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  纖維素納米纖維（CNF）與二維納米片材料可以通過真空輔助自組裝和干燥形成多功能復合材料。調(diào)控干燥過程會對材料的性能產(chǎn)生重大影響，同時干燥過程也涉及到復雜的應力應變和微納米結(jié)構(gòu)變化，然而，此類變化在CNF/二維納米片自組裝體系中仍然是未知的，因此，亟需開展相關(guān)研究探討這一科學問題。

圖2：（a）CNF-water，C/M-water和C/M-EtOH樣品在q區(qū)間范圍0.9-2.9 ?^–1的衍射圖譜；(b)不同方法測量所得液體含量變化趨勢；（c）CNF（004）和MTM （200）/（130）晶面應變隨干燥時間的變化。

圖6：小角X射線散射分析所得取向度隨q區(qū)間的變化。

  該工作進行了詳細的機理解釋并構(gòu)建了CNF和MTM納米片干燥過程結(jié)構(gòu)變化模型。CNF從水中干燥時，毛細管力會導致晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生微小應變，從而使得CNF晶體排列規(guī)整度下降，表觀謝勒尺寸下降、取向度下降；當復合薄膜從乙醇中干燥時，由于乙醇的表面張力遠小于水，這使得毛細管力減小，導致CNF具有更大的自由度，更低的取向度和更大的表觀謝勒尺寸（圖7）。當復合薄膜從水環(huán)境中干燥時，其MTM納米片自組裝過程分為三個階段：（1）固體含量為12-50%時，MTM納米片有較為固定的分布區(qū)間且變化趨勢不明顯；（2）固體含量為50-80%時，MTM納米片形成微聚體，導致取向度增高，表觀謝勒尺寸增加；（3）固體含量大于80%時，毛細管力開始發(fā)揮明顯作用，MTM晶體層面的微變形開始發(fā)生，導致取向度下降。當復合薄膜從乙醇環(huán)境干燥時，發(fā)現(xiàn)微聚體在水/乙醇溶劑交換過程形成，隨著固體含量持續(xù)升高，微變形同樣發(fā)生，但由于乙醇具有更低的表面張力，使得它最終的微聚體尺度更大。

圖8：MTM納米片從不同樣品中干燥時不同尺寸層級聚集態(tài)形態(tài)和取向度變化。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03664

  部分作者簡介：

  Lars A. Berglund教授現(xiàn)為瑞典皇家理工學院（KTH）纖維與聚合物工程系教授，瑞典皇家工程院院士，國際生物納米復合材料領(lǐng)域知名專家，2023年獲國際纖維素與可再生資源材料領(lǐng)域最高獎安塞姆·佩恩獎（The Anselme Payen Award）。迄今已指導博士研究生30余名，在國際知名期刊發(fā)表論文150余篇，論文被引用近4萬次。

  Yoshiharu Nishiyama（西山義春）博士現(xiàn)就職于法國國家科學研究院植物大分子研究中心，他致力于運用現(xiàn)代衍射技術(shù)、分子動力學模擬與計算機模擬計算相結(jié)合的方法解析天然大分子的晶體結(jié)構(gòu)，特別是氫鍵的結(jié)構(gòu)。1999-2004期間，他所解析的晶體纖維素的結(jié)構(gòu)（Iα, Iβ, II, III）為纖維素領(lǐng)域同行廣為接受。西山義春博士于2002年獲得日本木材學會獎，于2015年獲得有著“森林木材科學領(lǐng)域的諾貝爾獎”之稱的馬庫斯·沃倫伯格獎（Marcus Wallenberg Prize），2021年獲國際纖維素與可再生資源材料領(lǐng)域最高獎安塞姆·佩恩獎。

  李崚灣博士現(xiàn)為瑞典皇家理工學院Lars A. Berglund教授團隊博士后，主要研究方向為高分子/納米纖維素基復合材料，X射線衍射等。共發(fā)表SCI論文30余篇，論文被引用600余次，近年來以第一作者/通訊作者在Advanced Materials，ACS Nano，Carbohydrate Polymers等國際知名期刊上發(fā)表論文10余篇。