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  在穿戴式電子、5G時代與物聯(lián)網(wǎng)興起的時代背景下，可穿戴柔性傳感器由于其自身特性對人體健康的監(jiān)測與管理具有重大意義。其中，延展性、自黏附和自愈合能力與人體仿生學(xué)相契合，能夠顯著提高傳感器的適用范圍，便利性與穩(wěn)定性。他們利用聚丙烯酰胺-殼聚糖雙網(wǎng)絡(luò)有機(jī)水凝膠作為新型氧氣傳感材料，制備出柔性氧氣傳感器，同時具備上述性能。在施加直流電壓時的恒電位模式下，外界的氧氣分子在該傳感器的水凝膠-電極界面處參與電化學(xué)反應(yīng)，使傳感器表現(xiàn)出在氧氣濃度升高時的正電流偏移現(xiàn)象，并可實現(xiàn)對外界環(huán)境與人體呼吸中的氧氣濃度的實時監(jiān)測。

本文亮點

2、可自愈合的氧氣傳感器能承受多種形變，并使傳感性能機(jī)械可調(diào)。

3、該傳感器可在各種極端環(huán)境條件下正常工作，如低溫（-18℃以下）和高溫（40℃以上）、干燥（11.3%相對濕度）和潮濕（90.5%相對濕度）環(huán)境，極大地拓寬了傳感器的應(yīng)用范圍。

4、提出了一種基于電化學(xué)反應(yīng)的機(jī)制來闡明離子導(dǎo)電有機(jī)水凝膠的氧氣傳感行為。

  氧氣是人類的生命活動中最不可或缺的氣體，通過參與糖類的有氧分解來給人體提供生命活動所需的能量，因此實現(xiàn)氧氣的實時精準(zhǔn)檢測對人體健康管理具有重要意義。中山大學(xué)吳進(jìn)課題組利用離子導(dǎo)電雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠自身柔軟可拉伸的特性，通過構(gòu)建雙電極化學(xué)電阻型結(jié)構(gòu)，制備出了具有全濃度檢測范圍、良好線性度、低理論檢測極限和高靈敏度的可拉伸、自愈合、自粘附的氧氣傳感器。這種本征可拉伸的傳感器通過氫鍵相互作用，能直接粘附在多種基底包括人體皮膚上，與皮膚機(jī)械協(xié)調(diào)并具備其自愈合能力。利用浸泡鹽和溶劑置換策略，通過改善有機(jī)水凝膠的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，提升了其保濕抗凍能力，同時調(diào)控其機(jī)械性能，以實現(xiàn)與人體等使用對象的機(jī)械性能更好地契合。另外，提出了一種發(fā)生在水凝膠-電極界面處的電化學(xué)反應(yīng)來解釋離子導(dǎo)電型水凝膠基傳感器對氧氣的電學(xué)響應(yīng)，為水凝膠基氣體傳感器提供了理論基礎(chǔ)。最后，通過搭建測試平臺實現(xiàn)了對外界環(huán)境之中以及人體呼吸過程中的氧氣濃度的實時監(jiān)測應(yīng)用，體現(xiàn)了其作為可穿戴傳感器在人體健康管理之中的實際應(yīng)用價值。

1. 有機(jī)水凝膠的特性

  通過設(shè)計鹽浸泡和溶劑置換策略在水凝膠中引入鹽和多元醇，把水凝膠轉(zhuǎn)化為有機(jī)水凝膠，可多維度地調(diào)控有機(jī)水凝膠的各類性能：例如，其冰點從-15℃降低至-120℃以下，對干燥環(huán)境的難受能力也有了明顯的提升，保證了傳感器長時間工作的穩(wěn)定性。另外，傳統(tǒng)水凝膠的高機(jī)械強(qiáng)度與良好的可拉伸性往往難以兼顧，通過調(diào)整鹽浸泡和溶劑置換時間可平衡二者，獲得彈性模量為94kPa、可承受1400%拉伸應(yīng)變的有機(jī)水凝膠。 

圖1. 聚丙烯酰胺-殼聚糖雙網(wǎng)絡(luò)有機(jī)水凝膠制備過程、材料表征與該有機(jī)水凝膠基氧氣傳感器的工作原理展示。

2. 氣體傳感機(jī)制與性能

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圖2. 水凝膠基氧氣傳感器對氧氣的傳感性能。

3.自愈合與自粘附特性

圖3. 有機(jī)水凝膠的自愈合與自粘附性能。

4. 不同形變、濕度與溫度下的氣敏性能

  系統(tǒng)研究了柔性可穿戴氣體傳感器在不同形變、濕度與溫度的應(yīng)用場景。有機(jī)水凝膠基氧氣傳感器在0～100%拉伸應(yīng)變下的響應(yīng)會隨應(yīng)變的增大而增大，同時響應(yīng)/恢復(fù)時間則會相應(yīng)地降低。即拉伸應(yīng)變能提高傳感器的氣敏性能。這是因為，其一，有機(jī)水凝膠的應(yīng)變導(dǎo)致自身電阻增大，響應(yīng)基線下降，而電化學(xué)反應(yīng)在水凝膠-電極界面處產(chǎn)生或消耗電子的速率變化不大，導(dǎo)致相對電流變化（響應(yīng)）增大。其二，在拉伸過程中，有機(jī)水凝膠內(nèi)部卷曲的聚合物鏈變直導(dǎo)致孔隙變大，促進(jìn)了氧氣在有機(jī)水凝膠中的擴(kuò)散。其三，有機(jī)水凝膠的表面積隨著應(yīng)變的增加而增加，從而增強(qiáng)了對氧分子的吸附。

  另外，濕度與溫度都會影響電化學(xué)反應(yīng)的速率。在不同濕度的環(huán)境之下，傳感器對1%濃度氧氣的響應(yīng)隨濕度的增大（從11.3%到90.5%相對濕度）先升后降，在52.5% RH下達(dá)到最高；類似的，傳感器對1%濃度氧氣的響應(yīng)也會隨溫度的升高（從-18℃到40℃）而先升后降，在20℃下達(dá)到最高。傳感器的響應(yīng)/恢復(fù)時間則會隨濕度與溫度的增大而降低。因此，通過集成應(yīng)變、濕度與溫度傳感器，可以使有機(jī)水凝膠基氧氣傳感器在多種環(huán)境條件下正常工作，增加了其實際應(yīng)用范圍與價值。 

圖4. 傳感器在0%、25%、50%和100%拉伸應(yīng)變狀態(tài)下的氧傳感性能。 

5. 氣敏機(jī)制的驗證

圖6. 對氧氣傳感器工作機(jī)制的驗證，以及對其他氣體選擇性的測試。

6. 實際應(yīng)用

圖7. 有機(jī)水凝膠基氧氣傳感器用于測試人體呼出氣體

  原文鏈接：

  Self-healing, Self-adhesive and Stable Organohydrogel based Stretchable Oxygen Sensor with High-performance at Room Temperature

  Yuning Liang, Zixuan Wu, Yaoming Wei, Qiongling Ding, Kai Tao, Xi Xie, and Jin Wu*

  Nano-Micro Letters 14, 52(2022). 

  https://doi.org/10.1007/s40820-021-00787-0