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浙江大學(xué)朱利平教授團(tuán)隊(duì) JMCA：高結(jié)晶性共價(jià)有機(jī)框架膜用于溶劑傳輸和精確分子分離
2023-09-04  來源：高分子科技

  采用膜分離技術(shù)實(shí)現(xiàn)有機(jī)溶劑體系中的分子分離，對(duì)石油化工、食品、醫(yī)藥等行業(yè)中的產(chǎn)品精制與溶劑回收具有重要意義。相較于傳統(tǒng)非晶聚合物膜的無序和隔離孔結(jié)構(gòu)，在膜中構(gòu)建貫通的有序納米通道有利于促進(jìn)溶劑快速傳輸和溶質(zhì)的精確分離。共價(jià)有機(jī)框架（COFs）材料是一類新興的結(jié)晶性多孔材料，可由預(yù)先設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)單元共價(jià)交聯(lián)而成，具有高孔隙率和均一剛性的孔結(jié)構(gòu)。由于這些優(yōu)點(diǎn)，COFs在用作有機(jī)溶劑傳輸和精確分子分離的膜材料中具有很大的應(yīng)用潛力。然而，傳統(tǒng)溶劑熱法制備的COFs通常為不溶不熔的微晶粉末，難以加工成膜。在多孔基底上一步制備大面積、無缺陷的高結(jié)晶性COFs膜具有很大的挑戰(zhàn)性。



  針對(duì)上述問題，浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系、浙江大學(xué)紹興研究院朱利平教授研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種在多孔基底上原位合成高結(jié)晶COF膜的反擴(kuò)散界面聚合方法（圖1）。研究表明，該亞胺共軛結(jié)構(gòu)連接的COF-DT膜具有高結(jié)晶性、高比表面積和規(guī)則的六邊形孔結(jié)構(gòu)（圖2）。同時(shí)，COF-DT膜具有優(yōu)異的力學(xué)強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性，在有機(jī)溶劑中表現(xiàn)出高耐受性。通過調(diào)整初始單體濃度可實(shí)現(xiàn)膜厚度和結(jié)晶性的有效調(diào)節(jié)與優(yōu)化。COF-DT膜表現(xiàn)出可調(diào)節(jié)的溶劑滲透通量和溶質(zhì)截留率，且與其厚度呈線性關(guān)系（圖3）。COF-DT膜的有機(jī)溶劑滲透通量與粘度線性相關(guān)，遵循孔流模型。根據(jù)Hagen-Poiseuille方程，膜厚度與孔隙扭曲度呈現(xiàn)線性關(guān)系，因此可根據(jù)COF膜的結(jié)構(gòu)參數(shù)（孔徑、厚度和孔隙率）和溶劑粘度預(yù)測(cè)溶劑通量。由于均一的納米通道，COF-DT膜對(duì)有機(jī)溶劑中不同尺寸的溶質(zhì)分子表現(xiàn)出精確的篩分能力。這項(xiàng)工作為用于有機(jī)溶劑體系中分子分離的高結(jié)晶、高穩(wěn)定性COF膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與性能優(yōu)化提供了理論指導(dǎo)和技術(shù)支撐。 


圖1.（a）COF-DT的合成路線；（b）在多孔聚丙烯腈（PAN）基底上反擴(kuò)散界面聚合生長(zhǎng)COF-DT膜示意圖；（c）COF-DT復(fù)合膜和自支撐膜照片 


圖2. COF-DT膜的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)表征：（a）氮?dú)馕摳角；（b）HRTEM圖像；（c）不同溶劑處理1周后的XRD譜圖；（d）楊氏模量分布圖像；（e，f）COF-DT-2.7復(fù)合膜表面和斷面SEM圖像；（g，h）不同TAPB濃度制備的膜厚度曲線和相應(yīng)的XRD譜圖。（i）COF-DT-2.7復(fù)合膜的不同溶劑接觸角 


圖3. COF-DT膜的溶劑滲透和分子分離性能：（a）不同厚度膜的乙醇通量和截留性能；（b）不同溶劑通量與粘度倒數(shù)的關(guān)系；（c）孔隙扭曲度和膜厚度的關(guān)系；（d）長(zhǎng)期穩(wěn)定性；（e）對(duì)不同尺寸染料分子的截留；（f）混合染料分子過濾前后的紫外吸收光譜


  該研究成果以“Highly crystalline and robust covalent organic framework membranes for predictable solvent transport and molecular separation”為題發(fā)表在國(guó)際期刊《Journal of Materials Chemistry A》上。論文第一作者為浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系博士生郭胡康，通訊作者為朱利平教授和方傳杰副研究員。浙江大學(xué)高分子系本科畢業(yè)生江健霄為該工作做出了重要貢獻(xiàn)。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、浙江省尖兵領(lǐng)雁研發(fā)攻關(guān)計(jì)劃、浙江省自然科學(xué)基金、浙江省萬人計(jì)劃科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接：Highly crystalline and robust covalent organic framework membranes for predictable solvent transport and molecular separation, Hukang Guo, Jianxiao Jiang, Chuanjie Fang* and Liping Zhu*

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta04108e

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（責(zé)任編輯：xu）
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