制分子內(nèi)運動來促進熒光和ROS產(chǎn)生的能力。研究者們嘗試將AIEgens通過亞胺鍵連接到COF骨架中，來構(gòu)建AIE COF基光敏劑。然而，由于激發(fā)態(tài)亞胺鍵的高度旋轉(zhuǎn)會使得激發(fā)態(tài)能量被耗散，從而導致發(fā)光微弱和ROS產(chǎn)生能力有限。因此傳統(tǒng)的COF光敏劑只能通過誘導局部被照射區(qū)域的癌細胞發(fā)生凋亡來殺死原位腫瘤，無法有效殺死遠端腫瘤和抑制癌癥的復發(fā)和轉(zhuǎn)移。最近，研究者發(fā)現(xiàn)了一種新型的程序性細胞死亡方式，名為焦亡。與凋亡有所不同，焦亡是一種炎性程序細胞死亡方式，可以有效地誘導癌細胞釋放大量與損傷相關(guān)的模式分子，顯著提高機體對抗腫瘤的免疫響應率。然而，目前報道的焦亡誘導劑主要是一些化療藥物和金屬絡合物，其耐藥性、毒性大和副作用大等問題限制了它們的進一步應用，非金屬焦亡誘導劑鮮有報道。

  在本研究中，他們設(shè)計并合成了一種名為TPy-vinyl COF的乙烯基連接的AIE COF，并可作為一種新型的光敏劑來高效誘導焦亡、促進抗腫瘤免疫。具體來講，他們采用一種三聯(lián)吡啶衍生物的AIE單體（TPy）構(gòu)建了兩種具有不同連接方式的COF，TPy-imine COF和TPy-vinyl COF。其中亞胺鍵連接的COF，TPy-imine COF，由于亞胺鍵在激發(fā)態(tài)旋轉(zhuǎn)導致能量耗散因此在固態(tài)下沒有熒光且ROS產(chǎn)生能力也有限。而乙烯基連接的COF，TPy-vinyl COF，不僅具有較強的熒光，其量子產(chǎn)率達9.8%，而且還表現(xiàn)出更優(yōu)異的ROS產(chǎn)生能力，能夠成功誘導癌細胞發(fā)生焦亡。

圖6. TPy-imine COF 和 TPy-vinyl COF與αPD-1聯(lián)合后的抑制腫瘤的復發(fā)和轉(zhuǎn)移性能研究。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c04027

通訊作者簡介

唐本忠，香港中文大學（深圳）理工學院院長、校長學勤講座教授。分別于2009年、2013年、2017年和2020年當選為中國科學院院士、英國皇家化學學會會士、亞太材料科學院院士和發(fā)展中國家科學院院士。作為AIE概念的提出者和研究的引領(lǐng)者，唐本忠院士發(fā)表學術(shù)論文2000多篇，總引用超過十六萬次，h因子為178。自2014年以來，連續(xù)入選化學和材料雙領(lǐng)域高被引用科學家。唐本忠教授先后獲得多項榮譽及獎勵，如國家自然科學一等獎（2017），何梁何利科學與技術(shù)進步獎（2017）、第27屆夸瑞茲密國際科學獎（2014）、美國化學會高分子學術(shù)報告獎（2012）、國家自然科學二等獎（2007）、裘槎高級研究成就獎（2007）、中國化學會高分子基礎(chǔ)研究王葆仁獎（2007）和愛思唯爾出版社馮新德聚合物獎（2007）等�，F(xiàn)任德國Wiley出版社發(fā)行的Aggregate《聚集體》雜志主編以及20多家國際科學雜志顧問、編委或客座編輯等。

林榮業(yè)，香港科技大學化學系研究副教授。分別于1996年、1998年和2003年在香港科技大學化學系獲得學士、碩士和博士學位。主要研究方向包括具有線型和超支化結(jié)構(gòu)的新型聚合物的設(shè)計與合成、新型炔烴聚合反應的開發(fā)，以及新型AIE材料的設(shè)計、合成和應用。自1998年至今，已開發(fā)了多種新合成方法并用其合成了超過200種不同的具有獨特光學、介晶相學、手性光學、電子性質(zhì)的線型聚乙炔和超支化亞芳烴類聚合物。撰寫專著章節(jié)32章，發(fā)表論文640余篇，總引用次數(shù)58000余次，h因子高達129。全球化學科學家最新排名第169（中國排名第18），連續(xù)多年年被湯森路透社評為化學領(lǐng)域“高被引科學家”。

孫志軍，武漢大學口腔醫(yī)學院口腔頜面頭頸腫瘤外科教授，珞珈特聘教授，二級主任醫(yī)師，博士生導師。中國抗癌協(xié)會口腔頜面腫瘤整合醫(yī)學專業(yè)委員會副主任委員，中國抗癌協(xié)會頭頸腫瘤專業(yè)委員會委員，中華口腔醫(yī)學會口腔頜面外科委員會委員，中華口腔醫(yī)學會口腔生物醫(yī)學專業(yè)委員會委員。在Nat. Biomed. Eng.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Angew. Chem. Int. Ed.、Small.、Clin. Cancer. Res.、Cancer. Immunol. Res.等雜志發(fā)表第一作者或通訊作者SCI收錄論文115篇。主持國家自然基金委面上項目6項，青年基金1項及湖北省自然科學基金杰出青年基金；參與國家重點研發(fā)計劃1項；擔任SCI雜志Oral Diseases編委及國家自然科學基金評審專家，張志愿院士創(chuàng)新團隊成員。入選教育部新世紀優(yōu)秀人才，湖北省醫(yī)學拔尖人才，武漢市中青年醫(yī)學領(lǐng)軍人才。科研主要研究方向為口腔癌腫瘤免疫治療及納米醫(yī)學。臨床上主要從事口腔腫瘤外科、口腔頜面部軟、硬組織缺損修復、I125組織間近距離治療，并承擔GCP臨床藥物實驗。

鄧鶴翔，武漢大學化學與分子科學學院副院長。2007年在復旦大學取得學士學位，導師為趙東元院士。2011年在加州大學洛杉磯分校取得化學博士學位，導師為Omar Yaghi。2012年至2013年先后在加州大學洛杉磯分校、加州大學伯克利分校勞倫斯國家實驗室從事博士后工作。2013年加入武漢大學化學與分子科學學院，任青年學科帶頭人。2020年獲得國家杰出青年基金資助。主要研究方向為分子定制介孔晶體的設(shè)計與合成、選擇性催化、氣體吸附與分離和生物大分子的負載等，目前已在Nature，Science，Nature Chemistry等國際一流期刊上發(fā)表論文50余篇。