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王雙飛院士/聶雙喜教授 Adv. Funct. Mater.：Hofmeister效應(yīng)構(gòu)筑摩擦電氣凝膠
2023-09-04  來源：高分子科技


  氣凝膠是傳感設(shè)備輕便化發(fā)展的理想原材料，也是摩擦電材料中常見的候選者。由于其獨特的超輕重量、多孔網(wǎng)絡(luò)、高表面積和可調(diào)孔徑分布，已被廣泛應(yīng)用于可穿戴電子產(chǎn)品。氣凝膠的力學(xué)性能不足，實際應(yīng)用中多孔結(jié)構(gòu)易收縮和塌陷，極大影響了傳感器的響應(yīng)穩(wěn)定性和準確性，限制了應(yīng)用場景的拓展。


  近日，王雙飛院士團隊基于Hofmeister效應(yīng)構(gòu)筑了多尺度結(jié)構(gòu)的納米纖維素摩擦電氣凝膠。氣凝膠展現(xiàn)出超高剛度，楊氏模量高達142.9 MPa，比模量高達340.6 kN m kg-1，支撐自身重量的6600倍后依舊不變形。超高剛度的摩擦電氣凝膠被用于構(gòu)建高魯棒性的可穿戴自供電傳感器，即使在343 kPa壓強的沖擊后仍能工作。這項成果以題為“Multiscale Structural Nanocellulosic Triboelectric Aerogels Induced by Hofmeister Effect”發(fā)表在了《Advanced Functional Materials》上。


1. 摩擦電氣凝膠的設(shè)計


  Hofmeister序列中有些離子（chaotropes）會破壞聚集狀態(tài)，導(dǎo)致鹽溶。有的離子（kosmotropes）可以增加聚集狀態(tài)，即可以降低溶解度，該過程被稱為鹽析。鹽溶時，陰離子直接與聚合物結(jié)合，聚合物分子鏈新增了額外的電荷，增加了聚合物的溶解度。鹽析時，由于水分子從聚合物鏈之間不斷排出，羥基之間形成新的氫鍵，導(dǎo)致聚合物鏈聚集和結(jié)晶區(qū)域不斷增大，即摩擦電氣凝膠力學(xué)性能得到提升。 


圖1. Hofmeister效應(yīng)在摩擦電氣凝膠制備中的應(yīng)用。


2. 摩擦電氣凝膠的制備


  圖2展示了摩擦電氣凝膠具體制造過程。混合液冷凍的過程中聚合物被移動的水-冰晶推出，從而被限制生長在冰晶的間隙區(qū)域，聚合物在微米尺度下得到濃縮和緊密堆積。這有助于隨后的鹽析引起的聚合物鏈的聚集和結(jié)晶。在冷凍干燥過程中，經(jīng)過鹽析處理后的聚合物鏈作為支架起著關(guān)鍵作用，在冰晶升華時通過強氫鍵支撐微觀結(jié)構(gòu)，最終得到力學(xué)性能提升的多孔結(jié)構(gòu)。此外，摩擦電氣凝膠能獲得優(yōu)異的剛度關(guān)鍵是鹽析作用帶來的結(jié)晶度的增加和聚集態(tài)的改變。 


圖2. 氣凝膠的制備工藝和結(jié)構(gòu)。


3. 摩擦電氣凝膠的力學(xué)性能


  鹽析過程（具備鹽析能力的離子種類、鹽析處理時間、鹽溶液濃度）對摩擦電氣凝膠機械性能的影響被進一步探究。各種陰離子處理后的氣凝膠的力學(xué)性能遵循順序：檸檬酸鈉＞碳酸鈉＞Na2SO4＞醋酸鈉。由碳酸鈉，Na2SO4和醋酸鈉溶液處理后的氣凝膠的多孔結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)較多的塌陷。在氯化鈉等其余的鹽溶處理過程中，聚合物呈完全溶解狀態(tài)，因此無法進行力學(xué)性能測試。檸檬酸鈉溶液濃度從0.5 M增加到1.5 M，氣凝膠的模量和比模量數(shù)值隨著檸檬酸鈉濃度的增加而增加。值得注意的是，檸檬酸鈉濃度在2 M以及飽和狀態(tài)時，氣凝膠的力學(xué)性能呈現(xiàn)下降趨勢。 


圖3. Hofmeister效應(yīng)對氣凝膠機械性能的影響。


4. 摩擦電氣凝膠基自供電傳感器的組成和應(yīng)用


  圖4和 5展示了摩擦電氣凝膠基可穿戴自供電傳感器的組成和應(yīng)用。經(jīng)過6000 s的循環(huán)測試后，摩擦電氣凝膠的多孔結(jié)構(gòu)幾乎不受影響。傳感器表現(xiàn)出快速響應(yīng)和恢復(fù)速度，響應(yīng)與回復(fù)時間分別僅為33 ms和26 ms，且在工作壓強高達343 kPa時依舊可以工作。通過傳感器可對不同人體步態(tài)進行監(jiān)測，如根據(jù)開路電壓信號峰型和數(shù)值特點，可以明顯區(qū)分走路、跑步、跳躍和跌倒等狀態(tài)。此外，也通過開路電壓的峰值大小和峰的頻率來監(jiān)測人體肘部彎曲的角度和頻率。 


圖4. 傳感器的結(jié)構(gòu)設(shè)計和工作原理。 


圖5. 傳感器應(yīng)用于運動狀態(tài)的監(jiān)測。


  在這項工作中，通過Hofmeister效應(yīng)制備了一種具有優(yōu)異剛度的摩擦電氣凝膠，并基于此材料開發(fā)了一種用于人體運動狀態(tài)監(jiān)測的自供電傳感器。通過對Hofmeister效應(yīng)的合理使用，使聚合物的結(jié)晶度和聚集態(tài)增加，實現(xiàn)了高剛度，即楊氏模量142.9 MPa，比模量340.6 kN m kg–1，支撐自身重量的6600倍后依舊不變形。通過對Hofmeister序列中不同陰離子（鈉鹽）、鹽析時間和鹽溶液濃度對氣凝膠力學(xué)性能提升情況的評估，將有效指導(dǎo)Hofmeister效應(yīng)的合理使用。通過組裝自供電傳感器，傳感器表現(xiàn)出高壓強的響應(yīng)能力，33 ms的快速響應(yīng)時間，實現(xiàn)了人體運動狀態(tài)的精準反饋。本研究為氣凝膠的設(shè)計策略與應(yīng)用提供了參考，也有望促進可穿戴產(chǎn)品在智慧醫(yī)療領(lǐng)域中的進一步應(yīng)用。


  原文鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202306810

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（責任編輯：xu）
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