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中山大學(xué)吳進/五邑大學(xué)吳子軒 AFM：用于健康和環(huán)境監(jiān)測的抗?jié)穸雀蓴_、可拉伸水凝膠基無線氧氣傳感器

2023-11-03 來源：高分子科技

氧氣是生物生存或工業(yè)生產(chǎn)的基本物質(zhì)，大氣氧含量或溶解氧（DO）也是健康和環(huán)境評估中的關(guān)鍵指標(biāo)。呼吸氧含量或經(jīng)皮氧分壓（tcPO₂）可用于呼吸監(jiān)測和局部組織供氧的判斷，有望用于呼吸系統(tǒng)疾病、糖尿病足、外周動脈疾病、傷口愈合和感染等慢性疾病的無創(chuàng)診斷。傳統(tǒng)分析儀器或醫(yī)療設(shè)備體積龐大、價格昂貴、時效性差，而新興的可穿戴傳感器可實現(xiàn)準確、實時檢測的同時，還具有靈敏度高、輕量化、性價比高、機械順應(yīng)好等優(yōu)點，極大地方便了各種信號采集。遺憾的是，目前主流的研究集中在監(jiān)測運動和如血壓、脈搏、心電圖、肌電圖等生理信號上，對具有氧監(jiān)測功能的柔性傳感設(shè)備的研究相對匱乏。為此，迫切需要開發(fā)高性能、柔性的氧傳感器。

水凝膠已被證實具有優(yōu)異的氣體傳感能力（中山大學(xué)吳進課題組在水凝膠基柔性室溫氣濕敏傳感器方面的系列研究進展（Nature Communication 2023, 14, 5221; Advanced Functional Materials 2023, 33，2300046； Nano-Micro Letters 2022, 14, 52；Nano-Micro Letters 2022, 14，183；Nano-Micro Letters 2023, 15, 136；Materials Horizons 2022, 9, 1921；SmartMat 2023，4，e1141；SmartMat 2023, 4, e1147; Small 2021, 17, 2104997），但是其有豐富的親水官能團，使其對濕度自然敏感，甚至被開發(fā)為高性能濕度傳感器，進而嚴重干擾了其作為傳感器的可靠性。同時，疏水性材料摻雜雖然可降低濕度敏感度，但難以解決凝膠在溶液環(huán)境的離子泄露問題�？紤]到這一點，最近，課題組提出了一種結(jié)構(gòu)調(diào)控的透氣疏水Ecoflex彈性體薄膜裝策略，不僅可以解決水凝膠的脫水問題，而且賦予水凝膠基氧氣傳感器優(yōu)異的抗?jié)駭_和水下工作能力。實驗結(jié)果表明，彈性體薄膜的透氧性和防水性主要取決于其有效厚度。通過調(diào)節(jié)彈性體薄膜的厚度和結(jié)構(gòu)，傳感器可以適應(yīng)監(jiān)測不同的氧氣濃度范圍。采用鹽模板法制備了多孔彈性體薄膜，所得的152微米厚的多孔彈性體薄膜封裝水凝膠器件同時表現(xiàn)出優(yōu)異的耐濕性和氧氣傳感性能，包括高靈敏度（0.355%/ppm）、低檢測限（ppm級）、大檢測范圍（從5 ppm到90% O₂）、優(yōu)異的可重復(fù)性、選擇性和長期穩(wěn)定性。而較厚的實心彈性體薄膜有效降低了透過的O₂濃度從而延長使用壽命，適用于高濃度檢測。此外，自主設(shè)計的無線氧監(jiān)測系統(tǒng)在各種應(yīng)用場景中的使用，包括無創(chuàng)經(jīng)皮氧分壓（tcPO₂）檢測，呼吸監(jiān)測，水中溶解氧的評估。本工作為具有廣泛適應(yīng)性的柔性可穿戴電子產(chǎn)品的制造提出了一種有前途的策略。相關(guān)工作以“A Humidity-Resistant, Sensitive, and Stretchable Hydrogel-Based Oxygen Sensor for Wireless Health and Environmental Monitoring”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。通訊作者為中山大學(xué)電子與信息工程學(xué)院吳進副教授、劉川教授和西北工業(yè)大學(xué)陶凱副教授。第一作者為五邑大學(xué)青年教師吳子軒、中山大學(xué)電子與信息工程學(xué)院博士生丁瓊玲和王浩。

圖1. 彈性體封裝薄膜水凝膠氣體傳感器的制備流程、疏水透氣性驗證及多場景應(yīng)用示意圖。

本征可拉伸的Ecoflex彈性體在厚度降至微米尺度時表現(xiàn)出可調(diào)控的疏水性和透氣性，多孔（空心）設(shè)計在確保傳感器優(yōu)異的抗干燥性能的同時可提升其O₂透氣性。水凝膠基氣體傳感器的性能受其本身的含水量干擾，彈性體封裝可大幅提升了傳感器的長時間使用穩(wěn)定性。

圖2. 多孔薄膜及實心薄膜封裝對傳感器抗?jié)穸雀蓴_、長期穩(wěn)定性的影響。

利用有限元仿真的方式對彈性體薄膜對O₂的穿透過程進行了可視化分析，與空氣相比，雖然彈性體O₂擴散系數(shù)更低（低4個數(shù)量級），但是在足夠薄的情況下仍然會在數(shù)秒內(nèi)穿透大量的O₂。多孔（空氣孔）結(jié)構(gòu)的薄膜可等效為更薄的薄膜從而提升其透氣效率。

圖3. 有限元仿真模擬與實驗證明多孔薄膜及不同厚度實心薄膜對O₂穿透能力的調(diào)控。封裝的水凝膠傳感器對大范圍濃度（500ppm-90%）O₂的響應(yīng)。

傳感器的檢測機理為外加電池偏置下O₂在金屬電極-水凝膠界面發(fā)生還原反應(yīng)，反應(yīng)過程轉(zhuǎn)移的電子經(jīng)金屬電極傳輸至外電路。

圖4. 水凝膠基氧氣傳感器的機理分析與驗證。

柔性且可拉伸、透氣的傳感器可舒適地貼合于人體皮膚表面，用于經(jīng)皮氧分壓（tcPO₂）的實時監(jiān)控，同時也可集成于口罩上用于呼吸監(jiān)控。這種通用的封裝設(shè)計使水凝膠基傳感器的應(yīng)用場景拓展至水下，避免了凝膠的溶脹與離子的泄露，靈敏的O₂檢測能力使其可以用作水下溶解氧檢測，以此實時反饋水下植物的光合作用和呼吸作用。