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  電解質(zhì)能夠?qū)崿F(xiàn)正負(fù)電極間的電荷傳遞、防止電池短路，是所有電池中不可缺少的部分。上個世紀(jì)90年代至今，“鋰離子電池”實(shí)現(xiàn)了商品化，推動了電子產(chǎn)品、新能源汽車等飛速發(fā)展，其中的電解質(zhì)材料主要為液態(tài)有機(jī)小分子。近年來，隨著科技發(fā)展，大量設(shè)備對電池能量密度提出了更高要求�！叭虘B(tài)鋰金屬電池”具有高能量密度、高安全性等優(yōu)點(diǎn)，有望成為下一代儲能設(shè)備。但傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)存在易泄漏、易燃易爆等風(fēng)險，無法用于“全固態(tài)鋰金屬電池”。聚合物電解質(zhì)具備高（電）化學(xué)穩(wěn)定性、可加工性等優(yōu)勢，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)“全固態(tài)鋰金屬電池”的關(guān)鍵材料之一。

  近日，復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系、聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗室的陳茂課題組基于本課題組發(fā)展的光催化活性共聚體系，設(shè)計合成了全新結(jié)構(gòu)的單鋰離子導(dǎo)電含氟聚合物電解質(zhì)，在無任何添加劑、塑化劑等促進(jìn)作用下，突破性地實(shí)現(xiàn)了較高水平的室溫鋰離子電導(dǎo)率，在室溫條件下初步實(shí)現(xiàn)了鋰剝離/沉積循環(huán)實(shí)驗和充放電循環(huán)實(shí)驗，證實(shí)了將該類材料用于“全固態(tài)鋰金屬電池”的可行性。相關(guān)成果以“Sequencing Polymers to Enable Solid-State Lithium Batteries”為題發(fā)表于《自然·材料》(Nature Materials)。

  目前，聚合物電解質(zhì)主要分為鋰鹽-聚合物共混體系、單離子導(dǎo)電聚合物體系（含鋰鹽的基團(tuán)與聚合物骨架通過共價鍵相連），兩種體系基于離子隨鏈節(jié)運(yùn)動和跳躍的遷移模式對金屬離子實(shí)現(xiàn)傳導(dǎo)。前者由于聚合物鏈與離子配位會阻礙金屬離子運(yùn)動，后者由于電荷相互作用會導(dǎo)致離子團(tuán)聚，均對金屬離子的高效傳輸帶來影響（圖1），導(dǎo)致室溫電導(dǎo)率低，成為發(fā)展全固態(tài)聚合物電解質(zhì)的主要瓶頸之一，嚴(yán)重限制了相關(guān)電池應(yīng)用。

圖1. 鋰離子遷移機(jī)理示意圖。左）基于鏈節(jié)運(yùn)動的離子遷移模式（以電中性聚合物與鋰鹽混合物為例）；中）基于跳躍的離子遷移模式（以單離子導(dǎo)電聚合物為例）；右）本研究提出的交替序列促進(jìn)的離子遷移新模式。

圖2. A) 不同序列結(jié)構(gòu)的單鋰離子導(dǎo)電聚合物電解質(zhì)示意圖；B) 交替序列結(jié)構(gòu)的單鋰離子導(dǎo)電聚合物電解質(zhì)的分子動力學(xué)模擬圖；C) 交替序列促進(jìn)鋰離子連續(xù)跳躍遷移的路徑示意圖

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01693-z

  近年來，課題組在氟聚合物合成方面的相關(guān)工作請參考：Nat. Synth. 2023, 2, 653; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202304461; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202308724; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202116135; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202215628; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20443; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 21470; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 919; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 7108。