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浙江大學(xué)王文俊、楊軒團(tuán)隊(duì) Macromolecules封面文章：在水中具有良好降解能力的PBAT-co-PGA共聚酯的合成
2023-11-19  來(lái)源：高分子科技

文章亮點(diǎn)


  將乙醇酸（GA）引入到聚己二酸對(duì)苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）分子鏈中，定制了生物可降解的PBAT-co-PGA共聚酯，該共聚酯在水中具有良好的降解能力，同時(shí)具有優(yōu)異的力學(xué)、阻隔和耐老化性能。


  生物可降解PBAT存在水中降解慢的問(wèn)題。為此，該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種PBAT-co-PGA共聚酯，在保持共聚酯中芳香族共聚單元（BT）含量（nBT）不變的前提下，降低BT數(shù)均序列鏈長(zhǎng)（LBT），并結(jié)合GA可促進(jìn)水解的能力，使所定制的共聚酯在水中可良好地降解，同時(shí)還具有優(yōu)異的力學(xué)、阻隔和耐老化性能。該共聚酯具有很好的工業(yè)應(yīng)用前景。


  通過(guò)分步酯化和共縮聚，定制了GA含量（nGA）8.0-20.2 mol%、對(duì)苯二甲酸（PTA）含量（nPTA）36.2-50.3 mol%的共聚酯。研究表明在相同nPTA條件下，PBAT-co-PGA的LBT比PBAT更短（圖1）。 


圖1. PBAT和PBAT-co-PGA中芳香族單元數(shù)均序列鏈長(zhǎng)（LBT）隨對(duì)苯二甲酸摩爾含量（nPTA）的變化曲線。

  將nPTA為45 mol%、nGA為13 mol%的PBAT-co-PGA（A42T45G13）與相同nPTA的PBAT（A55T45G0）進(jìn)行比較，雖然PBAT-co-PGA的LBT更短，但其結(jié)晶度卻更高，彈性模量和拉伸強(qiáng)度也更高（圖2）。 


圖2. PBAT和PBAT-co-PGA的性能比較。（a）拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線，（b）彈性模量、（c）斷裂強(qiáng)度及（d）韌性與對(duì)苯二甲酸摩爾含量（nPTA）之間的關(guān)系。


  PBAT-co-PGA的水汽阻隔性能是由PTA和GA的含量所決定。提高nPTA和nGA會(huì)增加聚合物鏈的剛性，從而提升了共聚酯水汽阻隔性（圖3）。 


圖3. PBAT和PBAT-co-PGA以及常用生物可降解包裝材料水汽透過(guò)率的比較。


  GA的存在和LBT的減少均有助于提高共聚酯的酶和非酶的水解性能（圖4和5）。由于PBAT-co-PGA晶體結(jié)構(gòu)在降解過(guò)程中較PBAT更容易被破壞，因而其降解性得以提高。 


圖4. PBAT和PBAT-co-PGA的水解性能。（a）氫氧化鈉水溶液中降解，（b）假絲酵母脂肪酶（CRL）水溶液中降解，（c）CRL降解過(guò)程中共聚酯重均分子量（Mw）及（d）堿水解后共聚酯膜外觀的變化。
 

圖5. PBAT和PBAT-co-PGA在人工海水中降解。（a）薄膜質(zhì)量變化，（a）共聚酯重均分子量（Mw），（c）PBAT降解前后DSC曲線及（d）PBAT-co-PGA（A42T45G13）降解前后DSC曲線。

  共聚酯薄膜的戶外使用穩(wěn)定性非常重要，研究表明PBAT-co-PGA較PBAT具有更好的戶外使用性能。


  相關(guān)成果近期以“Synthesis of Poly(butylene adipate terephthalate)-co-poly(glycolic acid) with Enhanced Degradability in Water”為題發(fā)表在Macromolecules上，并被遴選為當(dāng)期封面。論文的第一作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院博士研究生姜冰雪，通訊作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院、浙江大學(xué)衢州研究院王文俊教授和楊軒研究員。該團(tuán)隊(duì)已在生物可降解和生物質(zhì)基環(huán)保高性能材料方面開(kāi)展了系列工作（ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2017, 5, 10342; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2018, 6, 6654; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2019, 7, 4147; Carbohydrate Polymers, 2020, 247, 116687; Polymer, 2020, 197, 122518; Carbon, 2021, 172, 31; Green Chemistry, 2023, 25, 4696；ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2023, 11, 9947等）。相關(guān)工作獲國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、浙江省“尖兵”“領(lǐng)雁”研發(fā)攻關(guān)計(jì)劃、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（重大科技創(chuàng)新工程）等項(xiàng)目的資助和支持。



  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c01403

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（責(zé)任編輯：xu）
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