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北林彭鋒教授團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.：纖維素非均相反應(yīng)大規(guī)模制備多色刺激響應(yīng)室溫磷光紙
2023-09-02  來源：高分子科技

  有機(jī)室溫磷光材料由于不受背景熒光和散射光的干擾，在信息加密和存儲(chǔ)、光學(xué)顯示、生物成像等方面有著廣泛的應(yīng)用價(jià)值。然而，純有機(jī)室溫磷光材料的制備通常需要復(fù)雜耗時(shí)的合成和處理過程及消耗有毒、昂貴的有機(jī)溶劑，因此難以進(jìn)行大規(guī)模制備。且很多有機(jī)室溫磷光材料基于石油基聚合物構(gòu)建，這類材料很難完全降解，難以回收或者再利用。因此，大規(guī)模制備環(huán)保的有機(jī)室溫磷光材料存在科學(xué)挑戰(zhàn)。



  針對(duì)以上挑戰(zhàn)，北京林業(yè)大學(xué)材料學(xué)院彭鋒教授團(tuán)隊(duì)在天然多糖（纖維素、半纖維素）室溫磷光材料的研究基礎(chǔ)上，摒棄傳統(tǒng)的均相反應(yīng)策略，基于纖維素的非均相硼-氧共價(jià)反應(yīng)，在水中將不同共軛程度的芳基硼酸發(fā)色團(tuán)錨定在纖維素鏈上，制備出壽命最長(zhǎng)達(dá)1.42秒的多色超長(zhǎng)壽命室溫磷光纖維素，避免了使用有機(jī)溶劑的同時(shí)大幅度縮短了反應(yīng)時(shí)間。結(jié)合北京林業(yè)大學(xué)制漿造紙工程專業(yè)特色，團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性地將上述策略應(yīng)用于造紙工藝，將芳基硼酸發(fā)色團(tuán)作為造紙助劑添加到紙漿中，大規(guī)模生產(chǎn)出室溫磷光紙，并應(yīng)用于磷光折紙工藝品及防偽包裝，為造紙術(shù)賦科技新能，進(jìn)行“科教融合”（圖1）。由于水可以破壞纖維素的氫鍵進(jìn)而淬滅磷光，室溫磷光紙還展現(xiàn)出獨(dú)特的水刺激響應(yīng)特性，可應(yīng)用于防偽、加密等領(lǐng)域。本工作為大規(guī)模、環(huán)保和實(shí)用的刺激響應(yīng)室溫磷光材料的開發(fā)提供了新思路，并拓寬了紙張的應(yīng)用范圍。 


圖1. 基于纖維素非均相反應(yīng)大規(guī)模制備多色室溫磷光紙


  如圖2所示，隨著芳基硼酸共軛程度的增加，磷光纖維素表現(xiàn)出藍(lán)色、綠色、紅色的多色室溫磷光，磷光壽命最長(zhǎng)可達(dá)1.42秒，肉眼可觀察到10秒以上的余輝。將不含硼酸基團(tuán)的發(fā)色團(tuán)與纖維素反應(yīng)進(jìn)行對(duì)照，對(duì)照組磷光性能大幅度降低，同時(shí)FT-IR、XPS、UV-Vis等表征驗(yàn)證了硼-氧共價(jià)鍵的存在，表明磷光纖維素中硼-氧共價(jià)鍵和氫鍵共同限制發(fā)色團(tuán)的分子運(yùn)動(dòng)，穩(wěn)定三線態(tài)激子，抑制非輻射躍遷。與文獻(xiàn)對(duì)比，室溫磷光纖維素M2的磷光性能優(yōu)于大多數(shù)生物質(zhì)基室溫磷光材料，并可與很多石油聚合物基室溫磷光材料媲美。 


圖2 室溫磷光纖維素的光物理性質(zhì)


  基于上述策略，以芳基硼酸為添加劑，構(gòu)建了室溫磷光紙的生產(chǎn)線，利用傳統(tǒng)的抄紙工藝可在1小時(shí)內(nèi)快速地將紙漿轉(zhuǎn)化為室溫磷光紙（圖1a），其室溫磷光性質(zhì)如圖3所示。制備的磷光紙具有可逆的水/熱刺激響應(yīng)特性，磷光紙經(jīng)水熏蒸后磷光被淬滅，其主要原因是水分子干擾了纖維素之間的氫鍵,從而破壞了剛性環(huán)境導(dǎo)致磷光淬滅。室溫磷光紙經(jīng)加熱之后，磷光性能可以恢復(fù)，可以實(shí)現(xiàn)至少五次水/熱刺激響應(yīng)循環(huán)。 


圖3 室溫磷光紙的光物理性質(zhì)和刺激響應(yīng)特性


  多色室溫磷光紙可折疊成立體的余輝折紙工藝品、防偽包裝盒，并且基于水刺激響應(yīng)特性，可用作磷光復(fù)寫紙對(duì)信息進(jìn)行加密和存儲(chǔ)（圖4）。 


圖4 多色室溫磷光紙的應(yīng)用示例


  以上的研究成果以“Large-scale preparation for multicolor stimulus-responsive room-temperature phosphorescence paper via cellulose heterogeneous reaction”為題發(fā)表于《Advanced Materials》期刊。北京林業(yè)大學(xué)博士研究生高倩為第一作者，青年教師呂保中和彭鋒教授為共同通訊作者，華南理工大學(xué)祁海松教授和任俊莉教授等合作者對(duì)該工作做出了重要貢獻(xiàn)。該研究得到了中央高；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助（QNTD202302, BLX202131）、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金（32225034）等項(xiàng)目的支持。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202305126

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